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Nano Res.[合成]│中国矿业大学朱荣涛课题组:通过焦耳热闪蒸瞬时合成碳载高熵合金硫化物纳米颗粒以实现高效电催化析氢

本篇文章版权为朱荣涛课题组所有,未经授权禁止转载。

背景介绍


随着传统化石燃料的枯竭和生态环境问题的不断加重,寻找可再生、环境友好型的替代能源迫在眉睫。氢能作为可再生的清洁能源载体,已成为最有前景的新一代能源之一。高熵合金是指五种或更多金属元素排列在严重扭曲的晶格中的单相固溶体。由于元素组成多样,原子含量高,各活性位点之间具有很强的协同效应,从而加速催化过程,已被证实是贵金属催化剂的理想替代品。然而,传统的高熵合金合成方法耗时、耗能、污染环境,限制了其在析氢反应中的应用。我们提出利用焦耳热闪蒸系统瞬态加热的能力,瞬间合成具有良好自支撑性能的碳载高熵合金硫化物纳米颗粒。焦耳热闪蒸系统合成的简单性和通用性对于推动高熵合金催化剂连续大规模生产、提高产品质量具有重要意义,为合成具有高效析氢性能的纳米催化剂提供了广阔的应用前景。


成果简介


本文报道了通过焦耳热闪蒸系统在碳布(CC)上超快合成均匀分散的高熵合金硫化物颗粒(CC-S-HEA)。我们利用CC自身内阻产生的焦耳热形成了碳热冲击先在CC上进行S的锚固(CC-S),然后利用CC-S上的均匀分布的S不仅可以锚定多元素金属原子还可以阻止合成的纳米颗粒在碳布上发生聚集,在300 ms内原位碳热合成了具有自支撑性的CC-S-HEA。与传统的加热方法相比,焦耳热加热直接作用在碳基体上,从而减少热量的耗散并提高热量的利用率,并且焦耳热加热的瞬时功率密度和超快加热/冷却速率(104~105 K/s)要高得多。瞬间产生的碳热冲击不仅可以提高CC的导电性,加快电子间的迁移速率,硫源和金属盐受热分解瞬间产生的气体还可以在CC上形成具有大量的开孔结构这对于暴露活性位点和电解质的渗透以提高催化性能至关重要。通过电化学测试,验证了CC-S-HEA具有与Pt/C相当的析氢性能。并且结合密度泛函理论(DFT)计算发现,CC-S-HEA不同位点的金属原子相互之间的协调作用可以提供更高的电活性,HEA颗粒作为活性位点的掺入能够加速H2的生成,显著提高CC-S-HEA的析氢性能。

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作者简介


朱荣涛:中国矿业大学副教授,江苏省“科技副总”特聘专家;中国工程热物理学会,主要从事焦耳热选矿理论与技术、焦耳热闪蒸控制技术;煤基碳材料及其在能源、环境等方面的应用研究工作。先后主持国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、中国博士后科学基金、徐州市重点研发计划、中央高校基本科研业务费项目以及横向项目20余项,获得发明专利及实用新型专利10余项。相关研究成果在Chemical Engineering Journal、Surface & Coatings Technology、Materials Characterization、Materials & Design、Material Science and Engineering A、Mechanics of Materials、Journal of Materials Science、Rare Metal Materials and Engineering等国内外专业期刊上发表50余篇。获得河南省工业与信息化科技成果二等奖1项、中国煤炭工业协会科技进步二等奖1项。


张文军,中国矿业大学化工学院研究员,博士生导师。长期从事煤炭分选与提质技术、煤基碳材料制备与利用、废水处理及循环利用等领域的研究工作,主持完成了国家自然基金面上项目2项、教育部重点项目1项;主持完成了企业合作项目20余项;参与国家“九五”攻关项目、重点研发计划、国家自然科学基金及企业合作项目等30余项;获得省部级以上科技奖励5项;获得专利授权10项,其中发明专利5项;发表论文40余篇,其中SCI、EI收录15篇;参与编著了《重介质选煤技术》,参与编写了《中国洁净煤》。


文章信息


Liao Y, Zhu R, Zhang W, et al. Transient synthesis of carbon-supported high-entropy alloy sulfide nanoparticles via flash Joule heating for efficient electrocatalytic hydrogen evolution. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-6215-8.


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