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Nano Res.[半导体]│盐城工学院洪道程:基于单分子光谱揭示CsPbBr₃纳米晶内非辐射复合中心调控机理

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背景介绍


金属卤化物钙钛矿纳米晶以其卓越的吸光性能和高光量子产率在光电器件领域展现了广泛的应用潜力。并且其制备方案还具有多样性,其中热注入法和配体辅助沉淀法是目前最为常见的两种方法。然而,现有研究主要聚焦于对这两种制备条件的调控和优化方面,却忽略了它们在反应热力学条件和动力学过程中存在的本质差异。这些差异直接影响钙钛矿纳米晶的缺陷性质,从而影响其发光性能。因此,深入探究不同制备方案及其反应过程对钙钛矿纳米晶内非辐射复合中心的调控机制,将有助于实现对其缺陷性质的精准可控调节,推动其在光电器件、成像、传感等领域的创新发展。


成果简介


本文采用单分子光谱技术对采用热注入法和配体辅助沉淀法制备的CsPbBr₃纳米晶进行深入研究,并发现这两种不同制备方案得到的钙钛矿纳米晶在单颗粒尺度下表现出完全相反的发光闪烁行为。通过对两种闪烁行为的时间相关动力学特性进行分析,本文提出了不同闪烁行为所对应的缺陷类型。进一步基于MultipleRecombinationCenter (MRC)模型,本文通过引入具有不同能垒的非辐射复合中心,成功利用Monte-Carlo方法模拟了实验中观察到的两种不同的随机闪烁行为。这不仅成功揭示了两种不同制备方案所引入缺陷的差异,还深入探讨了不同光闪烁行为的起源。因此,本文的研究为钙钛矿纳米晶内缺陷性质的精准调控提供了新思路。


图文导读


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图1.(a)和(b)配体辅助沉淀法得到的CsPbBr3纳米晶的TEM及HRTEM图像;(c)配体辅助沉淀法制备CsPbBr3纳米颗粒尺寸分布图;(d)和(e)热注入法制备得到的CsPbBr3纳米晶的TEM及HRTEM图像;(f)热注入法制备CsPbBr3纳米颗粒尺寸分布图。


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图2.(a)配体辅助沉淀法制备的单个CsPbBr3纳米晶的光致发光行为;(b)对应Blinking-down行为的强度-寿命相关性分析;(c)对应Blinking-down行为中整体发光寿命、“亮”态寿命以及“暗”态寿命;(d)热注入法制备的单个CsPbBr3纳米晶的光致发光行为;(e)对应Blinking-up行为的强度-寿命相关性分析;(f)对应Blinking-up行为中不同发光强度区域处的发光寿命。


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图3. 与Blinking-down和Blinking-up闪烁行为所对应的缺陷转变模型以及发光行为示意图。


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图4.(a)基于MRC模型对Blinking-down发光闪烁行为的模拟;(b)与Blinking-down行为相关的缺陷性质定义;(c)对应缺陷数量随时间的变化关系;(d)基于MRC模型对Blinking-up发光闪烁行为的模拟;(e)与Blinking-up行为相关的缺陷性质定义;(f)对应缺陷数量随时间的变化关系。


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图5.(a)对应热注入法制备的CsPbBr3纳米晶中的淬灭缺陷能态分布;(b)配体辅助沉淀法制备的CsPbBr3纳米晶中淬灭缺陷能态分布;(c)和(d)对应缺陷态在带隙中的核坐标函数示意图。


作者简介


洪道程:盐城工学院产业技术研究院,江苏省新型环保重点实验室讲师。2020年博士毕业于南京大学化学化工学院,目前主要研究方向为显微光谱技术的应用及新型光电材料光物理机制研究。获江苏省“双创博士”称号,在ACS Nano, Nano Res., J. Phys. Chem. Lett., ACS Photonics等国内外期刊发表SCI论文30余篇。。


文章信息


Hong D, Zhang Y, Pan S, et al. Unveiling non-radiative center control in CsPbBr3 nanocrystals: A comprehensive comparative analysis of hot injection and ligand-assisted reprecipitation approaches. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6326-2.



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