华东理工大学莫润伟团队ACS Mater. Lett. | 基于自愈合界面交联策略的超韧复合固态电解质及其锂枝晶自消除效应

英文原题：Self-Healing Interfacial Cross-Links Enable Supertough Solid Polymer Electrolytes with Eliminating-Dendrite Lithium Metal Battery

通讯作者：莫润伟（华东理工大学）

作者：Biao Fang, Lei Wang, Zhangyuan Wang, Zhipeng Su, Feng Zou, Runwei Mo*

固态电池作为全球研发竞争的焦点，以其高安全性与能量密度等颠覆性优势，有望彻底革新电动汽车和储能产业格局，是引领下一代能源革命的战略高地。基于 PVDF-HFP 的复合固体电解质因其优异的柔韧性、良好的电化学稳定性和高相对介电常数而受到广泛关注。然而，其本征离子电导率和机械强度不足，且与无机填料（如LLZTO）界面相互作用弱，导致难以协同实现高力学性能、优异电化学性能及锂枝晶自消除能力。

近日，华东理工大学莫润伟团队提出一种创新的自愈合界面工程策略，构建了基于PVDF-HFP/氧化石墨烯/硼酸酯键/LLZTO的动态交联复合固态电解质。该策略通过引入硼酸酯动态共价键作为桥接相互作用，有效增强了聚合物与无机填料LLZTO间的界面稳定性和力学强度。相关论文发表在ACS Materials Letters 上。

研究人员通过自愈合界面工程策略，在复合固态电解质中构建了基于路易斯酸碱相互作用的稳定界面机制。DFT计算与电子分布分析表明，LLZTO中的La原子与N C=O基团发生强相互作用，NMP中富电子的N原子（路易斯碱）与GO的 COOH（路易斯酸）形成酸碱对，诱导PVDF-HFP脱HF并形成C=C双键。该作用显著增强填料-聚合物界面结合力，提升电解质氧化还原稳定性（LUMO能级升高，HOMO能级降低），减弱对Li⁺的锚定，促进离子迁移；同时氧化石墨烯（GO）的引入不仅提高了热稳定性，还可通过氧化还原反应实现锂枝晶的自消除。最终，复合固态电解质表现出高离子电导率、低界面阻抗及优良的循环容量保持率，体现了界面工程设计对电化学性能的有效提升。

图1. 复合固体聚合物电解质制备方法与界面稳定性示意图。

图2. 复合固体聚合物电解质的自愈合表征。

图3. Li||Li对称电池测试及其锂枝晶生长的原位表征图。

图4. 复合固态聚合物电解质中路易斯酸碱作用机理图、理论计算及其电化学性能。

结语

本工作通过设计硼酸酯动态交联界面工程策略，在PVDF-HFP基体与LLZTO填料之间构建了强相互作用，成功制备出高性能复合固态电解质。该电解质表现出优异的综合性能：断裂伸长率显著提高（205%），热稳定性优异（200°C），具有宽电化学窗口（4.84 V）和突出的抗氧化性。尤其在使用过程中表现出锂枝晶自消除能力，并实现了900次循环后仍保持90.3%的高容量保持率。凭借其卓越的电化学与机械性能，基于复合固态电解质的软包电池在弯曲、针刺等极端条件下仍可正常工作。该研究为下一代固态电池的高性能电解质设计提供了新思路与可靠路径。

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Self-Healing Interfacial Cross-Links Enable Supertough Solid Polymer Electrolytes with Eliminating-Dendrite Lithium Metal Battery

Biao Fang, Lei Wang, Zhangyuan Wang, Zhipeng Su, Feng Zou, Runwei Mo*

ACS Materials Lett. 2025, 7, 10, 3292–3300

https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.5c01098 

Published September 2, 2025

© 2025 American Chemical Society

（本稿件来自ACS Publications）