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Nano Res.│国家纳米中心曾庆祷课题组:利用扫描隧道显微镜和超快瞬态吸收光谱研究小分子有机太阳能电池给体与受体间的电荷转移

本篇文章版权为曾庆祷课题组所有,未经授权禁止转载。

背景介绍


有机太阳能电池(OSCs)中电荷产生、电荷传输和电荷复合与OSCs活性层中的分子堆积结构密切相关。因此,有针对性地修改活性层中的微结构和分子之间的相对取向,了解活性层界面上供体-受体分子之间的相互作用和电荷转移,可以有效调节电荷的产生和迁移,从而提高OSCs设备的效率。活性层的内部相分离尺寸和纯度、界面分子取向、结构规律等控制微观结构的因素与活性层的自组装能力、相互作用和制备过程密切相关。分子间 π-π 相互作用是设计分子组装系统用来提高光吸收的关键。此外,分子内和分子间氢键还用于控制材料中的分子取向,获得优越的分子排列,选择性地提高载流子迁移率。所以,分子内和分子间非共价相互作用在调节活性层微观结构和电荷转移研究中发挥着重要作用。


研究方法


本文使用化合物 BTID-nF (n=1, 2) 作为供体材料,富勒烯衍生物 PC71BM 作为受体材料,利用扫描隧道显微镜(STM)、扫描隧道谱(STS)、DFT理论计算和瞬态吸收(TA)光谱来探索供体-受体分子之间的共组装行为和活性层的供体-受体分子之间的电荷转移。从而指导小分子有机太阳能电池的设计,优化小分子有机太阳能电池体异质结活性层的微纳结构和电荷转移,进一步提高OSCs器件的光电转换效率。


成果简介


在这项工作中,通过结合扫描隧道显微镜给出的有机太阳能电池活性层中BTID-nF(n = 1, 2)/PC71BM供体-受体体系的形貌信息、扫描隧道谱给出的价带电子信息和瞬态吸收光谱给出的电子转移信息,我们揭示了BTID-nF (n=1, 2)/PC71BM供体-受体系统中电荷转移与自组装分子结构和排列形式之间的关系。从微观的角度给出了有机太阳能电池给受体体系中电荷转移的一般规律,为有机太阳能电池的设计和性能优化提供了参考。


图文导读


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图1.单独BTID-nF (n = 1, 2)的STM图像和DFT理论计算模型


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图2. 与PC71BM形成共组装结构后的BTID-nF (n=1, 2)/PC71BM给受体体系的STM图像和DFT理论计算模型。


解读:以上两图显示了加入PC71BM前后自主装体系的不同,可以明显看出,加入的PC71BM与BTID-nF (n=1, 2)分子形成了稳定的二元自主装体系。


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图3.(a)BTID-1F、BTID-1F/PC71BM=1:2 和 BTID-1F/PC71BM=1:4 的瞬态吸收光谱动力学曲线。(b) BTID-2F、BTID-2F/PC71BM=1:2 和 BTID-2F/PC71BM=1:4 的瞬态吸收光谱动力学曲线。泵浦波长为 400 nm,探测波长为 662 nm。


解读:该图显示的是BTID-nF (n=1, 2)/PC71BM给受体体系瞬态吸收光谱的动力学曲线。通过拟合出的三个寿命常数可以看出,添加的PC71BM分子显着提高了激发电子的寿命,说明体系内CT态的存在。同时说明在这种共组装供体/受体系统中,BTID-nF 和 PC71BM 之间建立了稳定的相互作用。


作者简介


曾庆祷,研究员,博士生导师,2010年被聘为国家纳米科学中心研究员。研究领域:利用扫描隧道显微镜(STM)在纳米尺度上研究分子间相互作用、分子间相互作用对于纳米结构稳定性的影响、多种相互作用力共存的协同作用、超分子纳米结构对于光、热和电等因素的响应等分子科学相关的现象。已顺利完成5个自然科学基金项目(项目负责人),3个973子项目,1个自然科学基金重点项目,正在承担2个自然科学基金项目(项目负责人)和1个973子项目。在国际著名学术期刊J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem.Int. Ed., Coordin. Chem. Rev., Nano Lett., ACS Nano, Small, Nano Research, Nanoscale, ACS Appl. Mater. Inter., Chem. Commun. 等杂志上发表SCI论文280余篇 。
课题组主页:http://www.nanoctr.cas.cn/zengqingdao/


文章信息


Y. Xiao, L. Cheng, X. Sui, et al. Investigation of charge transfer between donor and acceptor for small-molecule organic solar cells by scanning tunneling microscopy and ultrafast transient absorption spectroscopy. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4408-1.

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