Nature Communications化学类精选文章编辑推荐——有机化学和化学生物学

Julia Eckhoff 推荐 1. Discovery of a potent HMG-CoA reductase degrader that eliminates statin-induced reductase accumulation and lowers cholesterol Shi-You Jiang, Hui Li, Jing-Jie Tang, Jie Wang, Jie Luo, Bing Liu, Jin-Kai Wang, Xiong-Jie Shi, Hai-Wei Cui, Jie Tang, Fan Yang, Wei Qi, Wen-Wei Qiu & Bao-Liang Song https://www.nature.com/articles/s41467-018-07590-3 Accumulated HMG-CoA reductase (HMGCR) limits the cholesterol-lowering effect of statins via a feedback loop. Here the authors developed a compound that degrades HMGCR, thus decreasing cholesterollevels and reducing atherosclerotic plaques. 2. Cloaking nanoparticles with proteincorona shield for targeted drug delivery Jun Yong Oh, Han Sol Kim, L. Palanikumar, Eun Min Go, Batakrishna Jana, Soo Ah Park, Ho Young Kim, Kibeom Kim, Jeong Kon Seo, Sang Kyu Kwak, Chaekyu Kim, Sebyung Kang & Ja-Hyoung Ryu https://www.nature.com/articles/s41467-018-06979-4 The efficacy of nanoparticles can be significantly inhibited by serum proteins binding to them. Here, the author developed a supramolecularly constructed protein corona on nanoparticles, which minimises interactions with serum proteins to prevent the clearance of these particles by macrophages. 3. Design of Peptoid-peptide Macrocycles to Inhibit the β-catenin TCF Interaction in Prostate Cancer Jeffrey A. Schneider, Timothy W. Craven, Amanda C. Kasper, Chi Yun, Michael Haugbro, Erica M. Briggs, Vladimir Svetlov, Evgeny Nudler, Holger Knaut, Richard Bonneau, Michael J. Garabedian, Kent Kirshenbaum & Susan K. Logan https://www.nature.com/articles/s41467-018-06845-3 Small molecules and peptide inhibitors havetheir benefits and faults when it comes to inhibiting protein-protein interactions. Here, the authors designed a peptoid-peptide hybrid that inhibited β-catenin/TCF interactions, leading to inhibition of Wnt signallingin models of prostate cancer. 4. Dereplication of microbial metabolites through database search of mass spectra Hosein Mohimani, Alexey Gurevich, Alexander Shlemov, Alla Mikheenko, Anton Korobeynikov, Liu Cao, Egor Shcherbin, Louis-Felix Nothias, Pieter C. Dorrestein & Pavel A. Pevzner https://www.nature.com/articles/s41467-018-06082-8 New natural products can be identified viamass spectrometry by excluding all known ones from the analysis, a processcalled dereplication. Here, the authors extend a previously published dereplication algorithm to different classes of secondary metabolites. 5. Converting organosulfur compounds to inorganic polysulfides against resistant bacterial infections Zhuobin Xu, Zhiyue Qiu, Qi Liu, Yixin Huang, Dandan Li, Xinggui Shen, Kelong Fan, Juqun Xi, Yunhao Gu, Yan Tang, JingJiang, Jialei Xu, Jinzhi He, Xingfa Gao, Yuan Liu, Hyun Koo, Xiyun Yan &Lizeng Gao https://www.nature.com/articles/s41467-018-06164-7 Garlic has a mild antibacterial activitydue to its organosulfur content. Here, the authors develop an approach to convert natural organosulfur into iron-sulfur nanosheets, with significantly higher antibacterial activity that can be used against infections as well asbiofilms. 6. Total synthesis and antimicrobial evaluation of natural albomycins against clinical pathogens Zihua Lin, Xiaobo Xu, Sheng Zhao, Xiaohong Yang, Jian Guo, Qun Zhang, Chunmei Jing, Shawn Chen & Yun He https://www.nature.com/articles/s41467-018-05821-1 Albomycins are promising drug candidatesfor the treatment of bacterial infections. Here, the authors describe the totalsyntheses of albomycins δ1, δ2, and ε, and evaluate their antimicrobial activity, identifying albomycin δ2 as a strong agent against S. pneumoniae and S. aureus infections. Johannes Kreutzer 推荐 1. Orthogonal programming of heterogeneous micro-mechano-environments and geometries in three-dimensional bio-stereolithography Hang Yin, Yonghui Ding, Yao Zhai, Wei Tan& Xiaobo Yin https://www.nature.com/articles/s41467-018-06685-1 Tuning the mechanical properties of extracellular matrix is of great interest in tissue engineering but spatial control over stiffness in hydrogels has been demonstrated in two dimensionsonly. Here the authors developed a layer-by-layer printing technique which uses oxygen inhibition to control the heterogeneous stiffness in 3D printed structures. 2. Synthesis and assembly of colloidalcuboids with tunable shape biaxiality Yang Yang, Guangdong Chen, SrinivasThanneeru, Jie He, Kun Liu & Zhihong Nie https://www.nature.com/articles/s41467-018-06975-8 Monodisperse biaxial colloidal particles are used as model systems to understand the phase behavior of biaxial molecules but high-quality biaxial colloids are limited. Here the authors describe gram-scale synthesis of uniform biaxial colloidal cuboids and their assembly into mesophasic structures. 3. Enhanced diffusion by binding to the crosslinks of a polymer gel Carl P. Goodrich, Michael P. Brenner &Katharina Ribbeck https://www.nature.com/articles/s41467-018-06851-5 Gels filtering particles by interactions are a goal of nanotechnology; this is difficult when particles are larger than the mesh of the gel. Here, the authors present an equilibrium mechanism where binding dynamics of crosslinks are affected by interacting particles so that particles experience enhanced diffusion. 4. Superplasticity in an organic crystal Satoshi Takamizawa, Yuichi Takasaki,Toshiyuki Sasaki & Noriaki Ozaki https://www.nature.com/articles/s41467-018-06431-7 Superplasticity enables processing on hard-to-work solids but superelastic deformation, especially in asingle-crystal-to-single-crystal manner, was not demonstrated for organic crystals so far. Here the authors demonstrate asingle-crystal-to-single-crystal superplasticity in a crystal of N,N-dimethyl-4-nitroaniline. 5. Solvatochromic covalent organic frameworks Laura Ascherl, Emrys W. Evans, Matthias Hennemann, Daniele Di Nuzzo, Alexander G. Hufnagel, Michael Beetz, Richard H. Friend, Timothy Clark, Thomas Bein & Florian Auras https://www.nature.com/articles/s41467-018-06161-w Covalent organic frameworks (COFs) find increasing application as sensor material, but fast switching solvatochromism was not realized. Here the authors demonstrate that combination of electron-rich and -deficient building blocks leads to COFs which fast and reversibly change of their electronic structure depending on the surrounding atmosphere. 6. Role of hydrogen bonding in hysteresis observed in sorption-induced swelling of soft nanoporous polymers Mingyang Chen, Benoit Coasne, Robert Guyer, Dominique Derome & Jan Carmeliet https://www.nature.com/articles/s41467-018-05897-9 Water uptake of natural polymers is accompanied by swelling and changes in the internal structure of the polymeric system but the exact mechanism of water-uptake and swelling remained unknown. Here the authors use atom-scale simulations to identify a molecular mechanism which is responsible for hysteresis in sorption-induced swelling in naturalpolymers. Prabhjot Saini 推荐 1. Tuning anhydrous proton conduction insingle-ion polymers by crystalline ion channels Onnuri Kim, Kyoungwook Kim, U. Hyeok Choi& Moon Jeong Park https://www.nature.com/articles/s41467-018-07503-4 High-conductivity solid-state electrolyte materials with minimal polarization loss are difficult to synthesize. Here the authors show single-ion block copolymers with crystalline protogenic channels having a promising potential to be used as efficient proton conductors. 2. Identifying the missing link in catalyst transfer polymerization Weiying He, Brian O. Patrick & PierreKennepohl https://www.nature.com/articles/s41467-018-06324-9 The mechanism for nickel-catalyzed catalyst transfer polycondensation of thiophenes to polythiophenes. Here the authors show experimental and computational evidence of structurally characterized square planar η2-Ni(0)–thiophene species and their relevance to the mechanism of catalyst transfer polycondensation. 3. Multifunctional sequence-defined macromolecules for chemical data storage Steven Martens, Annelies Landuyt, Pieter Espeel, Bart Devreese, Peter Dawyndt & Filip Du Prez https://www.nature.com/articles/s41467-018-06926-3 Sequence-defined macromolecules consist of a defined chain length and topology and can be used in applications such asantibiotics and data storage. Here the authors developed two algorithms toencode text fragments and QR codes as a collection of oligomers and to reconstruct the original data. 4. Cooperative supramolecular polymers with anthracene‒endoperoxide photo-switching for fluorescent anti-counterfeiting Zhao Gao, Yifei Han & Feng Wang https://www.nature.com/articles/s41467-018-06392-x There is a continual pursuit for different ways to detect counterfeiting in today's society. Here the authors show photo-responsive supramolecular polymers can be used in fluorescent anti-counterfeit applications, by taking advantage of multicycl eanthracene‒endoperoxide switching properties. 5. Post-polymerisation functionalisation of conjugated polymer backbones and its application in multi-functional emissive nanoparticles Adam Creamer, Christopher S. Wood, Philip D. Howes, Abby Casey, Shengyu Cong, Adam V. Marsh, Robert Godin, Julianna Panidi, Thomas D. Anthopoulos, Claire H. Burgess, Tingman Wu, Zhuping Fei, Iain     Hamilton, Martyn A. McLachlan, Molly M. Stevens & Martin Heeney https://www.nature.com/articles/s41467-018-05381-4 Functionalisation of conjugated polymers is essential for performance in many applications, yet there are limited approaches to achieve this. Here the authors developed a method for the direct postpolymerisation modification of the aromatic backbone of conjugated polymersand used them to create multifunctional semiconducting nanoparticles. 6. Binder driven self-assembly of metal-organic cubes towards functional hydrogels Papri Sutar, Venkata M. Suresh, Kolleboyina Jayaramulu, Arpan Hazra & Tapas Kumar Maji https://www.nature.com/articles/s41467-018-05818-w A possible route to producing processable soft materials is by assembling metal organic cubes into hydrogels. Here the authors show charge-assisted H-bond driven self-assembly of Ga3+-based anionic metal organic cubes and suitable molecular binders towards multi-functional hydrogels. 查看更多编辑推荐文章,请点击下方链接 https://www.nature.com/collections/wdzvyhgxft?utm_source=other_website&utm_medium=display&utm_content=mpu&utm_campaign=JRCN_2_RL_NC_highlight_organic_xmol

来源: X-MOL 2018-12-11

Nature Communications化学类精选文章编辑推荐——无机和物理化学

Victoria Richards 推荐 1. A robust zirconium amino acid metal-organic framework for proton conduction Sujing Wang, Mohammad Wahiduzzaman, Louisa Davis, Antoine Tissot, William Shepard, Jérôme Marrot, Charlotte Martineau-Corcos, Djemel Hamdane, Guillaume Maurin, Sabine Devautour-Vinot & Christian Serre https://www.nature.com/articles/s41467-018-07414-4 Metal-organic frameworks are promising materials for proton exchange membrane fuel cells, but cumbersome ligand preparation and use of toxic metals or solvents hinders their application. Here, the authors report the green synthesis of a zirconium, amino acid-based MOF that displays high proton conductivity and excellent stability. 2. Double dative bond between divalent carbon(0) and uranium Wei Su, Sudip Pan, Xiong Sun, Shuao Wang, Lili Zhao, Gernot Frenking & Congqing Zhu https://www.nature.com/articles/s41467-018-07377-6 While chemical bonding between carbon and the d- and p-block elements is relatively well-studied, that between carbon and the f-block elements remains comparatively poorly understood. Here, the authors synthesize a series of uranium−carbone complexes in which carbon forms an unprecedented double dative bond to uranium. 3. Metal-organic framework glasses with permanent accessible porosity Chao Zhou, Louis Longley, Andraž Krajnc, Glen J. Smales, Ang Qiao, Ilknur Erucar, Cara M. Doherty, Aaron W. Thornton, Anita J. Hill, Christopher W. Ashling, Omid T. Qazvini, Seok J. Lee, Philip A. Chater, Nicholas J. Terrill, Andrew J. Smith, Yuanzheng Yue, Gregor Mali, David A. Keen, Shane G. Telfer & Thomas D. Bennett https://www.nature.com/articles/s41467-018-07532-z Metal–organic framework glasses have emerged as a new family of melt-quenched glass, but have yet to display the accessible porosity of their crystalline counterparts. Here, Bennett and colleagues report that glasses derived from ZIF-76 parent materials possess 4 – 8 Å pores and exhibit reversible gas adsorption. 4. Cooperative adsorption of carbon disulfide in diamine-appended metal–organic frameworks C. Michael McGuirk, Rebecca L. Siegelman, Walter S. Drisdell, Tomče Runčevski, Phillip J. Milner, Julia Oktawiec, Liwen F. Wan, Gregory M. Su, Henry Z. H. Jiang, Douglas A. Reed, Miguel I. Gonzalez, David Prendergast & Jeffrey R. Long https://www.nature.com/articles/s41467-018-07458-6 The large-scale production of CS2 presents both environmental and biological hazards, yet adsorbents capable of CS2 capture remain scarcely explored. Here, Long and colleagues demonstrate that CS2 is adsorbed in diamine-appended metal–organic frameworks through a cooperative and chemically specific insertion process. 5. Light-controlled switching of the spin state of iron(III) Sreejith Shankar, Morten Peters, Kim Steinborn, Bahne Krahwinkel, Frank D. Sönnichsen, Dirk Grote, Wolfram Sander, Thomas Lohmiller, Olaf Rüdiger & Rainer Herges https://www.nature.com/articles/s41467-018-07023-1 Controlled switching of the spin state of transition metal ions is key in many enzymatic reactions, but difficult to replicate in synthetic systems. Here the authors report on an iron(III) porphyrin with a photochromic axial ligand that, in solution, reversibly switches between low-spin and high-spin upon irradiation with two different wavelengths. 6. Continuous negative-to-positive tuning of thermal expansion achieved by controlled gas sorption in porous coordination frameworks Josie E. Auckett, Arnold A. Barkhordarian, Stephen H. Ogilvie, Samuel G. Duyker, Hubert Chevreau, Vanessa K. Peterson & Cameron J. Kepert https://www.nature.com/articles/s41467-018-06850-6 Achieving control over the thermomechanical properties of functional materials is desirable, yet remains highly challenging. Here, the authors demonstrate continuous negative-to-positive tuning of thermal expansion in two Prussian blue analogues, by varying the concentration of adsorbed CO2. Ariane Vartanian 推荐 1. Interconvertible vanadium-seamed hexameric pyrogallol[4]arene nanocapsules Kongzhao Su, Mingyan Wu, Daqiang Yuan & Maochun Hong https://www.nature.com/articles/s41467-018-07427-z Adapting the cavity of a coordination capsule generally involves the addition or removal of subcomponents. Here, the authors report two vanadium-organic coordination nanocapsules with the same number of components but variable cavity sizes—an expanded ball and contracted octahedron—whose solvent-controlled interconversion is attributed to the versatile coordination geometry of the vanadium centers. 2. Dehydrative π-extension to nanographenes with zig-zag edges Dominik Lungerich, Olena Papaianina, Mikhail Feofanov, Jia Liu, Mirunalini Devarajulu, Sergey I. Troyanov, Sabine Maier & Konstantin Amsharov https://www.nature.com/articles/s41467-018-07095-z Nanographenes with zig-zag peripheries are expected to have unique electronic properties, but their application in organic electronics has been curbed by their difficult synthesis. Here, the authors develop a facile route to zig-zag nanographenes based on a key dehydrative π-extension reaction. 3. Induced-fit expansion and contraction of a self-assembled nanocube finely responding to neutral and anionic guests Yi-Yang Zhan, Tatsuo Kojima, Takashi Nakamura, Toshihiro Takahashi, Satoshi Takahashi, Yohei Haketa, Yoshiaki Shoji, Hiromitsu Maeda, Takanori Fukushima & Shuichi Hiraoka https://www.nature.com/articles/s41467-018-06874-y Induced-fit binding, common in biological systems, is still relatively rare in artificial hosts. Here, the authors assemble a molecular cube from six gear-shaped faces, whose interdigitated design allows the cube to expand and contract in response to the size, shape, and charge of a guest molecule. 4. Two-dimensional tessellation by molecular tiles constructed from halogen–halogen and halogen–metal networks Fang Cheng, Xue-Jun Wu, Zhixin Hu, Xuefeng Lu, Zijing Ding, Yan Shao, Hai Xu, Wei Ji, Jishan Wu & Kian Ping Loh https://www.nature.com/articles/s41467-018-07323-6 Molecular tessellations of complex tilings are difficult to design and construct. Here, the authors show that molecular tessellations can be formed from a single building block that gives rise to two distinct supramolecular phases, whose self-similar subdomains serve as tiles in the periodic tessellations. 5. Mass spectrometry and Monte Carlo method mapping of nanoparticle ligand shell morphology Zhi Luo, Yanfei Zhao, Tamim Darwish, Yue Wang, Jing Hou & Francesco Stellacci https://www.nature.com/articles/s41467-018-06939-y Determining the arrangement of ligands on a nanoparticle is challenging, given the limitations of existing characterization tools. Here, the authors describe an accessible method for resolving ligand shell morphology that uses simple MALDI-TOF mass spectrometry measurements in conjunction with an open-access Monte Carlo fitting program. 6. Design and self-assembly of hexahedral coordination cages for cascade reactions Jingjing Jiao, Zijian Li, Zhiwei Qiao, Xu Li, Yan Liu, Jinqiao Dong, Jianwen Jiang & Yong Cui https://www.nature.com/articles/s41467-018-06872-0 Supramolecular containers are promising enzyme mimics, but they currently accommodate only a limited range of chemical transformations. Here, the authors describe coordination cages that catalyze two-component cascade reactions without relying on an external or encapsulated catalytic species. Adam West 推荐 1. In situ monitoring of molecular aggregation using circular dichroism Haoke Zhang, Xiaoyan Zheng, Ryan T. K. Kwok, Jia Wang, Nelson L. C. Leung, Lin Shi, Jing Zhi Sun, Zhiyong Tang, Jacky W. Y. Lam, Anjun Qin & Ben Zhong Tang https://www.nature.com/articles/s41467-018-07299-3 Molecular aggregation is a widespread and important process in physiological metabolism, but details regarding conformational changes during the process are hard to probe. Here, the authors use circular dichroism to monitor in-situ the conformational changes occurring during molecular aggregation. 2. Vibrational fingerprint of localized excitons in a two-dimensional metal-organic crystal M. Corva, A. Ferrari, M. Rinaldi, Z. Feng, M. Roiaz, C. Rameshan, G. Rupprechter, R. Costantini, M. Dell’Angela, G. Pastore, G. Comelli, N. Seriani & E. Vesselli https://www.nature.com/articles/s41467-018-07190-1 Long-lived excitons in a two-dimensional metal-organic crystal can be produced by visible light and detected by infrared radiation. Here, the authors show that the excitonic state of a biomimetic macrocycle can be ‘read’ by measuring the vibrations of an adsorbed ligand. 3. Ultrafast carbon monoxide photolysis and heme spin-crossover in myoglobin via nonadiabatic quantum dynamics Konstantin Falahati, Hiroyuki Tamura, Irene Burghardt & Miquel Huix-Rotllant https://www.nature.com/articles/s41467-018-06615-1 Myoglobin bound to carbon monoxide undergoes an ultrafast light-induced reaction, which ends up in a photolyzed carbon monoxide and a spin transition of the iron center. Here, the authors employ quantum wavepacket dynamics to show that photolysis precedes the spin transition, a mechanism dominated by strong electron-nuclear couplings. 4. Dynamics of individual molecular shuttles under mechanical force Teresa Naranjo, Kateryna M. Lemishko, Sara de Lorenzo, Álvaro Somoza, Felix Ritort, Emilio M. Pérez & Borja Ibarra https://www.nature.com/articles/s41467-018-06905-8 Molecular shuttles are bi-stable and stimuli-responsive systems that are considered potential elements for molecular machinery. Here, the authors use optical tweezers to measure the force dependent real-time kinetics of individual molecular shuttles under aqueous conditions. 5. Spatially-resolved fluorescence-detected two-dimensional electronic spectroscopy probes varying excitonic structure in photosynthetic bacteria Vivek Tiwari, Yassel Acosta Matutes, Alastair T. Gardiner, Thomas L. C. Jansen, Richard J. Cogdell & Jennifer P. Ogilvie https://www.nature.com/articles/s41467-018-06619-x 2D electronic spectroscopy enables a spatially-averaged view of the electronic structure of a heterogeneous system. Here, the authors extend it to sub-micron resolution and ~106 times better sensitivity, to resolve spatially varying excitonic structure in a heterogeneous mixture of photosynthetic cells. 6. Unravelling the structure of glycosyl cations via cold-ion infrared spectroscopy Eike Mucha, Mateusz Marianski, Fei-Fei Xu, Daniel A. Thomas, Gerard Meijer, Gert von Helden, Peter H. Seeberger & Kevin Pagel https://www.nature.com/articles/s41467-018-06764-3 Glycosyl cations are key intermediates in glycosylation reactions, but their structure has remained elusive due to their transient nature. Here, the authors perform an in-depth structural analysis and report that C2-participating protective groups induce acetoxonium cations with distinct ring conformations. 查看更多编辑推荐文章,请点击链接:http://t.cn/EyZ5c36

来源: X-MOL 2018-12-11

两年,解剖蚊子百万——此篇Science的抗疟疾进展得来不易

抗击疟疾的血泪史 近200年来,随着流行病学和免疫学的进步,在疫苗的帮助下,大部分致命传染病(像天花)要么被消灭,要么被全面压制。相比之下,疟疾这个困扰人类健康数千年的恶魔却依然肆虐非常。疟疾多难战胜?早在公元5世纪,强盛的罗马帝国尽管铁蹄踏遍欧亚大陆,而一场突如其来的疟疾就能每天夺去数千人的生命,最终一半居民死于此病。再看如今,据世界卫生组织(WHO)上个月刚刚发布的《2018年世界疟疾报告》,2017年全世界共发生约2.19亿例疟疾,其中约435,000例死亡,死者中超过61%都是5岁以下儿童!与之相比,2010年发病人数是2.37亿,2015年是2.11亿。[1] 人类与疟疾之战依旧处于胶着状态,难言获胜。在与疟疾的斗争中,许多英雄横空出世,例如Ronald Ross、Charles Louis Alphonse Laveran、Paul Hermann Müller和屠呦呦教授分别获得1902、1907、1948和2015年诺贝尔奖,另外有机合成大师Woodward也因为抗疟疾药金鸡纳生物碱的不对称合成开创了立体选择性有机合成先河。 疟疾发病率分布图。图片来源:WHO [2] 中医“治未病”思想与疟疾的防治策略 疟疾难以消除的根本原因是疟原虫容易产生抗药性。比如1960年时,氯喹和磺胺类抗疟疾药(阻断叶酸合成进而影响DNA复制)的治愈率接近95%以上,但是几年后降至20%。而我们熟知的一线抗疟疾神药——青蒿素及其衍生物,近年来也发现其治疗效率逐步下降 [3]。目前治疗疟疾的策略陷入了尴尬的循环:发病后治疗 → 疟原虫进化出抗药性或复发 → 再开发新药或新的药物组合 → 再次产生抗药性或复发……这就好比我们追着疟原虫尾巴跑,打倒一种,还有更多跳出来。此外,疟疾也很难预防。目前市面上还没有非常可靠的疟疾疫苗,WHO推荐的“杀虫剂处理过的蚊帐”和“病媒控制”(也就是大规模灭蚊)这两大措施还无法做到万无一失。 疟原虫如此难缠,主要与它们复杂的生活史有关。疟原虫的宿主有两个——人类和按蚊,生活史分三个阶段:红细胞外期(exo-erythrocytic cycle),子孢子(sporozoite)感染人类肝细胞并获取营养产生裂殖子(merozoite),这段时间没有任何症状,也很难检测;红细胞内期(erythrocytic cycle),除进行裂体增殖外,部分裂殖子侵入红细胞后形成配子体(gametocyte),这一时期红细胞被大量破坏,产生症状;子孢子期(sporogonic cycle),含有配子体的血液被蚊子吸取,配子体在蚊胃中发育成熟进行配子生殖,最后产生子孢子进入蚊子的唾液腺,有机会再次感染人体。目前的抗疟疾药物主要打击红细胞内期的疟原虫,虽这一部分被消灭,但肝细胞内的疟原虫还在悄悄潜伏,它们还可能继续进行裂体增殖,从而再次侵入红细胞使疟疾复发。而且,这个时期疟原虫数量不过数百,而红细胞内期则暴增至数十亿,如此强大的增殖能力给疟原虫进化出抗药性提供了充分的保障。因此,红细胞外期的存在是疟疾复发和产生抗药性的根源。 疟原虫生活史:A. 红细胞外期;B. 红细胞内期;C. 子孢子期。图片来源:CDC [4] 很自然的,科学家想到在没有症状的红细胞外期进行干预,既可以阻止疟疾进展又可以克服耐药性问题,起到类似疫苗的预防作用。这就和中医“治未病”的理论不谋而合。然而,这种朴素的思想在疟疾上却一直很难实现,开发特异性杀灭肝细胞中子孢子的药物进展艰难。一个重要的原因在于,验证化合物抑制子孢子活性的体外实验很难进行。子孢子至今都无法在实验室内进行无污染培养,科学家只能先在实验室产生被配子体感染的蚊子,随后人工解剖蚊子,再分离出被孢子体感染的唾液腺,最后收集子孢子。(想想这波操作都觉得手酸……) 2016年,美国加州大学圣地亚哥分校(UCSD)Stephan Meister和Elizabeth A. Winzeler等研究者终于发明了一种方法来高通量筛选可杀灭肝细胞中子孢子的药物。[5] 他们随后依靠这个方法,花费大量精力筛选出新的预防性抗疟疾药物和新的作用靶点,结果发表在顶级期刊Science 上。 这篇Science,真心不容易 我们先从他们发明的高通量筛选方法说起。这种体外筛选模型的建立和初步筛选,数字背后都有实验人员的“血和泪”: 历时2年,每周解剖平均约1万只被感染的蚊子,从总数近百万个蚊子唾液腺中分离表达荧光素的疟原虫Plasmodium berghei 的子孢子(代表红细胞外期的肝细胞感染阶段),铺在已用过化合物处理的人肝癌细胞HepG2上,如果疟原虫成功感染HepG2(即使仅1%),在荧光素存在下就会发出荧光,仪器便能读出光强度,光强度与感染率成一定比例,由此判断感染比例。幸运的是,这种荧光测试可以通过1536孔板来进行。 Winzeler实验室中从蚊子唾液腺中分离疟原虫子孢子。图片来源:UCSD 随后,他们历时18个月,将Charles River化合物库(分子量60-1298 Da,基本满足Lipinski五规则)的538,273个小分子进行高通量筛选(平均每周筛约20,000个,因为有些需要重复实验,当然产生细胞毒的也要排除)。经过三轮筛选(每轮标准不同)留下半数抑制浓度IC50小于1 μM的631个化合物待靶点验证。值得一提的是,这次发现的不少化合物骨架,在此前并没有报道可用于疟疾的预防和治疗。 筛选流程。图片来源:Science 通过代谢组学分析,发现13种代表化合物(Tanimoto相似性很小,说明这些化合物和之前报道的抗疟疾药结构类型差别较大)中10个与线粒体电子转移链(mETC)有关。利用转基因的高表达二氢乳清酸脱氢酶(DHODH)的疟原虫,这些化合物的EC50变化很大(24-1000倍),表明作用于DHODH。此外,研究者认为还有化合物可能具有先前未知的作用机制。 靶点确认。图片来源:Science 小结 科学家通过使用可评估化合物对红细胞外期阶段疟原虫抑制活性的高通量体外筛选实验,历时两年从上百万只蚊子和数十万化合物库中筛选出一系列具有新颖骨架的抗疟疾苗头化合物,并验证其作用于线粒体呼吸链靶点DHODH,有望大大促进预防和治疗疟疾的药物的开发。但不得不说,从苗头化合物到最终的上市药物,科学家们还有更多困难要克服。衷心希望有一天,能够开发出优秀的“化合物疫苗”,将疟疾这一顽疾扼杀在作恶之前。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Open-source discovery of chemical leads for next-generation chemoprotective antimalarials Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aat9446 参考文献: 1. https://www.who.int/malaria/publications/world-malaria-report-2018/en/ 2. http://www.who.int/gho/malaria/en/ 3. B. Blasco et al., Antimalarial drug resistance: Linking Plasmodium falciparum parasite biology to the clinic. Nat. Med., 2017, 23, 917-928. 4. https://www.cdc.gov/malaria/about/biology/ 5. J. Swann et al., High-throughput luciferase-based assay for the discovery of therapeutics that prevent malaria. ACS Infect. Dis., 2016, 2, 281–293 (本文由西北望供稿)

来源: X-MOL 2018-12-10

Nature Catal.:和频振动光谱在电极表面原位检测锰电催化还原CO2的中间体

随着社会的飞速发展,全球的能源需求越来越大,大量的化石燃料被用于供能,大气中CO2 含量急速增长导致严重的温室效应,威胁人类的居住环境。如果能将CO2 还原成低碳燃料或其他有重要价值的化学物质,不仅能降低CO2 排放量,还能缓解能源危机。以太阳能或风能等清洁能源发电并用于电催化还原CO2,具有操作方便、装置简单和过程环保的优点,受到了许多研究者的关注。目前,含锰复合物[fac-Mn(bpy)(CO)3X]n(X= Br-或溶剂, n = 0 或 +1)(1)已经成为研究最广泛的促进CO2还原的电催化剂之一(图1)。为了进一步能提高电催化还原CO2的效率,研究该还原过程的机理是非常必要的。然而在该过程中中间体只在电极表面或双电层内暂时存在,量少且寿命短,通常使用的光谱电化学法(spectroelectrochemistry,SEC)需要目标物的浓度较高,该电催化机理还没被直接证明过。因此,研究者依然需要寻找更好的方法以研究该过程。 图1. 含锰复合物1电催化还原CO2的可能机理。图片来源:Nat. Catal. 和频振动光谱(Vibrational sum-frequency generation spectroscopy, VSFGS)作为二阶非线性光学技术,是利用两束特定频率的激光(通常分别为频率固定的可见光和可调谐的红外光)与待测物相互作用,这两束光在时间和空间上相互匹配时产生第三束光,即和频光,由和频光可得出待测物的信息(图2)[1]。该方法具有界面选择性和高灵敏度,能测量出分子层面的界面信息,已经在研究电极表面双电层的结构和多相电催化过程方面具有广泛的应用。Alexander J. Cowan教授等人曾利用VSFGS有效地表征了Mo(bpy)(CO)4 (bpy, 2,2-bipyridine)在金和铂电极表面的电化学行为 [2];František Hartl等人利用VSFGS更进一步确认了金电极对该电催化剂催化还原CO2的影响 [3];然而遗憾的是都未能直接证明电催化还原CO2的反应机理。 图2. 和频振动光谱基本原理示意图。图片来源:J. Chem. Soc. Faraday Trans. 最近,英国利物浦大学的Alexander J. Cowan教授与拉塞福-康普顿实验室的Paul M. Donaldson博士合作基于和频振动光谱原位研究了以Mn(bpy)(CO)3Br为电催化剂催化还原CO2反应的机理,首次直接证明了该反应中间体的存在,并对理论推导的机理进行了证明。该工作发表在Nature Catalysis 上。  就像该论文的第一作者Gaia Neri博士所说:“在原位研究电化学催化的过程中,在电极表面上区分开溶液中非活性的分子和寿命短暂的中间体是一个巨大的挑战” [4]。在由理论推导的电催化还原CO2反应机理中(图1),关键的中间体(6-10)和由电位决定的转变还未曾在实验中证明过。而在本工作中作者巧妙地将基于激光技术的和频振动光谱与电化学技术(图3)、同位素标记法和密度泛函理论(DFT)结合(图4),对不同Brønsted酸条件下电催化还原CO2的过程进行了全面研究,结果支持该理论推导的机理过程。通过分析不同电势下的电催化过程的和频振动光谱以及对比不同中间体的结构,证明了电催化过程中中间物[Mn(bpy)(CO)4]+(8)的存在。然而意想不到的是中间物8存在聚集现象,这可能是因为该中间体与电极、溶剂和电极表面电场之间共同作用的结果。 图3. (A)在CO2不存在的情况下对1连续进行两次循环伏安检测时的VSFG光谱;(B)CV表征中在电位向负扫描(从电压约为1.5 V处开始)和电位向正扫描(从电压约为1.6 V处开始)时的VSFGS。图片来源:Nat. Catal. 图4. 基于DFT计算得到的6~9的振动波数。图片来源:Nat. Catal. 总的来说,虽然复合物存在聚集现象,但该实验结果证明和频振动光谱能够用于监测短寿命活性物质在电催化循环过程中的行为,使研究人员能够更好地理解电催化剂是如何起作用的,这是实现电催化CO2转化为清洁燃料并应用于商业化中的重要一步。除此之外,该方法也为研究其他类似的电化学反应(比如电化学合成和电解水)提供重要的借鉴意义。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Detection of catalytic intermediates at an electrode surface during carbon dioxide reduction by an earth-abundant catalyst Nat. Catal., 2018, 1, 952-959, DOI: 10.1038/s41929-018-0169-3 导师介绍 Alexander J. Cowan http://www.x-mol.com/university/faculty/39328 参考资料: 1.https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/1995/ft/ft9959101281 2.https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.7b06898 3.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/celc.201402282 4.https://news.liverpool.ac.uk/2018/10/30/laser-technique-may-open-door-to-more-efficient-clean-fuels/ (本文由Sunshine供稿)

来源: X-MOL 2018-12-10

基于靶向线粒体的选择性检测和区分H2S、Cys/Hcy和GSH荧光探针的研究

H2S、Cys、Hcy和GSH在人体的生理和病理过程中扮演着重要的角色。细胞内高水平的硫化氢及生物硫醇与人类疾病息息相关,因此,检测H2S、Cys、Hcy和GSH的荧光探针越来越受到关注。 目前的研究可以同时检测和区分H2S、Cys/Hcy及GSH的荧光探针非常稀少,基于此,南开大学尚鲁庆副教授的研究团队发展了一类灵敏度高、选择性强、水溶性好、线粒体靶向、两种荧光基团发射波长距离较长(121 nm)的荧光探针NCR。该荧光探针的设计原理基于H2S、Cys/Hcy和GSH与荧光探针NCR间的反应差异,产生不同的荧光现象,进而对其进行检测和区分。该荧光探针由两个荧光基团香豆素、试卤灵和一个功能性基团对硝基苯并呋喃(NBD)组成,利用二硫键和功能性基团NBD两个反应位点来实现对H2S、Cys/Hcy和GSH的检测和区分。当NCR与H2S反应时会促使二硫键的断裂和NBD的释放,试卤灵和香豆素分别产生发射波长为588 nm和467 nm的荧光。而当NCR与Cys/Hcy和GSH反应时,只可以引起二硫键的断裂,NBD不能释放,仅仅在588 nm处产生荧光。反应停止在这一步可以区分H2S和生物硫醇(Cys、Hcy和GSH),但不能区分不同的生物硫醇Cys、Hcy和GSH。然而,作者将NCR用Cys、Hcy、GSH预处理30 min反应完全后,继续加入硫化氢,实验结果表明,用Cys和Hcy预处理的NCR反应液在467 nm处有荧光,而用GSH预处理的NCR反应液则没有释放荧光,因而可以实现对Cys/Hcy和GSH的区分检测。因此,该荧光探针根据两个反应位点断裂后所产生的两个波长的荧光可以达到区分检测H2S、Cys/Hcy、GSH的效果。活细胞荧光成像研究表明,荧光探针NCR能够定位于细胞的线粒体,通过两个波长的荧光可以同时区分检测内源性和外源性H2S、Cys/Hcy、GSH。因此,基于荧光探针NCR的体外检测和细胞实验的良好结果,NCR为进一步探索硫化氢和生物硫醇在生物系统中的作用提供了有效的工具。 这一研究成果近期发表在Chemical Communications 上,文章的第一作者是南开大学药学院的博士研究生乔丹。该研究工作得到国家重点研究发展计划(2018YFA0507204)、国家自然科学基金(21672115)的资助。 该论文作者为:Dan Qiao, Tangliang Shen, Mengyuan Zhu, Xiao Liang, Lu Zhang, Zheng Yin, Binghe Wang, Luqing Shang 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): A highly selective and sensitive fluorescent probe for simultaneously distinguishing and sequentially detecting H2S and various thiol species in solution and in live cells Chem. Commun., 2018, 54, 13252, DOI: 10.1039/C8CC07761D

来源: X-MOL 2018-12-10

Angew. Chem.:缺陷碳基催化剂表面电荷与活性之间的关联

高效的电催化反应对提升能量存储与转换效率至关重要。电催化剂直接决定了电催化反应的性能,设计高效电催化剂对开发能源存储与转换器件有着重要意义。近年来,碳基材料作为电催化剂受到了广泛关注。通过对碳材料进行杂原子掺杂、缺陷工程以及异质杂化等,得到了一系列高效的电催化剂。但其深层次的作用机制缺乏深入认识。无论是杂原子掺杂,还是缺陷工程,都会对碳催化剂电子结构造成极大影响。碳材料缺陷所引起的电子结构变化早期更多是通过理论计算化学进行分析,缺乏直接实验证据。近日,湖南大学王双印教授(点击查看介绍)团队与合作者以高定向热解石墨(HOPG)为模型电极,系统研究了缺陷所带来的催化剂表面电荷的变化及其与电催化剂催化性能之间的关联。 该工作通过对HOPG电极表面进行缺陷可控化构筑,对HOPG表面的缺陷~表面电荷~电催化性能三者之间的关联进行了研究。结果表明,随着缺陷浓度的增加,表面电荷也随之增加。电化学研究表明,对氧还原反应(ORR)、氧析出反应(OER)以及氢析出反应(HER)的催化性与表面电荷有着共同的火山图关系,表面催化剂表面电荷的调控需控制在一定范围内,并非越高越好,这与其对中间物种吸附能的调控息息相关。通过对碳材料表面缺陷-电荷电催化活性关系的解析,该工作明确了表面电荷对电催化性能的影响,对催化剂的设计有着重要意义。本工作合作者包括湖南大学余刚教授、南京师范大学李亚飞教授、南京大学江德臣教授及浙江大学和庆钢教授。 相关文章发表在Angewandte Chemie International Edition 上。 该论文作者为:Li Tao, Man Qiao, Rong Jin, Yan Li, Zhaohui Xiao, Yuqing Wang, Nana Zhang, Chao Xie, Qinggang He, Dechen Jiang, Gang Yu, Yafei Li, Shuangyin Wang 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Bridging Surface Charge and Catalytic Activity of Defective Carbon Electrocatalyst Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201810207 导师介绍 王双印 http://www.x-mol.com/university/faculty/10085 (本稿件来自Wiley)

来源: X-MOL 2018-12-10

二维碲(Te)材料:一种新型的高性能光学材料

近日,深圳大学的张晗教授(点击查看介绍)团队在二维材料非线性光学研究方面取得了重要进展。该团队采用液相剥离方法成功地制备出具有高稳定性的二维碲(Te),并进一步探索了其在光子二极管、全光调制、全光开关方面的重要应用,相关工作发表在国际顶级学术期刊Advanced Functional Materials 上。 二维Te材料是一种类石墨烯、由单原子构成的层状结构材料,近两年来预测并成功地制备出来,凭借其优异的光电特性,迅速在学术界引起广泛的关注与研究。目前,二维Te材料性能的研究及应用正处在起步阶段,在催化、传感、光学器件等领域都具有广阔的应用前景。该工作首先对二维Te材料的非线性光学参数进行测量,发现二维Te材料具备非常强的非线性光学响应。利用这一特性,该团队进一步研究了二维Te在非线性光学器件中的重要应用。他们巧妙地将这种具有很强非线性效应的二维Te材料与另外一种具有反饱和特性的二维SnS2材料相组合,实现了光的非互易性传播,为光子二极管的应用开辟了新的思路。其次,他们还探索了二维Te材料在全光调制/开关中的重要应用,结果发现二维Te能够作为信息转换的载体实现泵浦光对探测光的调制,从而实现在光开关中“开”与“关”的转换。 图1. 二维Te材料的表征图。(a)二维Te材料的制备流程;(b)和(c)分别为二维Te材料的TEM和高倍TEM成像;(d)二维Te和块状Te的拉曼图谱;(e-g)二维Te的AFM成像及其相应的厚度;(h)二维Te的尺寸;(i)二维Te和块状Te的XRD图谱;(j)二维Te的稳定性测试。 图2. 基于二维Te/SnS2纳米片的光子二极管。(a)正向非线性响应激发;(b)反向非线性响应隔离;(c)光的非互易性传播结果。 图3.(a)全光调制结构示意图;(b)泵浦光(红光)对探测光(绿光)的调制;(c)随着泵浦光光强的变化,探测光衍射环数量的变化情况。 该研究得到国家自然科学基金、深圳市科技创新委员会项目、澳门科技发展基金项目的大力支持。 该论文作者为:Leiming Wu, Weichun Huang, Yunzheng Wang, Jinlai Zhao, Dingtao Ma, Yuanjiang Xiang, Jianqing Li, Joice Sophia Ponraj, Sathish Chander Dhanabalan, Han Zhang 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): 2D Tellurium Based High-Performance All-Optical Nonlinear Photonic Devices Adv. Funct. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adfm.201806346 导师介绍 张晗 http://www.x-mol.com/university/faculty/40451

来源: X-MOL 2018-12-10

半导体量子点在人工光合成领域的应用

自然界绿色植物等光合生物通过光合作用将太阳能转换为化学能。因此,模拟光合作用光系统II和光系统I的结构和功能,设计新型的光敏剂和催化剂结构基元,实现高效太阳能的分解水制氢是将太阳能转换为化学能的理想途径。早在上个世纪七八十年代,科研工作者对于人工光合作用的研究(以有机染料和块体半导体材料为主)就已经在世界范围内达到高潮,但是由于该类体系转换效率低下、稳定性不高等劣势,至今未能对该技术实现大规模的应用。随着本世纪半导体纳米材料技术的迅猛发展,纳米材料展现的一系列应用前景再次将人工光合作用推上了研究的新热潮。近年来,基于优异的可见光响应性质、多激子生成性能以及丰富的表面特性,半导体量子点逐渐成为人工光合领域的新选择,并且取得了一系列的重要进展。 近日,中国科学院理化技术研究所超分子光化学实验室(佟振合院士(点击查看介绍)和吴骊珠研究员(点击查看介绍)为共同通讯作者)在国际顶级期刊Nature Reviews Chemistry 上发表了一篇关于半导体量子点在人工光合成领域应用的综述文章,题目为“Semiconducting quantum dots for artificial photosynthesis”。该综述从半导体量子点光分解水原理入手,分别从量子点的尺寸效应、量子点异质结和量子点表面特性等三个方面剖析了影响半导体量子点光解水制氢效率的主要因素,最后具体阐述了该领域的研究者通过一系列手段(如尺寸优化、结构改性和表面修饰)对量子点进行调控,从而促进量子点的太阳光捕获效率、电荷分离效率以及量子点到催化中心的电荷迁移效率,并最终基于半导体量子点构筑了高效、稳定的人工光合成制氢体系。 作者系统阐述了通过尺寸优化、结构设计和表面修饰等手段提高基于半导体量子点人工光合系统的光催化产氢机制,提出了基于半导体量子点构筑廉价、高效、稳定的人工光合成体系的新思路,并展望在不久的将来,人类利用太阳能生产可持续、可利用和可再生的能源将会变成现实。其主要来源于以下三点:第一,目前基于半导体量子点构筑的高效光催化产氢催化剂不含有贵金属材料,满足廉价的特点;第二,经过几十年的发展,研究人员已经能够利用水相合成方法大规模制备高质量的半导体量子点材料;第三,基于环境友好型半导体量子点构筑的人工光合成体系已经展现出可观的太阳能到化学能的转换效率。 该论文作者为:Xu-Bing Li, Chen-Ho Tung & Li-Zhu Wu 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Semiconducting quantum dots for artificial photosynthesis Nat. Rev. Chem., 2018, 2, 160, DOI: 10.1038/s41570-018-0024-8 导师介绍 佟振合 http://www.x-mol.com/university/faculty/40475 吴骊珠 http://www.x-mol.com/university/faculty/15665

来源: X-MOL 2018-12-10

基于离子液体微电极叉指阵列的气体传感器

随着工业生产的发展、环境污染的加重和环保意识的加强,对各种常规乃至有毒有害气体的检测都提出了更高的要求。因此,对高效气体检测设备的开发愈发引起国内外学者的关注,并成为竞相研发的热点项目之一。 广为应用的电流型电化学气体传感器具有测量精度高、可重复性好、价格低廉的特点。然而这类气体传感器在通电长期运行工作,长时间暴露在极端条件下(如高温、高湿、干燥)都将严重影响其性能。即便在正常工作条件下,其传统的基于水溶液的电解液仍存在着易挥发的特点,电解液的挥发将极大减损传感器的使用寿命。为此,传感器通常内置一层疏水透气膜来降低电解液的挥发,但并不能彻底解决问题。并且,透气膜的稳定性也会影响器材元件的响应时间和灵敏度。为解决以上问题,无透气膜结构的气体检测系统广受期待。在此情况下,离子液体因其电化学窗口宽、蒸汽压低不易挥发、离子电导率高、物理化学稳定性良好、较大的可调控极性等优秀特点,成为了替换传统水溶液电解液的有力候选。以离子液体为电解液将能有效解决电解液挥发的问题,同时达成无膜结构气体传感器的设计。然而离子液体因为自身黏度达,会降低气体扩散到电极表面的速度,导致响应时间的延长和灵敏度的下降,进而成为离子液体在气体传感器应用上的最大障碍之一。 近日,新南威尔士大学赵川教授(点击查看介绍)团队和陕西师范大学房喻教授(点击查看介绍)合作,展示了一种以离子液体为电解液结合微电极叉指阵列(IDA)的氧化还原循环信号放大技术。这种能通过氧化还原电对循环放大检测信号的离子液体IDA气体传感器很好的弥补了上述离子液体在气体传感器应用上的缺憾。该方法通过集成化微电极叉指阵列来检测具有可逆电化学反应的气体,例如分子氧。传感器的信噪比等检测表现得到了有效增强,这得益于气体分析物在微电极上扩散的改善,尽管单个微电极的电流密度很小,但整个微电极阵列相加所得电流密度相比于宏电极而言呈现出明显增强的结果。 更重要的是通过施加不同电压,待分析气体分子在工作电极1上被还原,生成的中间产物(比如分子氧还原生成的超氧根离子)在工作电极2上再次被氧化成初始分子。两组工作电极间氧化还原反应的循环往复进一步增强了检测电流,使得IDA电极较之只有一组工作电极的 具有更加出色的检测表现,进而令IDA传感器兼具了高灵敏度(3.29 ± 0.06 nA cm-2 ppm-1)和低检测极限(174 ppm)。该传感器在典型氧气浓度的检测中表现出了良好的准确度和精密度。该传感器的设计理念对器件灵敏度的增强更适用于可逆电极反应的分析物分子(例如二茂铁/二茂铁离子、氧分子/超氧根离子),对电极反应不可逆的气体不响应(例如二氧化碳), 可以排除来自于不可逆电化学反应物的干扰。对于IDA电极的应用亦可扩展到检测其他可氧化还原的气体,并且在单个IDA芯片上检测2种或多种气体在理论上具有可行性。 这一成果近期发表在Analytical Chemistry 上,文章的第一作者是新南威尔士大学博士Richard Gondosiswanto,共同通讯作者是新南威尔士大学赵川教授和陕西师范大学房喻教授。 该论文作者为:Richard Gondosiswanto, D. Brynn Hibbert, Yu Fang, and Chuan Zhao 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Redox Recycling Amplification Using an Interdigitated Microelectrode Array for Ionic Liquid-Based Oxygen Sensors Anal. Chem., 2018, DOI: 10.1021/acs.analchem.7b04945 导师介绍 房喻 http://www.x-mol.com/university/faculty/12388 赵川 http://www.x-mol.com/university/faculty/25323

来源: X-MOL 2018-12-10

南科大优青团队诚聘高分子/材料化学背景博士后与研究助理

博士后(1-2名) 岗位职责 从事基于主客体化学的自组装及功能材料相关的科学研究 岗位要求 1、具有良好的实验室安全习惯; 2、具有国内外知名大学相关专业博士学位; 3、具有高分子/材料化学背景(高分子合成与组装、水凝胶、智能材料等相关领域); 4、第一作者发表过高质量的英文研究论文; 5、动手能力强,工作勤奋、踏实,具有团队协作精神; 6、有追求、有上进心,对化学研究有内在的兴趣。 岗位待遇 1、工资及福利待遇均按照南方科技大学有关规定执行,税后年薪约30万元(主要包含基本工资、住房补贴与深圳市18万元/年免税补贴); 2、提供优良的工作科研环境、统一购买五险一金、过节发放过节费与过节礼品; 3、落户深圳的,深圳市一次性发放住房补贴3万元; 4、可作为负责人申请博士后科学基金、国家自然科学基金及省、市各级课题; 5、博士后出站留深可以申请30万留深科研补贴,符合条件的可以申请孔雀计划与后备级人才(160万免税补贴)。 研究助理(1-2名) 岗位要求 1. 具有良好的实验室安全习惯; 2. 有机化学及相关专业的优秀硕士毕业生,有继续攻读博士学位的意愿; 3. 熟悉有机合成基本操作,动手能力强,具有良好的英文听说读写能力(CET-6 > 450); 4. 勤奋、踏实,具有团队协作精神,对科学研究有兴趣和热情,工作积极主动。 岗位待遇 1. 年薪不低于7万元,同时享受五险一金、餐补、过节费、年终奖、免费体检等福利。 2. 成绩及科研成果优秀者可推荐在南科大攻读博士学位。 应聘方式 有意者请将个人简历(pdf)同时发送至蒋老师jiangw@sustc.edu.cn和杨博士邮箱yanglp@sustc.edu.cn,邮件标题请注明“姓名+毕业学校+岗位”。条件合适的,我们将尽快回复! 研究方向与合作导师简介 课题组立足于超分子化学,致力于设计与合成具有独特功能的新型大环受体。在此基础上,探索大环主体在分子识别、催化、传感、材料等领域的应用。2015年以来,在JACS、Angew. Chem.、Chem. Sci.等期刊上发表学术论文近30篇。 合作导师现为南方科技大学化学系长聘正教授,博士生导师;2004年获得西安交通大学应用化学学士学位,2007年获得南开大学物理化学硕士学位,2010年获得柏林自由大学有机化学博士学位。2011年初,到美国Scripps研究所从事博士后研究。2012年底,加入南方科技大学化学系。曾获得国家优秀自费留学生奖学金和德国Schering基金会Schering Prize。2018年,获得国家自然科学基金委“优秀青年科学基金”以及全国大环芳烃学术会议“学术新星奖”。 课题组及合作导师详细介绍见课题组主页:http://jianggroup.chem.sustc.edu.cn/ 课题组旨在招聘具有科研理想、踏实肯干的人才,热烈欢迎有志之士加入本组!良好的科研氛围、一流的科研条件期待您的加盟!

来源: X-MOL 2018-12-10

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Dominguez-Vera & Vipul Bansal https://www.nature.com/articles/s41467-018-06273-3 Current ultraviolet (UV) sensors cannotdifferentiate between UVA, B and C, each of which has a remarkably differentimpact on human health. Here the authors show spectrally-selective colorimetricmonitoring of ultraviolet radiations by developing a photoelectrochromic inkthat consists of a multiredox polyoxometalate and an e– donor. 查看更多编辑推荐文章,点击下面链接 1. http://t.cn/EyZ5c36 2. https://www.nature.com/collections/wdzvyhgxft?utm_source=other_website&utm_medium=display&utm_content=mpu&utm_campaign=JRCN_2_RL_NC_highlight_organic_xmol

来源: X-MOL 2018-12-10

南开大学化学学院周其林教授研究团队招聘启事

博士后(1-2名) 招聘条件:35岁以下,有机合成、金属有机或有机高分子合成专业博士,研究成果突出,学风严谨,创新能力强,善于团队合作。 待遇:年薪最高可达40万,具体细则请见南开大学化学学院网站博士后招聘通知。 网站链接: http://chem.nankai.edu.cn/ejymzhylm.aspx?t=4&m=1&n=3891 研究助理(3-4名) 岗位工作:主要从事有机合成研发工作。 招聘条件:本科以上学历,有机合成专业,有不对称合成经验者优先。诚实可靠,专业知识扎实,创新能力强,积极进取,善于团队合作。 待遇:试用期三个月;年薪(税前):博士20-25万,硕士10-15万,本科生6-10万;特别优秀者薪酬面议。 有意者可发简历到592708048@qq.com(张老师)。 周其林教授研究团队简介 周其林教授简介: 周其林 博士,教授,博士生导师。1982年毕业于兰州大学化学系,同年考入中科院上海有机化学研究所,1987年获博士学位。1988年至1996年先后在华东理工大学、德国Max-Planck研究所、瑞士Basel大学、美国Trinity大学做博士后。1996年至1999年分别任华东理工大学副教授、教授、博士生导师。1997年获国家杰出青年基金资助。1999年受聘教育部"长江学者奖励计划"特聘教授,任南开大学化学学院教授。主要从事金属有机化学、有机合成方法学、不对称催化、生物活性化合物和手性药物合成等研究。发表研究论文180余篇,出版著作12本(章),申请发明专利12项。2005年获中国化学会有机化学委员会"有机合成创造奖",2006年获中国化学会"黄耀曾金属有机化学奖",2006年和2014年两次获天津市"自然科学一等奖",2007年获日本学术振兴会讲座奖,2009年当选中国科学院院士,2010年当选中国化学会副理事长,2010年获中国侨界贡献奖(创新人才),2012年获中国化学会"手性化学奖",2013年当选英国皇家化学会Fellow。目前担任《化学学报》主编、《有机化学》、《高等学校化学学报》、《Front. Chem. China》、《J. Mol. Catal. Chem.》、《Org. Biomol. Chem.》、《Adv. Synth. Catal.》期刊编委,《Acc. Chem. Res.》、《Chem. Sci.》、《Asian J. Org. Chem.》、《Tetrahedron: Asymmetry》期刊顾问编委,《Topics in Organometallic Chemistry》丛书编委。 详细请见:http://zhou.nankai.edu.cn/ 朱守非教授简介: 朱守非 博士,教授,博士生导师,国家杰出青年基金获得者。长期从事催化有机合成化学研究,重点研究了几类以氢转移为关键步骤的重要有机合成反应,主要取得以下成果:1)提出了“手性质子梭”概念,为不对称质子转移反应提供了全新的解决方案,被称为“充满希望的未来研究领域”,为国内外多个课题组所采用,并引发了系列相关理论研究。2)发现了催化卡宾对硼氢键的插入新反应,并实现了其不对称转化,被认为是“合成手性有机硼砌块的具有吸引力的方法”,并已经引发多个课题组的跟进研究。3)发展了多种不对称氢化反应的高效催化剂,实现了多种重要羧酸类非甾体消炎药和生物碱的高效合成,部分成果已经被制药公司采用。截至2017年5月,发表SCI论文80余篇,编写著作章节2篇;获授权5项中国专利,申请3项国际专利。曾入选教育部新世纪优秀人才支持计划(2010年)、国家基金委首届“优秀青年科学基金”(2012年)、首届国家万人计划—青年拔尖人才(2013年)、天津市“131”创新型人才培养工程(第一层次,2015年)、科技部中青年科技创新领军人才(2015年)、长江学者奖励计划-青年学者(2016年)、国家杰出青年基金(2016年)等人才计划和项目。曾获天津市自然科学一等奖2项(2007年和2013年,均为第三完成人),中国化学会青年化学奖(2012年),天津青年科技奖(2014年),Asia Core Program Lectureship Awards(2015年),天津青年五四奖章(2016年)等奖项。 谢建华教授简介: 谢建华 博士,教授,博士生导师,国家杰出青年基金获得者。目前主要从事不对称催化合成研究,包括超高效手性催化剂的设计合成,导向天然产物合成的不对称催化反应,以及手性药物和天然产物的不对称合成等。现已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Int. Ed.等国内外学术期刊上发表研究论文90余篇,论文已被他人引用3500余次。申请专利5项。 主要研究成果如下:1)建立了铱催化简单酮和beta-酮酸酯的不对称催化氢化合成单一手性中心手性醇的高效方法,获得了优秀的对映选择性和迄今最高的转化数(TON高达455万);2) 建立了具有环外双键环状烯酮和alpha-取代链状烯酮的不对称催化氢化合成手性烯丙醇的高效方法;3) 建立了alpha-取代酮动态动力学拆分的不对称催化氢化合成含有两个或三个连续手性中心手性醇的高效方法;4) 基于多样性手性醇的高效合成方法,实现了包括加兰他敏、力可拉敏、松叶菊碱、Gracilamine、Mulinane二萜等在内的天然产物和手性药物的高效不对称催化全合成。这些研究工作将高效不对称催化氢化反应用于天然产物和手性药物的不对称全合成,大幅提高了合成效率,有望在手性药物实际生产中获得应用。 获得奖励如下: 2013 天津市自然科学一等奖(排序第二) 2013 获国家自然科学杰出青年基金 2012 Thieme 化学期刊奖 2008 入选“新世纪优秀人才支持计划” 2007天津市自然科学一等奖(排序第二)

来源: X-MOL 2018-12-10

Chem:钌单原子电催化还原氮气合成氨

氨(NH3)对全球经济至关重要,可用作肥料、工业和民用化学品以及化工原料。氨易于液化(−10 °C),便于安全储存和运输,而且液态氨的体积能量密度约是液态氢的2倍,因此氨还被认为是未来有潜力的液体燃料和贮氢分子(点击阅读相关)。毫无疑问,大气含量近80%的氮气是合成氨最理想的原料,但是氮气中氮氮三键很稳定,难以打开。目前全球氨的年产量超过1.45亿吨,工业合成氨工艺中占主导地位的仍是1913年开发的“哈伯法”(Haber-Bösch反应,N2+ 3H2 ↔ 2NH3,ΔH0 = -45.9 kJ mol-1),此反应常需要高温(300-500 °C,以促进反应动力学)、高压(150-200大气压,使得平衡向产物方向移动),且NH3产率仅15%。合成氨工业每年要消耗全球天然气产量的3-5%(蒸汽重组以提供氢源),排放大量的温室气体(制备每吨NH3约释放1.87吨CO2)。因此发展高效、低能耗、清洁的合成氨工艺具有重要意义。电化学固氮以水为氢源,反应可在常温常压下进行,且可通过太阳能或风能等绿色能源转化的电能驱动,故被认为是一种潜在的合成氨替代技术,引起了广泛关注。然而,电化学氮还原(NRR)的产氨速率和电流效率仍然偏低,过电位高且法拉第效率(FE)低(由于析氢(HER)电位和氮还原电位非常接近)。因此设计具有优异选择性且高效的电催化剂,在低过电位下实现高FE和NH3合成速率尤为重要。 近日,北京化工大学孙振宇教授课题组与韩国科学技术院(KAIST)Yousung Jung教授和华南理工大学王海辉教授课题组合作,报道了通过协调辅助策略在N掺杂多孔碳中锚定单原子Ru位点,能够实现高效电化学固氮。该催化剂在-0.21 V(相对于可逆氢电极,RHE)下可获得较高的NH3产率(3.665 mgNH3 h-1 mg-1Ru)。进一步研究发现,加入ZrO2可显著抑制析氢副反应,在较低过电位(0.17 V)下,NH3法拉第效率达到21%。结合密度泛函理论(DFT)计算和实验研究,他们推测具有氧空位的Ru位点是主要的活性中心,Ru位点可稳定中间体*NNH(低过电位)、减弱*H吸附(高NRR/HER选择性)和增强N2吸附(以引发NRR过程),从而提升了将N2电还原转化成NH3的催化活性。该工作推进了单原子催化在合成氨领域中的应用。相关论文发表在Cell Press旗下的化学旗舰期刊Chem 上,北京化工大学博士研究生陶亨聪为本文第一作者,孙振宇教授、Yousung Jung教授和王海辉教授为本文通讯作者。 催化剂表征 研究团队通过简单的水热法和退火制备了N掺杂多孔碳担载的Ru单原子催化剂Ru@NC,以及载体中加入了ZrO2的催化剂Ru@ZrO2/NC。Ru@NC、Ru@ZrO2/NC的X射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)表征结果确认了本文所报道电还原催化剂中的Ru主要是高度分散的单原子。 图1. (A)C 1s和Ru 3d的XPS谱线(Ru@NC样品),反褶积的Ru 3d谱线证明Ru主要以Ru3+形态存在,同时含有少量的Ru0。(B)Zr 3d(Ru@ZrO2/NC样品)的反褶积XPS谱线。Zr 3d5/2结合能(182.1 eV)小于文献报道值,可能由于样品在N2气氛下煅烧形成氧缺陷所致。图片来源:Chem 图2. Ru@ZrO2/NC的形貌和结构表征。(A)SEM图。(B)低倍率HAADF-STEM图以及C、N、Ru、Zr和O的EDS-map图。(C)图像B中所示区域的EDX光谱图。(D)和(E):低倍率(D)和高倍率(E)HAADF-STEM图。(F)局部(E图虚线方框区域)HAADF-STEM放大图。(G)带通滤波HAADF-STEM图。对图像进行带通滤波,以消除由于碳载体厚度不同而导致的强度变化,从而可以更清楚地区分Ru单原子。(H)调整颜色对比度后的HAADF-STEM图。EDX、EDS-map和HAADF-STEM证实了N掺杂碳基质中和ZrO2表面存在Ru单原子。由于Ru的原子序数高于C、O和Zr,所以高倍率STEM图中更亮的点对应于Ru。88%这些亮点(Ru)的尺寸在0.1-0.2 nm之间,为单原子形态。图片来源:Chem 电还原性能测试 研究团队在气密的H型三电极电解池中对碳担载的Ru单原子催化剂进行性能测试(除非另有说明,所给出的电压值是相对于RHE)。 图3. (A)在-0.21 V处电解2小时后电解液的紫外-可见吸收光谱。(B)-(E)各种催化剂在不同电位处的NH3法拉第效率、NH3产率和分电流密度。(F)Ru@ZrO2/NC在10 °C、-0.21 V条件下的长期耐久性试验。图片来源:Chem 通过恒电位电解实验,分别对不含催化剂的碳纸电极、开路电压和Ar饱和不同控制实验条件下的0.1 M HCl水溶液电解质进行测定(靛酚蓝比色法),仅检测出微量氨(可能来自于电极表面吸附的微量N2还原所致)。15N2同位素示踪实验进一步证实了合成氨中的N来源于N2。 相对于Ru纳米颗粒,该催化剂展现出优异的氮还原性能。在-0.21 V电位下,Ru@NC的NH3产率为3.665 mgNH3 h-1 mg-1Ru。作者推测,Ru纳米颗粒因尺寸大,表面氢析出严重,导致NRR性能差,而当Ru尺寸降低到原子级别,氢析出过程可被显著地抑制。同时,该工作进一步探索了ZrO2在Ru催化剂中的作用,发现引入ZrO2,可进一步抑制析氢副反应。在0.17 V过电位下,Ru@ZrO2/NC的NH3法拉第效率达到21%,NH3分电流密度也有所提高。通过优化ZrO2含量,研究团队认为可进一步提高合成氨产率。 恒电位电解60 小时,电流密度仍然保持稳定,且产氨速率和法拉第效率几乎不变。将循环电解6次后的催化剂进行HAADF-STEM表征,发现Ru@ZrO2/NC催化体系中Ru仍然主要以单原子形态存在,未发生明显团聚(图4)。 图4. (A)低倍率HAADF-STEM图。(B-F)(A)中所示区域的C(B)、N(C)、Ru(D)、Zr(E)和O(F)的EDS-map图。(G)标注单个Ru位点(如黄色虚线圆圈所示)的HAADF-STEM图。图片来源:Chem 理论计算 为了探究Ru@ZrO2/NC催化活性和选择性增强的原因,研究团队利用DFT计算进行了理论研究。Ru单原子可能存在于化学计量ZrO2(Ru@Zr32O64)、含有Zr空位ZrO2(Ru@Zr31O64)和含有O空位的ZrO2(Ru@Zr32O63)表面(图5A)。计算结果表明ZrO2表面的O空位可以锚定Ru单原子,此Ru位点对于第一步NRR生成*NNH所需的吉布斯自由能较低,而Ru@Zr32O64和含Zr空位的Ru@Zr31O64对于第一步质子化过程具有较高的反应能垒(>1 eV)。Ru在N掺杂碳上主要以Ru@NxCy(0≤x≤4和0≤y≤4)结构存在,其中x和y分别代表锚定Ru的氮和碳原子数。Ru@NC2在所有的Ru@NxCy结构中显示出最低的NRR自由能,此Ru构型(三配位结构)与X射线近边吸收精细结构谱观测结果相吻合。 相对于Ru(0001)(0.61 eV),Ru@Zr32O63(0.55 eV)和Ru/NC2(0.42 eV)均显示出较低的NRR电势决速步骤自由能变化(ΔGPDS)(图5A)。Ru@Zr32O63和Ru/NC2还降低了*NNH的生成自由能(*N2 +(H+ + e-) → *NNH),分别为0.65和0.26 eV(图5C、5D),该过程通常是大多数金属表面电化学还原氮气耗能最多的步骤。此外,两种Ru单原子表面也有利于N2的吸附(Ru@Zr32O63和Ru/NC2的N2吸附自由能,ΔG[*N2],分别为-0.60和-0.10 eV)和活化。 图5. (A)各种反应位点NRR的电势决速步骤自由能变换(ΔGPDS),水平虚线描述Ru(0001)的ΔGPDS。(B)Ru@Zr32O63和Ru/NC2的计算模型。(C)Ru@Zr32O63 NRR的自由能图。(D)Ru@NC2 NRR的自由能图。(*)代表表面吸附位点。黑线和红线分别指示NRR和H吸附自由能变化。图片来源:Chem 虽然载体材料本身(ZrO2或具有O空位的ZrO2)NRR催化活性低,但是担载Ru单原子大幅度提高了其催化性能。研究团队还计算了N对催化活性的影响,发现Ru@NC2的ΔGPDS(0.42 eV)显著低于Ru@C3(1.28 eV)和Ru@C4(1.13 eV),表明含氮基团不仅阻止了Ru的聚集,还显著提高了Ru的催化活性。 在负电位下,H吸附(H++ e- → *H)在热力学上比N2吸附更易发生,因而大多数金属表面将被*H覆盖。在常规的实验条件下,吸附态*H不仅发生HER副反应,还会占据NRR的活性位点,大大降低NRR的法拉第效率。因此,抑制H吸附对提高NRR的法拉第效率至关重要。研究团队着重计算了H吸附自由能(ΔG(*H))而不是HER过电位。Ru@Zr32O63(-0.20 eV)和Ru@NC2(-0.42 eV)的ΔG(*H)小于Ru(0001)(-0.47 eV)(图5C、5D),表明Ru单原子表面可抑制H吸附。其中,Ru@Zr32O63对于抑制H吸附尤为显著,与上述选择性实验结果一致。通过比较H吸附自由能和N2吸附自由能可估算吸附的选择性,计算结果显示Ru@Zr32O63(-0.40 eV)的ΔΔG(*H/*N2)(即ΔG(*N2) − ΔG(*H))远小于Ru/NC2(+0.32 eV)和Ru(0001)(+0.11 eV),可见在低过电位下Ru@Zr32O63的H吸附不会阻碍N2吸附。 ——小结—— 综上,本文研究团队在N掺杂多孔碳上担载单原子Ru实现了高效电化学固氮,在-0.21 V(相对于RHE)处获得较高且稳定的NH3产率(3.665 mgNH3 h-1 mg-1Ru)。加入ZrO2,在较低的过电位下(0.17 V)进一步提高了催化剂的NH3法拉第效率,达到21%。研究团队提出了结合单原子催化和载体效应调节的思路,对进一步提高电化学固氮合成氨效率具有借鉴意义。 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Nitrogen Fixation by Ru Single-Atom Electrocatalytic Reduction Chem, 2018, DOI: 10.1016/j.chempr.2018.10.007 通讯作者简介 孙振宇,北京化工大学教授、博士生导师。2006年于中国科学院化学研究所获博士学位,师从韩布兴院士。先后在爱尔兰都柏林圣三一学院、德国波鸿鲁尔大学和英国牛津大学做博士后。期间获洪堡奖学金 (Experienced researcher)。2015-至今在北京化工大学化工学院任教授。课题组主要研究:1) 二维材料基功能材料的构筑,及其在CO2还原和N2还原等能源转化领域中的应用;2) 二维材料的分散、组装及改性。在Nat. Nanotech.、JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem、Chem. Sci.等期刊发表论文近100篇。所有论文被引用10100余次(Google Scholar, 2018年11月28日),H-因子39。 http://www.x-mol.com/university/faculty/48501 王海辉,华南理工大学教授、博士生导师、长江学者特聘教授、杰青、英国皇家化学会会士。2003年于中国科学院大连化学物理研究所获博士学位。先后在德国汉诺威大学做洪堡学者和博士后研究人员。2011年入选广东省珠江学者特聘教授;2012年获国家杰出青年基金;2015年入选科技部中青年科技创新领军人才;2016年入选英国皇家化学会会士;2018年入选“长江学者奖励计划”。在Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、JACS、Adv. Mater.、AIChE J.等学术期刊发表论文200余篇。论文被引用10700余次(Google Scholar, 2018年10月8日),H因子54,自2014年起连续入选爱思唯尔中国高被引学者(化学工程领域)。 http://www.x-mol.com/university/faculty/16827

来源: X-MOL 2018-12-09

年底了,来一次五天彻底的图表插图学习吧

如果你是一个科研工作者,你没有必要学习如何建设房屋,但有必要学习如何作图。就像你要学会如何写文章一样,这是我们的本职工作。不仅要会作图,而且要会做出优秀的图,才能在科研竞争中立于不败之地…… 2018/12/19-23    上海上海丰鑫国际大酒店 图表第32期+插图第74期 2019/1/9-13     北京邦泰宾馆  图表第33期+插图第75期 2019/1/16-20 上海丰鑫国际大酒店  图表第34期+插图第76期 以下可以形象的查看课程安排: 其中前两天是图表班(讲图表软件sigmaplot/origin/graphpad),后三天是插图班(讲制图软件photoshop和illustrator)。详细内容安排见正文中课程安排部分。 课程介绍 大家好,我是本学习班的创作者万方军,我原创的插图课程已经开办了七十多期(六年余)。我原创的图表课程开办了三十多期。目前圈子里面有很多的“后起之秀”,我敢肯定其中许多是假冒的学习班,有些开办才一年,声称已开办三百多期线下班,我掐指一算等于每天一场现场培训班,这是很荒谬的,但有很多人相信。根据我多年的经验一场这样的现场班最少宣传期需要一个月。以下就是我本人的观点: 图表班两天,解决的内容包括使用origin、sigmaplot、graphpad等科研图表软件制作论文中会遇到的各种简单及复杂图表的制作及曲线拟合问题。 插图班三天,解决的内容包括使用photoshop和illustrator按照杂志社投稿要求将一张张原始照片进行优化修缮并和图表一起混合排版制作成一张张figure用于投稿,并解决投稿过程中杂志社对图片的所有问题。同时还包括使用illustrator从零绘制模式图或示意图。 图表班和插图班的本质区别在于所用软件不同,解决问题的思想也不同。图表班倾向于了解简单的统计,并根据数据制作图表。而插图班则是使用平面制作软件PS和AI联合制作用于投稿的最终插图以及从零手绘模式图而不需具备美术基础。 您可能依然存在的一些作图误区: 很多人说我已经习惯了使用PPT来制作投稿的论文插图,好像也没有遇到过问题啊? 请看下图黄色高亮部分,这只是一个国内学报编辑部的真正想法。国内编辑部对作者宽容度很高,您使用ppt制作插图并不代表它是优秀的甚至合格的。 除非您的目标永远只是发表中文期刊,否则提高图片的质量是很有必要的。如果您哪一天投稿到国外的一些期刊,或者一些稍微好一些的期刊。好的图片质量是为论文加分的关键因素之一。下图是“Science”图片要求,但很多影响因子不高的期刊也有类似要求。最核心原因在于ppt不是用于印刷的制图软件。 很多人习惯单独使用ps来制作投稿用的插图,大多直接或间接学习了我九年前免费发布的视频课程《医学人学photoshop》,但单纯PS制作插图的缺陷在于不利于后期修改,另外图表类插图用ps制作很难制作出高水准的图片,设想你准备如何修改图片图表上线条的粗细、文字的字体字号等呢?因为ps是一款位图软件,凡是粘贴到PS中的内容都变成了像素(一颗颗马赛克),修改将会很不方便。但投稿就是一个反复修改的过程。使用PS和AI联合操作就很好的解决这个问题,用PS修缮一张张照片,然后将修缮好的照片和图表等粘贴到AI中进行排版。由于AI是矢量编辑软件,粘贴上去的所有图表其上面的文字和线条等均可以很容易的直接选中调整透明的粗细、字体字号等。 有人问为什么要设置这么长时间的课程?全部内容设置成3天不是更好吗? 毫无疑问,可以精简到一天的课程,但课程可以上的很有趣,但回去后大部分情况依然不能独立应付。根据我多年的讲课经验以及反复接受学员的各种提问,图表课设置2天,插图制作和模式图绘制设置3天课程,这是在保障效果的情况下精简的极限。我知道网络上有些类似课程甚至在两天的时间内把诸如ppt、图表软件、ps、illustrator、3dmax、after effect等通通讲了个遍,这样的课程内容看上去内容丰富的确很吸引人,但是我认为你去参加这样的课程他们应该反过来给你支付费用,因为作为一个内行,我知道他们的目的只能用两天的时间给你介绍一下这些软件可以干什么,除此之外最终你什么也学不会(因为时间太短,这么多内容应该最少花1个月的连续时间学习),只会掏钱让他们帮你制作图片。我是专门负责教会大家自己做图,我以你学会独立作图为唯一目的。 讲课老师水平怎样?课程评价怎样? 我就是讲课老师,我不应该自吹。现在类似学习班众多。1、我是国内最先原创这两个课程的,后来出现了众多模仿者。2、很多模仿者都是上了我的课程然后自己单独开办这样的课程,说明我的课讲的好,让他们理解透彻。3、我是全职专门研究科研图片,五年多来(另外在五年之外的前两年办过仅百场免费图片讲座)接受过数不清的学员提问,图片方面问题见识广博。4、我多年来一直研究如何讲课,如何表达,我的课程很容易听懂而且能兼顾不同水平的听众,甚至我会考虑到如何兼顾坐在最后排的人如何看清我屏幕上的每个细小操作。5、我专门提前录制好了高清晰的视频课程供课后复习(这五天的视频课程长达70小时,课堂上我是现场讲解的,而不是把大家聚在一起看视频,这些视频课程每个人回去后只能绑定自己的电脑播放,请谅解)6、我建立了微信群,学员后续有任何疑问都可以在群里讨论,我经常在群中回复问题。 图表课两天内容安排: 插图课三天课程安排: 图表和插图课程到底有什么区别? 其实你看上面的讲课内容就能看出区别。否则看下面的分别吧。 下面这就是图表班的内容示例,“图表制作的思路”是要掌握的重点,因为图表种类无数,二维图表、三维图表、多图表叠加成复杂图表、曲线拟合。只有掌握了应对图表制作的思路才能以不变应万变。两天的时间我会为您讲清每一种图表对应的数据结构有什么规律,哪些图是由数据直接生成的,哪些是在进行某些统计分析的过程中顺便产生的;看到论文中的某一张图表,如何倒推出它的数据结构是怎样;如何把一个复杂图表看成是由多个简单图表叠加起来的…… 下面这就是插图班前面1天半时间的内容。如何将照片和图表混合排版成杂志社要求的最终figure,以及其中每张原始照片或图表的外观修改,比如校正颜色、对齐、统一风格、修复瑕疵、理解各种色彩模式及压缩、解决杂志社对图片的各种修改要求……图片编辑与专业无关,也就是无论你是医学专业还是理工科专业,做法是一样的。 下面这就是插图班后1天半的内容,如何绘制模式图。在论文中添加用于描述实验设计、研究机制等的模式图以证明能十分有效的提高论文档次和被接收的几率。我有很多原创的思维比如“面夹边分析法”用于解决绘图时如何思考要绘制的对象,如何将它们在头脑中拆解成简单的面和线。我有独创的“方军配色法”告诉你如何通过对立统一原理来解决颜色搭配的问题…… 可以说五天的课程涉及到三种完全不同的方面和思考方式。因此五天已经是保证你能灵活使用这些工具和思想的最短时间。 为什么有必要参加这个课程? 如果你是一个科研工作者,你没有必要学习如何建设房屋,但有必要学习如何作图。就像你要学会如何写文章一样。这是你的本职工作。尤其是有经费报销的情况下,你很有必要学习,因为现场班+视频课程复习 真的可以非常快速的把你提高到一个很高的层次。远远强于自学五年,而且可以避免自学过程中带来的痛苦哦。 会务事宜 时间地点及费用: 2018/12/19-23(五天)    上海上海丰鑫国际大酒店 图表第32期+插图第74期 2019/1/9-13(五天)     北京邦泰宾馆  图表第33期+插图第75期 2019/1/16-20 上海丰鑫国际大酒店  图表第34期+插图第76期 可以单独报名参加图表班(2天)或插图班(3天),也可连报5天课程。 单独报图表班:3200元/人。 单独报插图班:3600元/人。 图表+插图连报享最大优惠价:5000元/人 (不再叠加其他优惠)。 优惠策略: 单独报班享:学生凭学生证减200;提前缴费减200;三人及以上团体每人减200;优惠可叠加。只能刷公务卡支付宝缴定金1000元可按提前缴费算(现场刷卡时退定金)。 图表插图连报:5000元/人,是最终价格,不再叠加其他优惠。 报名咨询: 181-1725-1971 何老师(手机/微信),4000-709-739 莫速乎客服热线 住宿安排:(不强行规定,可自己预订附近其他酒店,费用自理) 北京邦泰宾馆 地址:北京市丰台区西局西街300号(地铁9号线,七里庄站) 标准间/单间: 340元/晚/间  (含早餐、含宽带) 上海丰鑫国际大酒店(第65期) 地址:上海嘉定区大虹桥商务区华江路190号 (地铁13号线,金沙江西路站1号口出乘坐嘉定104路3站华江路张掖路下车即到) 标准间/单间: 320元/间/晚     (含早餐、含宽带) 备注:住宿统一安排,费用自理,办理住宿时告诉前台是参加此学习班的即可,住宿费办理住宿时交给酒店前台。住宿费发票将在退房时由酒店开具给您。 缴费账号: 方法一:银行转账 开户行:中国建设银行(上海市泗泾支行) 收款单位:上海荆麦信息科技中心 银行账号:3100 1983 0100 5002 2781(转账去除空格) 备注:写明姓名+插图 以便于核实 少数单位需银行行号:105290080036 方法二:支付宝转账 支付宝收款账户:mosuhu@163.com 核对姓名是:上海莫速乎教育投资有限公司 方法三:现场刷卡、现金、微信支付 备注:某些单位需提前借款的可先报名,报名后会邮件发送pdf版邀请函,打印后用于向单位借款。缴费后请将汇款凭据截图或拍照,并发送邮件到mosuhu08@163.com或微信给何老师,告知详情以备核实。某些单位需要现场刷公务卡的请报名时备注以便合理安排座次。 参会要求: 1、请自带笔记本电脑。会场我们会布置足够电源插座。请确保电脑安装的是WINDOWS的操作系统(win7/win8/win10),而非苹果操作系统(因为科研图表软件无苹果版本)。另外最好不是XP操作系统,因为XP操作系统来老旧只能安装很低版本的软件。 2、请不要携带上网本作为练习电脑,因为上网本屏幕分辨率太低,会导致软件无法正常运行; 3、我们使用的主要软件为:Illustrator CC,Photoshop CC及origin 2018、sigmaplot14、graphpad 7.0。报到时每人赠送一个16G U盘,其中包含视频课程、练习软件和素材。 4、课程所用教材,我们会在报到当天发放给大家,不必提前预习,会议报道时会发放相应高清视频课程供课后复习,以保证长期效果。 5、会议期间发放经盖章的纸质邀请函、发票供报销使用。根据近几年经验,所有学员都能顺利报销,敬请放心。 邮件报名 为保证最快速的给您回复,请按下列格式撰写邮件发送到指定报名邮箱 :mosuhu08@163.com 报名邮件内容模板:(同期有其他会议举办,请不要省略所参加的是哪个会议) 我想报名参加**学习班,以下是我的信息: 1、姓名: 2、性别: 3、邮箱: 4、手机: 5、参加场次:写明几月几号到几号的什么班,以免弄错 6、发票抬头:如不确定,先留空。 7、纳税人识别号或统一社会信用代码:如不确定,先留空。 8、是否预订住宿:如需预订住宿请注明,一般默认住宿时间是从会议前一晚到会议最后一天中午退房,如果有特殊需要请注明。 9、备注:备注说明写在此,如有多人参加,请将姓名、性别、邮箱、手机在上面分别单独列出,备注中写明一位主要联系人。 微信报名 加何老师微信 18117251971 自行撰写包含上述邮件报名内容发送给何老师微信。 关于报名的说明: 1、微信、邮件报名二选一即可; 2、如果是邮件报名,也请加何老师微信(18117251971)便于咨询联系。 3、如有任何疑问,也可直接拨打会务组电话4000-709-739或181-1725-1971(何老师)。

来源: X-MOL 2018-12-09

pH响应型19F MRI纳米探针的设计与应用

近年来,纳米技术的兴起为疾病的早期诊断等方面带来了新的机遇。磁共振成像(MRI)具有非侵害性和深组织穿透性,在活体诊断中得到广泛的应用。目前,1H MRI已广泛应用于临床诊断,但仍存在成像对比度差的问题。相比于1H MRI,19F MRI在人体内几乎不存在内源性背景的干扰。因此,开发基于19F MRI的分子影像剂在疾病特异性诊断方面具有重要的意义。然而,19F MRI影像剂仍存在灵敏度低、靶向性不足的问题,如何制备高灵敏度以及刺激响应型的19F MRI造影剂具有重要的意义。 由于大部分含氟有机分子具有水溶性差和体内生物毒性大的问题,因此无法直接用于生物成像。随着纳米技术的兴起,发展亲水性强、稳定性好、高氟原子负载的纳米探针是19F MRI发展中急需解决的问题。针对这些挑战,北京化工大学的汪乐余教授(点击查看介绍)团队设计合成了一系列新型的19F MRI纳米探针,其主要包括利用无机纳米颗粒表面配体封装全氟冠醚而获得的超高氟原子负载的19F MRI纳米探针;在探针表面接枝含氟基团来提高探针中氟原子的活动性,从而得到高灵敏度的19F MRI纳米探针;其他多功能纳米探针。 为了进一步提高19F MRI纳米探针的灵敏度,该团队近期致力于发展响应型纳米探针。众所周知,ZIF-8作为新兴的pH响应型药物运输载体,也可以用来负载水溶性较差的含氟小分子,但汪乐余教授团队在实验中发现ZIF-8所负载的含氟有机分子的数量不足以用来进行19F MRI。该团队最终通过4-三氟甲基咪唑(TFMIM)部分取代ZIF-8中的2-甲基咪唑(MIM),成功将大量氟原子引入纳米颗粒(FNPs)内部,随后在纳米颗粒外层包覆功能化多聚氨基酸与硅烷-PEG,通过调控反应温度与咪唑基团的去质子化程度,得到粒径分布均匀、生物相容性好、亲水性强的纳米探针(FNPs-PEG)。并且,酸性pH是肿瘤微环境的重要特征,其数值范围大概在6.5-6.8,与此同时,正常组织和血管的pH则是7.4左右。这一特征性pH常用来选择性触发一些纳米载体以增强肿瘤成像效果。该探针在pH>7.4的溶液中可长期稳定,TFMIM中的氟原子在纳米颗粒中活动性差,横向弛豫时间(T2)较短,无19F NMR信号,随着pH降低,纳米颗粒分解,TFMIM中的氟原子在纳米颗粒中活动性恢复,横向弛豫时间(T2)逐渐增加,19F NMR信号逐渐增强,表现出明显pH依赖的19F NMR信号变化性,该信号强度很适合进行肿瘤19F磁共振成像。该探针可用于生物传感器、细胞成像、医学诊断等生物医学领域。 该论文作者为:Chang Guo, SuyingXu, Anila Arshad and Leyu Wang 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): A pH-responsive Nanoprobe for Turn-On 19F-Magnetic Resonance Imaging Chem. Commun., 2018, DOI: 10.1039/c8cc06129g 汪乐余教授简介 汪乐余,教授,博士生导师,教育部新世纪优秀人才、国家杰出青年基金获得者;2007年7月博士毕业于清华大学化学系,同年8月在美国加州大学洛杉矶分校(UCLA)从事博士后研究,2009年10月加入北京化工大学理学院、化工资源有效利用国家重点实验室,任教授、博士生导师;主要围绕高性能无机纳米晶的设计、合成及其在催化、能源、生化传感与成像分析中的应用开展研究,在包括J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Sci. Adv.、Nano Lett.、Anal. Chem.、ACS Nano、Small 等期刊上共计发表SCI收录论文130余篇,他引4400多次,相关技术获授权中国发明专利27项。 http://www.x-mol.com/university/faculty/8757

来源: X-MOL 2018-12-09

pClick:临近诱导抗体偶联为抗体标记领域注入新的活力

免疫球蛋白可对靶点进行特异性结合,广泛用于生物医学领域。人们最初通过小分子反应标记抗体蛋白,例如赖氨酸末端氨基的非特异性酰化反应或者用马来酰亚胺修饰色氨酸。但由于小分子反应的不可控性,这些修饰后的抗体蛋白往往对靶点的结合能力有所减弱,不适合医学应用。随着生物正交化学和蛋白质工程的发展,一些新的对抗体蛋白特异性修饰的方法由此产生,例如通过对抗体蛋白的基因修饰在抗体蛋白上插入非自然氨基酸或是功能性多肽链使其可与小分子特异性结合。然而这些方法需要对抗体蛋白进行基因修饰,效率较为低下。抗体蛋白修饰的另一个方向是通过光催化诱导抗体与功能性多肽偶联,但是由于紫外激发会导致蛋白质损伤,并且光催化难以控制,该方向目前也没有很大的进展。 图1. 通过临近诱导效应偶联抗体蛋白与功能性蛋白 为了克服上述问题,Xiao教授(点击查看介绍)及其团队巧妙设计了一种无需基因修饰标记抗体的新方法pClick。pClick利用抗体蛋白与其亲和蛋白自发结合的特性,通过临近诱导效应高效、高特异性标记抗体蛋白。为了避免干扰抗原结合区段和可结晶区段的结合位点,他们在蛋白质A中截取一段蛋白(FB),利用改造过的tRNA合成酶/tRNA将非天然氨基酸加载到蛋白序列中无义密码子对应位置的方法来插入具有临近诱导偶联功能的非天然氨基酸,当FB蛋白与抗体蛋白结合时,该非天然氨基酸会接近抗体蛋白表面的特定赖氨酸并发生共价化学反应,从而将抗体蛋白与FB蛋白结合在一起。为了提高FB蛋白与抗体蛋白的偶联效率,他们尝试在FB蛋白上的多个位点插入非自然氨基酸,并对抗体蛋白与FB蛋白的反应比例与反应时间进行优化,最终将对免疫球蛋白G的偶联反应效率提高到95%以上。值得一提的是,这一利用临近诱导抗体蛋白偶联的新方法具有普适性。实验表明,对于人类和小鼠的多种免疫球蛋白都能达到95%以上的偶联率。 图2. 通过临近诱导效应用荧光基团标记免疫球蛋白及其普适性和特异性研究 为了探究这一新方法在生物领域中的应用,他们通过在FB蛋白上连接荧光基团的方法来标记抗体蛋白。首先,他们通过对FB蛋白基因修饰,将一个苯丙氨酸位点变异成色氨酸,然后通过马来酰亚胺修饰色氨酸将荧光基团偶联到FB蛋白上。带有荧光基团的FB蛋白随后与免疫球蛋白G按照8:1的摩尔比例混合,在37 ℃下放置两天。荧光基团标记的免疫球蛋白G分别与Her2阳性与阴性细胞混合固定后,通过激光扫描共聚焦显微镜观察免疫球蛋白G对Her2的特异性结合能力。实验表明,只有Her2阳性的细胞表面有荧光反应,从而证明了利用临近诱导效应标记免疫球蛋白的可行性。这一成果得到包括Medical Express、TMC News、FUTURITY、EurekAlert!在内的多个医学前沿新闻媒体报导和转载。目前Xiao教授及其团队正在尝试通过固态合成FB蛋白的方法将更多的功能性基团偶联到抗体上,并提高抗体标记的灵敏性。相关研究发表在Bioconjugate Chemistry上。 该论文作者为:Chenfei Yu, Juan Tang, Axel Loredo, Yuda Chen, Sung Yun Jung, Antrix Jain, Aviva Gordon and Han Xiao 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Proximity-Induced Site-Specific Antibody Conjugation Bioconjugate Chem., 2018, 29, 3522, DOI: 10.1021/acs.bioconjchem.8b00680 导师介绍 Han Xiao教授本科毕业于中国科学技术大学化学系,师从龚流柱教授,研究生毕业于Scripps化学系Prof. Peter G. Schultz实验室,随后在斯坦福大学化学系Prof. Carolyn R. Bertozzi实验室从事博士后研究工作。其相关研究工作发表在Proc. Natl. Acad. Sci. USA、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed. 等期刊,共发表共同作者文章及专利20多篇。2017年,Xiao教授加盟全美顶尖私立大学莱斯大学(Rice University),课题组的研究方向包括生物正交化学反应、蛋白质化学修饰、蛋白进化、抗体偶联、化学生物学以及相关交叉学科,欢迎具有相关背景的人士联系加盟。 Han Xiao http://www.x-mol.com/university/faculty/49804 实验室主页 http://xiao.rice.edu Chenfei Yu本科毕业于中国科学技术大学化学系,现为莱斯大学化学系二年级博士生。

来源: X-MOL 2018-12-09

Angew. Chem.:环丁酮的钯催化对映选择性开环-碳碳键形成反应

全碳取代的季碳手性中心广泛存在于在天然产物和药物中。关于催化对映选择性构建季碳手性中心的反应研究一直以来是有机合成领域的热点和难点。小环化合物的去对称化反应是非常有效的构建季碳手性中心的手段。环丁酮化合物的内在高张力和刚性结构使其成为一类高活性小分子,因而在过渡金属催化剂的作用下易于进行碳碳键断裂反应。例如铑、镍催化的环丁酮的不对称碳碳键断裂反应已有成功的报导。最近,杭州师范大学有机硅化学及材料技术教育部重点实验室的徐利文和曹建研究团队设计了对称环丁酮的钯催化对映选择性开环-碳碳键形成反应,并成功构建含有全碳取代的季碳手性中心的1-茚酮类化合物。论文的主要实验工作由硕士生陈灵和孙丰娜共同完成。 反应设计的关键是芳基卤化钯对环丁酮的羰基进行亲核加成以及随后的β-碳消除过程,其中β-碳消除是产物中手性中心构型的决定步骤。研究人员经过探索,筛选出钯/手性磷配体催化体系实现了环丁酮的不对称开环过程,并且发现在外加偶联试剂芳基硼酸存在的情况下,反应以开环-交叉偶联的模式进行得到含有季碳手性中心的1-茚酮。此外,在不存在外加偶联试剂的情况下反应以开环-环丙烷化模式进行,得到手性的稠环环丙烷-茚酮化合物。两种反应模式从同样的底物出发,分别以不同的条件选择性的生成两类目标产物。反应的底物适用范围,产率和对映选择性均达到良好到优秀。该研究为手性茚酮类骨架的不对称合成提供了新的思路。 相关工作发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上。 该论文作者为:Jian Cao, Ling Chen, Feng-Na Sun, Yu-Li Sun, Ke-Zhi Jiang, Ke-Fang Yang, Zheng Xu, Li-Wen Xu 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文): Pd-Catalyzed Enantioselective Ring-Opening/Cross-Coupling and Cyclopropanation of Cyclobutanones Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201813071 导师介绍 徐利文 http://www.x-mol.com/university/faculty/41627 (本稿件来自Wiley)

来源: X-MOL 2018-12-09
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