能源问题和环境污染是全球性的紧迫挑战,而光催化技术是解决这些问题的可持续且环保的方案。光催化技术在环境修复和能源转换方面具有巨大潜力,关键在于开发高效的光催化剂,这些催化剂需要具备强大的光氧化还原能力、高效的电荷分离和迁移以及快速的表面反应能力。
碳氮材料因其多样而优异的性能而被公认为具有影响力的有机聚合物半导体。在这些材料中,聚(七嗪酰亚胺)(PHI)和聚(三嗪酰亚胺)(PTI)以其独特的结构而著称,是源自碳氮化物材料形成过程的衍生物。PHI和PTI不仅具有氮化碳材料的固有特性,如电子结构、热稳定性等,而且还表现出其独特的属性,如可调的晶体结构、独特的电荷特性和趋光性,这些在光催化反应中起着关键作用。此外,PHI和PTI的出色可调性使得构建各种高度可定制的复合光催化剂成为可能,可以控制成分、晶面、结晶度、形态等。这些独特的特性使PHI和PTI成为有前途的半导体材料,在各种光催化应用中具有巨大的潜力。
加拿大卡尔加里大学胡劲光教授(点击查看介绍)团队联合中国科学院大连化学物理研究所李仁贵研究员(点击查看介绍)讨论了PHI和PTI的结构特点、形成机制和物理化学特性,还探讨了它们的能带结构与光催化反应之间的关系,并概述了合成PHI和PTI的方法以及用于识别它们的技术。此外,文中总结了提升这两种材料光催化性能的策略,并讨论了它们在不同光催化应用中的优势。最后,文章强调了PHI和PTI作为光催化剂的潜力和面临的挑战。
图1. 基本的材料结构图。PHI(左),PTI(右)。图片来源:Angew Chem. Int. Ed.
与传统的碳和氮材料相比,PHI和PTI都表现出优异的物理化学性能,包括独特的晶体结构、压电性能、π-π相互作用、充电性能、趋光性能和离子交换性能。其中,PHI和PTI专为光催化分解水而设计的特定晶体结构和离子交换性质最具吸引力;再者,这些特性使得构建用于特定有机反应的光催化剂成为可能。尽管PHI和PTI在光催化的各个领域都有应用,并取得了令人瞩目的进展,但它们仍处于起步阶段,未来面临重大挑战。
图2. PHI和PTI的结构特性。a) 晶体结构。b) π-π 相互作用。c) 压电特性。d) 充电特性。e) 趋光性。图片来源:Angew Chem. Int. Ed.
图3. 涉及PHI和PTI的各种光催化反应。a) PHI和PTI在各种光催化还原和/或氧化反应中的应用。b) 近年来(2013至2024.04)有关PHI和PTI在不同光催化应用中的论文分布情况。图片来源:Angew Chem. Int. Ed.
这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是加拿大卡尔加里大学博士后景立权和李政。
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Engineering Polyheptazine and Polytriazine Imides for Photocatalysis
Liquan Jing, Zheng Li, Zhangxin Chen, Rengui Li, Jinguang Hu
Angew Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202406398
导师介绍
李仁贵,中国科学院大连化学物理研究所研究员、博士生导师,国家万人计划青年拔尖人才,科技部重点研发计划青年项目首席科学家。2009年于厦门大学化学系获得学士学位,2014年于中国科学院大连化学物理研究所取得博士学位,2017年起任微纳光电材料及光催化研究组课题组长;2018年破格晋升为研究员;2019-2020年于美国加州理工学院做访问学者。他主要从事太阳能光催化能源转化相关研究,在Nature Catal., Nature Commun., Joule, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等刊物发表学术论文90余篇,论文他引8500余次。荣获国际催化大会“青年科学家奖”、Chem. Soc. Rev.期刊新锐科学家、全国光催化与光化学学术会议“青年科学家奖”、中国催化新秀奖、辽宁青年科技奖“十大英才”、中国化学会“菁青化学新锐奖”、中国科学院优秀导师奖等荣誉。作为项目负责人主持科技部重点研发计划青年科学家项目、基金委重大项目课题、中科院先导项目课题等。
https://www.x-mol.com/university/faculty/65722
胡劲光,加拿大卡尔加里大学副教授,加拿大第一研究卓越基金(CFREF)支持。现任加拿大Biomass Energy Network专委会委员,灰熊研究院特聘研究员,并长期参与国际能源署(IEA)生物能源部门和“中加生物能源联合中心”相关活动。目前发表SCI论文270余篇,包括以通讯或第一作者身份在Chem. Soc. Rev., Energy Environ. Sci., Nature Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., ACS Catal.等上发表论文。课题组当前的研究方向主要包括通过光/生物催化的方式有效利用生物质能源、废弃塑料等高效生产高附加值化学品、生物燃料、氢能,生物工程,纳米纤维素的功能化应用等。目前担任《Chemical Synthesis》、《Bioresources and Bioprocessing》、《Frontiers of Chemical Science & Engineering》、《Resource Chemicals and Materials》的编委。
https://www.x-mol.com/university/faculty/341983
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