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论文信息

研究背景
锂硫电池因其超高理论容量和能量密度,被视为替代锂离子电池的理想候选。其反应依赖可溶性多硫化锂的液相转化机制,但放电过程中不溶性Li₂S的沉积会导致正极钝化,终止反应进程。同时,多硫化物的浓度梯度引发“穿梭效应”,造成活性物质不可逆损失、极化增大及容量快速衰减。
研究内容
非均相纳米催化剂通过活性位点化学吸附虽能增强多硫化物转化,但其依赖导电界面的催化模式易受绝缘产物覆盖而失活,且在高电流密度下暴露出活性位点模糊、耐久性不足等瓶颈。锂离子电池及材料制备技术国家地方联合工程研究中心张义永团队聚焦均相催化体系,深入研究了硫醇类添加剂在均相固硫方面的作用机制(DOI:10.1039/d4ta07103d;10.1039/d4mh01504e),通过电解质工程构建可溶性催化剂,实现全液相环境中的动态催化循环。这种非界面依赖的均相固硫策略不仅能规避传统催化剂的表面钝化风险,更通过三维空间内的持续催化作用提升硫物种转化效率,为开发长寿命、高倍率锂硫电池开辟了新维度。

本综述首次系统构建了“均相固硫”理论框架,基于液相反应动力学与分子界面工程视角,聚焦多硫化物演化路径的精准调控机制。通过解耦固硫过程中的关键限制因素,提出三重协同策略:基于化学吸附的固硫机制(通过固硫剂与Li₂Sₙ的特异性键合阻断扩散路径),氧化还原介导策略(可溶性催化剂加速硫物种液-固相变动力学),以及二者的动态耦合机制(协同优化多硫化物空间分布与反应能垒),分别从抑制穿梭效应、缓解电极钝化及界面稳定性提升三个维度实现固硫效率最大化。并进一步提出液态硫正极/局部高浓电解液创新体系,通过液流电池的拓扑分离特性实现活性物质存储与电化学反应的空间解耦,突破传统固态硫正极的固-固界面传质限制,为锂硫电池商业化应用提供有价值的参考。

期刊简介

Small Methods是Wiley出版社旗下的刊物,于2017年创刊,目前每年发刊12期,专注于适用于材料科学,生物医学科学,化学和物理学所有领域的纳米和微米研究的任何和所有方法的重大进展,具有实验技术的前沿发展。
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