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静电自组装制备2D/2D CoWO₄/g-C₃N₄ p-n异质结用于高效光催化析氢:内建电场调节电荷分离及机理探究

本篇文章版权为李俊研究小组所有,未经授权禁止转载。

背景介绍


氢气作为一种高效的可再生能源,有望取代化石燃料,实现碳中和的目标。现今,二维半导体材料的光催化分水技术因其能够缓解能源危机和降低环境污染等优点而备受关注。n型半导体石墨化氮化碳(CN)广泛应用于光催化产氢,然而,块状CN常常由于电子传输缓慢、比表面积低和光诱导载流子复合率高的问题限制了其应用。通过复合具有优良可见光吸收的过渡金属钨酸盐半导体可以有效解决上述问题。其中p型半导体CoWO4(CWO)由于结构稳定等优点被广泛研究。由于p型与n型半导体费米能级的电位差较大,两者耦合可以产生强大的内置电场,进而可以驱动电荷载流子的分离,提高光催化产氢性能。


成果简介


郑州大学李俊副教授研究小组与武汉工程大学郭盛副教授报道了一种采用静电自组装的方法制备了CWO/CN纳米片异质结,所构建的二维/二维(2D/2D) p-n异质结构具有丰富的异质界面、较高的电荷密度和快速的光诱导载流子分离效率。原位开尔文探针力显微镜和DFT计算分别从实验和理论上证实了光诱导载流子在界面的转移遵循Ⅱ型-异质结的电荷转移路径。飞秒瞬态吸收(TA)光谱,光电流,阻抗以及LSV曲线均证实了CWO的加入有利于电子空穴的分离。优化后的 CWO/CN 复合材料具有较高的光催化性能。


图文导读


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图1 (a) CWO/CN异质结的合成示意图,CWO/CN异质结的TEM图片(b),HRTEM图片(c)和EDS (d-i)。


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图2 CN、CWO和3CWO/CN的XPS分析


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图3 (a-f) 3CWO/CN的AFM图、KPFM图及相应的电势差,(g) 电荷转移示意图,(h, i) 光照和黑暗下p-n结载流子的转移。


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图4 (a-b) CN和CWO的态密度,(c-d) CN和CWO的功函数,(e)电位差驱动电荷转移,(f) CWO/CN异质结的静电势,(g) CWO/CN p-n结内部电场的形成过程和电荷转移机理。


作者简介


李俊,郑州大学直聘副教授,硕士生导师,郑州大学青年拔尖人才,河南先进技术研究院对外合作办公室主任,中国化学会会员,中国感光学会会员,《Advanced Powder Materials》期刊青年编委。近年来主要从事纳米催化剂的结构设计、可控构筑、原位表征及其在光、电催化领域的应用研究等,设计并构筑了一系列新型纳米催化剂用于环境污染净化和碳基资源转化。先后在Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、Appl. Catal. B: Environ.、Environ. Sci. Technol.、Nano Res.等国际知名期刊发表SCI论文50余篇,先后15篇论文入选ESI高被引论文,4篇入选热点论文,他引2500余次,H-index 27。2021年荣获全国青少年零碳科技项目学术论著“十佳萃选”。


郭盛,武汉工程大学副教授,硕士生导师,新加坡南洋理工大学博士后。近年来主要从事新型绿色环境催化与吸附材料的制备、光催化协同Fenton/PMS活化等高级氧化技术以及3D打印材料处理难降解有机废水的研究工作。在Appl. Catal. B: Environ.、Nano Res.、Chem. Eng. J.、Water Res.、Carbon、J. Mater. Sci. Technol.等国内外知名期刊上发表论文30余篇,(其中高被引论文5篇)。


文章信息


H. Wang, R. Niu, J. Liu, et al. Electrostatic self-assembly of 2D/2D CoWO4/g-C3N4 p–n heterojunction for improved photocatalytic hydrogen evolution: Built-in electric field modulated charge separation and mechanism unveiling. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4329-z.

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