DNA编码金-金界面润湿性

界面润湿性调控在纳米晶体生长及能源催化等领域扮演着重要的角色。由于同质原子间晶格的完美匹配性，实现同质原子界面沉积过程中界面润湿性的精确调控仍是一项重大挑战。近日，上海交通大学的樊春海院士、沈建磊副教授团队报道了一种基于单链DNA（寡聚腺嘌呤）编码同质的金-金界面浸润性的研究策略。

润湿性在自然系统和工业过程中无处不在，其代表了一种液体粘附或散布在固体表面上的趋势。在纳米尺度上，吸附原子对固体纳米级表面的润湿性在控制纳米晶体的生长，金属催化剂、复合材料和电池的功能调控等领域具有重要的意义。然而，均质原子间的晶格匹配通常会导致吸附原子在固体表面完全润湿，表现为经典的逐层生长模式。控制均质原子沉积过程中的表面润湿性仍然是一个巨大的挑战。

上海交通大学团队开发的方法为控制均质原子在界面上的沉积行为提供了一种新的思路。利于多聚腺嘌呤DNA（Oligo-A₃₀）与纳米金颗粒间的非共价相互作用，作者在纳米金种子表面进行不同密度Oligo-A₃₀ 的修饰。研究发现，随着Oligo-A₃₀修饰密度的提高，金原子在金种子晶体表面的生长模式由层状生长模式逐渐转变为岛状生长模式。通过这一策略获得了形貌均一的核-卫星金纳米结构，卫星颗粒与核颗粒间的接触角（θ）可以从35.1 ± 3.6°连续地调节至125.3 ± 8.0°。

图1. 多聚腺嘌呤DNA调控金-金界面润湿性

图2. 具有不同金-金界面接触角核-卫星金纳米结构合成

作者对制备的具有不同接触角的核-卫星金纳米结构光学性质进行了研究。消光光谱显示，当接触角大于90°时，会出现新的大于700 nm的共振吸收峰，且共振峰随着接触角的增大发生红移。通过FDTD模拟发现，接触角小于90°时，增强电磁强位于卫星结构顶点；而接触角大于90°时，增强电磁场位于卫星颗粒和核颗粒接触颈部的亚纳米空间内（宽度＜1 nm）。这些现象说明，在接触角＞90°时，核纳米颗粒与卫星纳米颗粒间发生强的局域表面等离子体激元耦合。

图3. 金-金接触角调控实现亚纳米限域空间形成并诱导颗粒内表面等离子体激元共振耦合

与传统光刻技术和自组装策略相比，基于单链DNA编码纳米界面润湿性的策略可用于制备具有可控纳米光学空腔的纳米材料，有望用于开发单纳米颗粒光电子器件。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie 上，文章的第一作者是上海交通大学助理研究员翟婷婷、博士生郑浩然和华东师范大学青年研究员方维娜。

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DNA-Encoded Gold-Gold Wettability for Programmable Plasmonic Engineering

Tingting Zhai, Haoran Zheng, Weina Fang, Zhaoshuai Gao, Shiping Song, Xiaolei Zuo, Qian Li, Lihua Wang, Jiang Li, Jiye Shi, Xiaoguo Liu, Yang Tian, Jianlei Shen, Chunhai Fan

Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202210377

导师介绍

樊春海

https://www.x-mol.com/university/faculty/188467