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Nano Res.│中国石油大学张鑫课题组:界面协同效应提升暴露高指数晶面SnO₂/PtNi纳米晶的乙二醇电氧化反应性能

本篇文章版权为张鑫课题组所有,未经授权禁止转载。

背景介绍


与具有低指数晶面的催化剂相比,暴露高指数晶面(HIF)的Pt基纳米晶体具有更多的配位不饱和原子以及丰富的活性位点,在小分子电氧化的反应中,通常表现出优异的催化活性。与甲醇相比,乙二醇分子具有较小的毒性、挥发性和长链结构,可以阻止电解质膜的破坏。因此,构建乙二醇燃料电池以延长电解质膜的使用寿命具有重要意义。对于乙二醇电氧化反应,具有HIFs的Pt基催化剂不仅有利于中间吸附的CO的氧化,而且在电氧化过程中也促进了C-C键的断裂。然而,具有高表面能的HIFs通常在热力学上是亚稳态的,因此在电化学能量转换的长期稳定性测试过程中会导致表面原子的重构,特别是对于具有独特形貌的催化剂。由于HIFs结构不稳定,在反应过程中会引起表面原子的迁移和聚集,从而对纳米晶的原子排列、催化性能和寿命产生显着影响。因此,探索一种有效的策略来稳定HIFs的表面结构,同时有助于在电催化过程中保持高催化活性和耐久性是至关重要的。。


成果简介


加强纳米催化剂中氧化物-金属界面协同作用被认为是通过调节催化剂的表面/界面环境来提高本征活性和活性位点可用性的潜在策略。因此,本文将水热法和自组装法相结合,成功地制备了暴露高指数晶面且具有可调SnO2组分的SnO2/PtNi凹面纳米立方体。实验结果表明,与PtNi CNCs和商业Pt/C催化剂相比,所制备的0.20%SnO2/PtNi催化剂在酸性条件下对乙二醇电氧化反应(EGOR)表现出优异的催化性能(面积比活性/质量比活性、长期耐久性)。动力学研究表明,SnO2和PtNi之间的强界面相互作用不仅降低了EGOR过程中的活化能垒,而且提高了抗CO能力和长期稳定性。因此,SnO2/PtNi催化剂集合了配位不饱和活性位点和较强的界面协同作用,进而对EGOR表现出优异的催化性能。该研究为构建高效稳定的能量转换电催化剂提供了新的视角。


图文导读


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图1电催化剂的合成示意图


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图2 PtNi和0.20%SnO2/PtNi催化剂的形貌结构表征


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图3催化剂的电催化性能研究


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图4SnO2/PtNi催化剂界面上乙二醇电氧化反应示意图


作者简介


张鑫,中国石油大学(北京)-化学工程与环境学院,教授/博士生导师,主要从事多相催化方面的研究工作,包括燃料电池及电解水催化剂、选择加氢催化剂及烟气脱硝催化剂方面的研究。致力于新型纳米结构催化剂的设计制备及催化性能研究,在原子分子上理解催化剂构-效关系和催化反应机理。建立了均相金催化剂和多相催化剂的桥梁,构筑了系列新型金催化剂,实现了活性结构明确的高效催化碳氢/碳氧健活化转化;开发了一种简单、高效且通用的“双还原剂和双保护剂协同调控法”制备裸露高指数晶面的合金纳米晶,并创新地提出将通常具有高催化活性的高指数纳米晶为催化剂的“载体”,在其特定的高指数微晶表面上担载某些“活性”金属或非金属组分,以创建新型纳米结构催化剂的学术思想。以第一作者/通讯作者在Chem. Review, Angew. Chem.Int.Ed., J.Catal., ACS Catalysis等期刊发表论文60余篇,他引2800余次,授权国家发明专利6项。获国际催化联合理事会“Young Scientist Prize”、教育部新世纪优秀人才支持计划、教育部自然科学奖二等奖、世界黄金协会“Gold Scientist Prize”和中国测试会科技进步三等奖。


文章信息


S. Li, H. Sun, J. Zhang, et al. Interfacial synergistic effect in SnO2/PtNi nanocrystals enclosed by high-index facets for high-efficiency ethylene glycol electrooxidation. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4433-0.

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