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Nano Res.│华中科技大学孙永明教授:一种Li₃P纳米颗粒弥散增强的超薄锂金属复合电极及其在高能量密度可充电电池中的应用

本篇文章版权为孙永明课题组所有,未经授权禁止转载。

背景介绍


锂金属负极因其极高的理论比容量和极低的电极电势被广泛认为是下一代高比能可充电电池负极理想的选择。当前大多数的研究聚焦于基于厚锂箔材改善锂金属负极的电化学性能,比如沉积/溶解行为、库伦效率、循环性能等。从商业化高负载正极(面容量约为4 mA·h·cm−2)和负极/正极容量(N/P)比小于2的应用要求考虑,具有实用价值的锂金属箔厚度应在40 μm以下。过量锂不但直接降低了电池的能量密度,还增加了制造成本。然而,金属锂较差的机械加工性使得超薄锂箔的制备挑战性极大。另一方面,随着厚度的降低,锂金属电极的失效机制变得更加复杂,电池循环性能衰减更快。因此,制备电化学性能优异的超薄锂金属箔对推动锂金属二次电池的发展具有重要意义。


研究方法


华中科技大学孙永明教授和贵州大学付林博士通过机械揉和法在金属锂中均匀的引入Li3P纳米颗粒通过弥散增强机制改善了金属锂的机械加工性,成功制备了厚度在30 μm以下的Li/Li3P(LLP)复合箔并研究了其作为高比能可充电锂金属电池负极的电化学性能。 


成果简介


利用红磷独特的链状结构和与Li3P与金属锂良好的界面作用,反复机械辊压和折叠操作使红磷与金属不断在界面处发生反应形成Li3P纳米颗粒并均匀地分布在金属锂基体中。通过Li3P纳米颗粒的弥散增强作用,LLP复合箔的机械加工性相比纯锂有明显的改善,因而成功制备出厚度在30 μm以下的LLP复合箔。Li3P良好的离子导电性和亲锂性有效地降低了金属锂的成核过电势,改善了其电化学沉积/溶解的行为,进而延长电池的循环寿命。在N/P比约为1.5的条件下,15 μm的LLP复合箔与LiCoO2组装的全电池在0.5 C电流密度下的能量密度达到522 W·h·kg−1


图文导读


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图1.(a)纯锂和(b)LLP复合箔在外力作用下加工性对比的示意图。


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图2.(a)Li3P (001)和Li (001)的表面能。(b)Li3P (001)|Li (001)的界面能。(c)Li3P (001)|Li (001)的界面能随锂金属含量变化的曲线。(d)新鲜的和放置一周后的LLP复合箔的XRD图。LLP复合箔(e)Li 1s和(f)P 2p的XPS图谱。


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图3.(a)LLP复合箔表面的SEM图。(b)LLP复合箔截面的SEM图及相应的EDS图。LLP复合完全脱锂后的SEM图(残余Li3P颗粒的SEM图)。LLP复合箔和纯锂箔(d)硬度和(e)粘性测试的电子照片。(f、g)超薄LLP复合箔截面的SEM图。(h)15 μm厚LLP复合箔的电子照片。


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图4.(a)15/30 μm厚LLP复合箔组装的对称电池在1 mA·cm−2和1 mA·h·cm−2测试条件下电压-时间曲线。(b)15 μm厚LLP复合箔的面容量测试图。(c)30 μm厚LLP复合箔与相应纯锂箔作为负极与LiFePO4正极组装的全电池在1 C电流密度下的容量-循环曲线(d)及相应的电压-容量曲线。(e)15 μm厚LLP复合箔负极与LiCoO2正极组装的全电池在0.5 C电流密度下的容量-循环曲线(f)及相应的电压-容量曲线。


作者简介


第一作者:付林,博士,贵州大学化学与化工学院化学工程与技术一流学科特聘教授,硕士生导师。2017年硕士毕业于中国科学院青岛生物能源与过程研究所,2021年博士毕业于华中科技大学武汉光电国家研究中心,主要从事高比能二次电池负极材料及器件的研究,迄今为止在Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Nano Research等国际知名学术期刊上共发表SCI论文40余篇 (其中第一/通讯作者论文15篇),授权中国发明专利2件。


通讯作者:孙永明,教授,博士,华中科技大学武汉光电国家研究中心教授、博士生导师,入选国家高层次青年人才项目,《麻省理工学院科技评论》“TR35 全球科技创新领军人物”(35 Innovators Under 35)中国区榜单。孙永明教授长期从事新型电池材料与技术(锂离子电池、锂金属电池等)方向的科学研究,并取得了一系列突出成果;加入华中科技大学以来,以通讯作者在Nature Energy, Nature Communications等知名国际期刊发表论文50余篇,包括Nature Energy (1)、Nature Communications (2)、Advanced Materials (3)、Science Bulletin (1)、 Journal of the American Chemical Society (1)、Angewandte Chemie (1)、Advanced Energy Materials (3)、Advanced Functional Materials (4) 、ACS Nano (2)、Nano Letters (8)、Energy Storage Materials (8)、Nano Research (3)等。此外,获得授权国内外专利10余项。据google scholar, 所发论文引用超过20000次,H因子为63。


文章信息


Fu L, Wang X, Zhang B, et al. A Li3P nanoparticle dispersion strengthened ultrathin Li metal electrode for high energy density rechargeable batteries. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6275-9.



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