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Nano Res.[半导体]│华东师范大学冯东海:CsPbBr₃钙钛矿量子点中超长寿命电荷分离态与稳健自旋相干态的相互成就

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背景介绍


全无机钙钛矿(CsPbX3; X = Cl, Br, I)量子点因其高光致发光量子产率、窄光谱宽度以及高载流子迁移率,在发光二极管、太阳能电池和光催化等领域展现出极大的应用潜力。在高性能光催化和光伏应用中,电荷分离起着至关重要的作用。目前,已有众多工作利用瞬态吸收光谱在钙钛矿量子点和有机分子的复合物中观测到了长寿命的电荷分离态;在不同的复合物体系中,电荷分离态寿命从几纳秒到百微秒不等。

除了使用传统的瞬态吸收法测量电荷分离过程,最近冯东海等人发展起来的自旋探测技术也是一种强有效的方法。在自旋探测技术测量中,涉及到三束光:泵浦光、自旋定向光、自旋探测光。线偏振的泵浦光产生电子空穴对,该电子-空穴对在电子或者空穴俘获剂存在的情况下将被分离;圆偏振的自旋定向光用于产生自旋极化;线偏振的探测光测量自旋信号的演化。在量子点体系中,电荷重叠态和电荷分离态在自旋信号上通常具有明显差异——相比于电荷重叠态,电荷分离有助于获得长寿命自旋相干信号;而自旋信号的演化又可以反过来监测电荷分离态的演化。


成果简介


利用自旋探测技术,发现:添加了对苯醌分子的CsPbBr3钙钛矿量子点中电荷分离态的形成时间约为170ps;在室温空气气氛下,部分电荷分离态的寿命可长达十余天,远超以往报道值(几纳秒到百微秒);在形成长寿命的电荷分离态后,在室温下同时观测到了长寿命的空穴自旋相干态(~26ps)和电子自旋相干态(~420ps)。长寿命自旋相干态在自旋电子学和量子信息处理中有重要应用前景。


图文导读


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图1 上图:基于泵浦-自旋定向-探测三光束的自旋动力学和电荷分离动力学探测装置示意图。下图:固定泵浦-自旋定向光延迟时间∆T,改变自旋定向光-探测光延迟时间∆t,可获得自旋动力学;固定∆t,改变∆T,可获知电荷分离动力学。


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图2 不同泵浦-自旋定向光延迟时间∆T下的自旋相干信号。


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图3 (a) 扫∆T,可获知电荷分离形成时间为~170ps。阶段 1、2、3分别对应不同的脉冲时序。(b)阶段3的信号随泵浦光功率增加而增加,说明存在一个长寿命的电荷分离态,其寿命至少大于激光脉冲重复周期(20µs);而阶段1末尾信号大于阶段3信号,说明还存在快过程。


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图4  (a-b) 在连续光泵浦作用下,进一步获知电荷分离态的寿命长达十余天。(c) 通过分析自旋进动频率和g因子,发现在长寿命电荷分离态下,同时观测到了电子和空穴自旋相干态。(d)电子相干态的寿命约为420ps,且不依赖于磁场。


作者简介


第一作者介绍:

成琳,华东师范大学在读硕士研究生,导师冯东海研究员,研究方向为低维半导体的电荷分离与自旋调控。


通讯作者介绍:

冯东海,华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室研究员,主要从事超快激光与新型结构材料相互作用、低维半导体超快光谱测量和自旋调控的研究。在Phys. Rev. Lett.、Nano Lett.、ACS Nano等国内外期刊上发表论文100余篇。


文章信息


Cheng L, Hu R, Jiang M, et al. Extremely long-lived charge separation and related carrier spin excitation in CsPbBr3 perovskite quantum dots with an electron acceptor benzoquinone. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-024-6466-z.




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