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Nano Res.│中国海洋大学黄明华教授课题组：可控Ni/NiO界面工程促进高效尿素电解制氢

催化

作者：Nano Research 2022-08-05

背景介绍

尿素电解技术不仅可以实现富尿素废水的净化，而且可以降低常规水电解制氢的能耗，为解决环境污染和能源转换问题提供了一种崭新的途径。然而，目前存在的挑战主要在于尿素电解制氢过程涉及复杂的多步电子转移步骤，需要高效稳定的电催化剂来促进其阳极尿素氧化反应（UOR）和阴极HER的反应速率。尿素电解过程中常用的催化剂依然是商业贵金属基材料，但它们资源的稀缺性、昂贵的价格以及较差的稳定性限制了其广泛应用。因此，亟需合理开发和设计高效稳定且成本低廉的过渡金属基双功能催化剂。

界面工程被认为是优化双功能催化剂电子结构和活性位点密度的有效策略之一，异质组分之间的强界面相互作用可以建立丰富的高速电子传输通道，促进电子转移，同时还可以保留各组分的内在催化活性。研究表明，晶相/晶相界面异质结构的构建被视为一把双刃剑，因为晶格和电子失配可能发生在界面区域，这将阻碍电子的转移和活性位点的暴露。近期，晶相/非晶相界面异质结构在催化应用中逐渐引起了广泛的研究兴趣。界面处的非晶相具有独特的原子排列（短程有序和长程无序），可以提供更多的不饱和边缘位置，有利于反应中间体和气体产物的吸附和解吸。然而，目前的研究主要集中在构建单独的晶相/晶相或晶相/非晶相界面异质结构，两种界面异质结构的优劣尚不明确。因此，迫切需要构建一种理想的且仅有晶相变化的异质结构模型，寻找出晶相/非相晶和晶相/晶相界面异质结构对催化尿素电解节能制氢性能的贡献。

成果简介

基于此，中国海洋大学黄明华教授等通过简单的水热和热解耦合策略，在氮掺杂的碳球上成功制备了晶相/非晶相CA-Ni/NiO@NCS和晶相/晶相CC-Ni/NiO@NCS界面异质结构模型。值得注意的是，在所构筑的模型体系中，仅有NiO组分发生了晶型转变。有趣地是，实验观察到晶相/非晶相CA-Ni/NiO@NCS界面异质结构的UOR和HER性能要优于晶相/晶相CC-Ni/NiO@NCS界面异质结构，这主要归因于界面区域晶相Ni和非晶相NiO强烈的协同效应，不仅可以优化电子结构，而且能够促进尿素和水分子的吸附。同时，晶相/非晶相CA-Ni/NiO@NCS的多孔结构可以提供高度开放的质量传输通道，能够加速电解质离子、反应中间体和生成气体的扩散。更重要的是，以晶相/非晶相CA-Ni/NiO@NCS作为阳极和阴极构建了尿素电解双电极体系，达到10 mA·cm⁻²的电流密度仅需施加1.475 V的电压，远低于常规电解水体系所需电压（1.739 V）。此外，采用AA电池或开路电压为1.5 V的商用太阳能电池驱动该电解槽时，其表现出优越的尿素电解制氢性能。该工作不仅解释了晶相/非晶相或晶相/晶相界面异质结构在催化UOR和HER方面的作用，而且为界面工程在双功能电催化领域的应用提供了新的见解。

图文导读

图1.CA-Ni/NiO@NCS和CC-Ni/NiO@NCS的形态和结构表征。

图2.UOR催化性能表征图。

图3. HER催化性能表征图。

图4尿素电解制氢性能表征图。

图5.综合催化性能评价及其性能解释示意图。

通讯作者简介

黄明华，中国海洋大学教授，博士生导师，德国洪堡学者，2001年于河南大学获学士学位，2007年从中国科学院长春应用化学研究所博士毕业后，先后在德国马普协会胶体与界面所、汉诺威大学和波鸿大学从事科研工作，2013年入职中国海洋大学。目前主要聚焦能源短缺问题，重点研究电解（海）水制氢、燃料电池和锌空电池的关键材料与技术，旨在解决清洁氢能开发与利用领域的关键科学和工程问题。在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal. B-Environ.、J. Mater. Chem. A和Small等国际知名期刊发表90余篇论文，撰写英文专著1章节，授权发明专利5项，主持国家自然科学基金青年、面上和中德合作项目等多项科研项目。

E-mail: huangminghua@ouc.edu.cn。

文章信息

X. Xu, X. Hou, P. Du, C. Zhang, S. Zhang, H. Wang, A. Toghan and M. Huang. Controllable Ni/NiO interface engineering on N-doped carbon spheres for boosted alkaline water-to-hydrogen conversion by urea electrolysis. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4505-1.