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Nano Res.│三氟甲基富勒烯添加剂用于高倍率钠金属电池

作者：Nano Research 2022-07-25

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背景介绍

钠金属因其成本低廉、氧化还原电位低、理论比容量高等优点，可用于高能量密度的储能设备。然而，在高倍率条件下，严重的钠枝晶生长和低的库伦效率，极大地限制了钠金属负极的应用。在已报道的各种钠金属负极改性策略中，电解液添加剂是一种简单有效的策略。但是，目前报道的大多数电解液添加剂仅在低电流密度（＜2 mA·cm⁻²）下发挥作用，这对钠金属电池的大规模应用是一个挑战。因此，开发新型电解液添加剂以提升钠金属电池的倍率性能极为重要。

成果简介

华中科技大学材料学院的卢兴教授与电气学院的谢佳教授合作，通过精准的分子设计，合成了三氟甲基富勒烯C₆₀(CF₃)₆作为电解液添加剂，应用于高倍率钠金属电池。作为一种新型的含氟电解液添加剂，C₆₀(CF₃)₆不仅增强了钠离子在电解液中的迁移能力，而且促进富含NaF SEI层的形成，从而诱导了金属钠的均匀沉积。在2 mA·cm⁻²/10 mAh·cm⁻²条件下，含有C₆₀(CF₃)₆的Na||Cu电池可循环超过180圈，平均库伦效率高达99.9%；含有C₆₀(CF₃)₆的Na||Na对称电池在10 mA·cm⁻²下可稳定循环超过600圈，表现出优异的循环稳定性；添加C₆₀(CF₃)₆的Na||Na₃V₂(PO₃)₄@C全电池在20C（3 mA·cm⁻²）下循环2000圈后容量保持率仍高达84%，具有明显的实际应用价值。这种以富勒烯衍生物为添加剂的思路不仅拓展了富勒烯基材料的应用范围，而且为高倍率钠金属电池的开发提供了一种可行的方案。

图文导读

图1.（a）三氟甲基富勒烯的分子结构，（b）含有三氟甲基富勒烯的电解液的照片，（c）钠离子在SEI层的扩散系数，（d）钠离子转移数，（e）不同温度下电解液的电导率。

图2（a）Na||Cu电池的倍率性能，（b）含有三氟甲基富勒烯的Na||Cu电池的电压曲线，（c）在不同电解液中钠的成核电位，在（d，e，f）空白电解液和（g，h，i）添加三氟甲基富勒烯的电解液中沉积在Cu电极上的钠金属的SEM图。

图3 三氟甲基富勒烯添加剂对（a，b，c）Na||Cu电池和（e，f，g，h，i）Na||Na对称电池的电化学性能的影响，（d）与最近报道的Na||Cu电池的电化学性能比较。

图4（a，b，c）钠金属负极在空白电解液和添加三氟甲基富勒烯的电解液中循环后电极表面的XPS谱，（d）钠金属负极在添加三氟甲基富勒烯的电解液中循环后电极表面的EPMA图。

图5 三氟甲基富勒烯添加剂对Na||NVP@C全电池的电化学性能的影响。

作者简介

卢兴，华中科技大学材料科学与工程学院/副院长，教授，博士生导师，中组部人才计划入选者和国家杰出青年基金获得者。长期从事富勒烯类新型碳材料的基础研究与应用开发，在金属杂化碳分子的精准构筑、可控组装与能源应用等方面取得了、系列有影响的结果。在J. Am. Chem. Soc.（~20篇），Angew. Chem. Int. Ed.（~20篇）和Chem. Sci.（~10篇）等期刊发表论文170余篇，主编专著5部，参写5部（章节），受邀撰写综述16篇。5次担任国际会议（共同）主席，邀请报告及受邀讲学数十次。获第十二届“中华人民共和国驻日本大使奖”和第七届日本富勒烯学会“大泽赏”。

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谢佳，华中科技大学电气与电子工程学院教授、博士生导师，国家特聘青年专家，国家重点基础研究计划（青年973计划）项目“高比能二次锂硫电池界面问题基础研究”首席科学家。2002年于北京大学化学与分子工程学院获学士学位，2008年于斯坦福大学化学系获博士学位；2008-2012年美国陶氏化学任资深研究员；2012年初回国，担任合肥国轩研究院院长，从事动力锂离子电池研发及产业化工作；2015年担任华中科技大学教授。近年来在新型电化学储能材料与器件方面取得了多项原创性成果。在 Science, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater. 等核心期刊发表论文80余篇，获专利授权50余项，其中发明专利授权30余项。正在承担国家基金委联合基金重点项目、面上项目、动力及储能电池技术企业合作项目等。

文章信息

Pengju Li, Xiaobo Huang, Zhipeng Jiang, Han Zhang, Pengwei Yu, Xing Lu^*, Jia Xie^*. High-Rate Sodium Metal Batteries Enabled by Trifluoromethylfullerene Additive. Nano Research, https://doi.org/10.1007/s12274-022-4349-8.