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热稳定的Pt单原子催化剂

注:文末有研究团队简介 及本文作者科研思路分析


贵金属催化剂广泛应用于重要的工业氢化和氧化反应,但随着持续消耗,贵金属元素在未来50年内将面临短缺的问题。制备单原子催化剂可以更加有效地利用铂元素,考虑到大量的催化反应均在高温气氛下进行,因此制备高温反应气氛下稳定的单原子催化剂具有重要意义。


最近,新加坡国立大学颜宁教授(点击查看介绍)课题组在介孔氧化铝表面制备了热稳性的单原子Pt催化剂。由于单原子Pt稳定嵌入不饱和的五配位铝,使其具有更高的热稳定性,由此表现出较好的1,3-丁二烯氢化选择性、己烷重整和CO氧化的性能。


通过TEM、TEM-EDS元素扫描成像、HAADF-STEM成像、单原子线扫面成像、EXAFS成像、XANES成像、FT-EXAFS曲线图、H2-O2滴定曲线图、CO吸附的红外光谱图、27Al MAS-NMR图,不同配位铝含量的图像表明不饱和五配位铝表面形成了单原子铂催化剂。


在200 ℃的条件下,该催化剂表现出对丁烯较好的选择性氢化,在400 ℃和550 ℃条件下表现出较好的己烷重整性能,从室温到400 ℃的条件下表现出较好的CO氧化性。


这一成果近期发表在Nature Communications 上,文章的第一作者是张在磊


该论文作者为:Zailei Zhang, Yihan Zhu, Hiroyuki Asakura, Bin Zhang, Jiaguang Zhang, Maoxiang Zhou, Yu Han, Tsunehiro Tanaka, Aiqin Wang, Tao Zhang and Ning Yan

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Thermally stable single atom Pt/m-Al2O3  for selective hydrogenation and CO oxidation

Nat. Commun., 2017, 8, 16100, DOI: 10.1038/ncomms16100


颜宁博士简介


2009年博士毕业于北京大学化学与分子工程学院,2012年加入新加坡国立大学化工系任助理教授,建立绿色催化实验室。


颜宁

http://www.x-mol.com/university/faculty/46688

课题组链接

https://yan-nus.weebly.com/


科研思路分析


Q:这项研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?

A:通过浸渍法制备单原子催化剂不够稳定,并且受到纳米颗粒限域效应的启发,我们通过一步法在介孔氧化铝孔道中合成了反应气氛下热稳定的单原子铂催化剂。


Q:研究过程中遇到哪些挑战?

A:我们对介孔氧化铝凝胶前驱体的蒸发条件、煅烧及氢气还原条件进行了一系列探索,还对原位红外测试信号弱的问题进行了大量的仪器调试,并对H2和CO的滴定实验进行了大量摸索。


Q:该研究成果可能有哪些重要的应用?哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助?

A:该研究成果提供了一种合成不同金属单原子催化剂的方法,具有较高的热稳定性。通过进一步深入的研究,这种催化剂有望应用于选择性氢化及汽车尾气处理。


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