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Nano Res.[催化]│阴离子调控金属离子的氧化还原动力学来提高电催化析氧性能

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背景介绍


NiFe基电催化剂在OER过程中会经历动态的表面重构,其表面衍生的金属(氧)氢氧化物杂化物被认为是OER反应的实际活性物质。虽然有不少研究在理解表面重构方面已经付出了巨大的努力,但很少有研究去关注基体中阴离子种类对提高OER活性的作用。


成果简介


本文以NiFe基氧化物/氮化物/硫化物/硒化物/磷化物/ (NiFeX, X= O, N, S, Se, P)为模型材料,对NiFe基催化剂中不同阴离子对OER电催化特性进行了调整。揭示了NiFe基催化剂中具有较低电负性的阴离子导致了更高的电导率,延迟了Ni位点的价态转变,并优化了对氧中间体的吸附行为,从而提高了OER性能。因此,NiFeP电催化剂的OER在20 mA cm-2下具有265 mV的超低过电位,并且具有长期稳定性。这项工作不仅进一步揭示了阴离子电负性对镍铁基电催化剂OER特性的影响,而且为设计高效的非贵金属基水氧化电催化剂提供了指导。


图文导读


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图 1(a)Ni2+/3+,4+在通入饱和O2 的1.0 M KOH的电化学氧化还原峰(扫描速率为50 mV s-1);(b)通过Laviron分析得到的NiFeX样品的Ks值;(c)NiFeX样品中Ni2+/3+,4+对应的QNi;(d)300 mV过电位下NiFeX (X= O, N, S, Se, P)的TOF值。


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图 2(a)NiFeO(b)NiFeN(c)NiFeS和(d)NiFeP在不同外加电位(vs. RHE)下的原位拉曼光谱。空气中采集的拉曼光谱也在底部显示,以供比较。


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图 3 (a)NiFeX(X=O, N, S, Se, P)上Ni位态的d轨道密度(d-DOS);(b)NiFeX表面吸附位点的Bader电荷;(c)NiFeP电催化剂的缔合四电子OER机制;(d)NiFeX在OER过程中的吉布斯自由能图。


文章信息


Wei L, Zhang K, Zhao R, et al. Modulating redox transition kinetics by anion regulation in Ni-Fe-X (X = O, S, Se, N, and P) electrocatalyst for efficient water oxidation. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6400-9.



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