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等离子体共振增强的自组装光催化析氢催化剂

设计和制备高效稳定的光催化材料来模拟光合作用中太阳能到化学能的绿色转变过程,被认为是缓解能源危机、环境污染等问题的理想途径。目前已知的光催化材料中大部分仅能吸收太阳光能量4%的紫外光,因此开发具有可见光响应的光催化材料是该领域的研究热点之一。硒化镉量子点(CdSe QDs)具有优异的可见光吸收性质,然而严重的光生载流子复合作用抑制了CdSe QDs的光催化活性,由此造成的光腐蚀作用也降低了其稳定性。


金属纳米结构在光照下产生的局域表面等离子体共振(LSPR)作用可以将特定波长的入射光能量吸收并在其表面以相同波长的局域电磁场集中释放。半导体光催化材料与金属纳米结构相结合可以使光生载流子在光催化材料与金属纳米结构的界面处产生,理论上能够有效降低光生载流子的复合,提升光催化活性并抑制光腐蚀作用。来自中国科学院理化技术研究所张铁锐点击查看介绍研究团队首次将CdSe QDs与金纳米颗粒(Au NPs)通过乳液自组装的方式相结合,得到了形貌均匀可控的Au/CdSe组装体。Au/CdSe组装体较单独的CdSe组装体光催化析氢活性提升了约10倍,光照稳定性也由不足10 h提升至50 h以上。通过精确调控组装体的组分比例与Au NPs的颗粒尺寸,证实了Au NPs的LSPR作用在光催化过程中发挥了重要作用。首先Au NPs在可见光区域的光吸收性质与CdSe QDs有着良好的重叠,这在理论上保证了CdSe QDs可以在Au NPs的LSPR作用下实现有效的“二次激发”。更关键的是,二者在组装体中存在丰富且稳定的界面结构,即每一个Au NP周围均被CdSe QDs紧密包围,这使LSPR作用的效率进一步得到提升。


这种采用自组装策略将半导体光催化材料与金属纳米颗粒相结合的方法提供了丰富的金属/半导体界面结构,有望实现界面间高效的电荷与能量转移作用,为设计和制备高效稳定的光催化复合体系提供了新的思路。相关研究成果发表在Advanced Materials 上。


该论文作者为:Run Shi, Yinhu Cao, Yanjun Bao, Yufei Zhao, Geoffrey I. N. Waterhouse, Zheyu Fang, Li-Zhu Wu, Chen-Ho Tung, Yadong Yin, Tierui Zhang

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Self-Assembled Au/CdSe Nanocrystal Clusters for Plasmon-Mediated Photocatalytic Hydrogen Evolution

Adv. Mater., 2017, 29, 1700803, DOI: 10.1002/adma.201700803


张铁锐博士简介


张铁锐,中国科学院理化技术研究所研究员,博士生导师,2003年于吉林大学取得博士学位,在2004-2009年间曾先后于德国马普胶体界面研究所、加拿大国家纳米研究所和阿尔伯塔大学、阿肯色大学及加州大学河滨分校进行博士后访问,2009年11月起就职于中国科学院理化技术研究所。


研究领域包括纳米材料的可控合成及太阳能光催化分解水析氢、催化氢化、氢燃料电池等,共发表SCI论文130余篇,正面引用4000余次,目前担任Science Bulletin 期刊副主编,Scientific ReportsChinese Chemical Letters 等期刊编委。


http://www.x-mol.com/university/faculty/15670


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