可再生电力驱动的电催化CO₂还原反应(CO₂RR)被认为是解决温室气体CO₂排放和生产增值化学品和燃料的一种很有前途的策略。迄今为止，碱性电解质具有最高的CO₂RR选择性和产率，然而，阴极碳酸盐的形成限制了CO₂在碱性电解质中的利用。而在酸性介质中，CO₂RR可抑制碳酸盐的形成。因此，CO₂RR在酸性溶液中可能比在碱性和中性溶液中获得更高的能量效率。然而，在酸性溶液中的难点在于如何抑制析氢反应的发生以促进CO₂RR。

本研究提出在酸性介质中采用季铵盐阳离子表面活性剂(CTAB)对Bi/C纳米颗粒进行界面修饰，调控催化剂的界面微环境，促进CO₂的扩散运输，改变反应途径，同时抑制析氢反应。研究表明，季铵盐阳离子表面活性剂促进了铋纳米颗粒电极上甲酸的生成。具体而言，在工业电流密度下，FE_HCOOH最高可达86.2%，在酸性介质中半电池能量转换效率>40%。并且，该体系在流动池和膜电极中也表现出高活性、选择性和稳定性。

图1 BiOCl/C纳米片的合成及结构表征。

图2 Bi/C纳米颗粒的结构表征。

图3 Bi/C纳米颗粒电极在0.5 M K₂SO₄溶液(H₂SO₄调节pH为2)中的CO₂RR性能。

图4在0.5 M K₂SO₄溶液(H₂SO₄调节pH为2)体系中的原位ATR-FTIR光谱和机理示意图。

图5 Bi/C纳米颗粒电极在流动池和酸性MEA电解槽中CO₂RR性能。

王磊，教授，山东省杰青，博士生导师，2006年于吉林大学获无机化学博士学位。长期从事无机微纳米材料的可控合成及其在绿色能源等相关领域的应用，已在Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., Energy Storage Mater., ACS Nano, Nano Energy, ACS Cent. Sci，Appl. Catal. B: Environ., Science China Chem., 中国科学、科学通报等国内外重要学术期刊上发表SCI论文四百余篇, 其中通讯作者影响因子大于10.0的论文180余篇。作为第一完成人获中国石油和化学工业联合会科技进步奖、中国可再生能源学会科学技术人物奖等奖励。

Dong T, Li H, Wang Z, et al. Acidic electroreduction CO₂ to formic acid via interfacial modification of Bi nanoparticles at industrial-level current. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-024-6536-2.