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背景介绍
胶体半导体量子点因其高的光致发光(PL)量子产率、宽的吸收光谱和窄的发射光谱已被广泛应用于发光二极管、激光器、光伏电池和生物医学。尽管如此,PL闪烁和光谱扩散仍然是影响着量子点应用的两大问题。单量子点的光致发光闪烁是激子辐射复合和非辐射复合竞争的结果,由量子点充电或表面俘获态分别引起的俄歇(Auger)闪烁或带边载流子(BC)闪烁。除PL 闪烁之外,量子点中观察到的光谱扩散被认为是由表面电荷的局域电场产生的量子限域Stark效应所引起的。尽管PL闪烁和光谱扩散都涉及到额外的电荷,它们之间的潜在联系值得去探究。揭示PL闪烁和光谱扩散之间的潜在联系将有助于采用合适的策略实现PL闪烁和光谱扩散的同时抑制。
成果简介 图文导读 图1 (a)表面带负电荷的单量子点的典型 PL 强度轨迹(蓝色)和相应的寿命轨迹(绿色)。(b)相应的PL强度直方图。(c)相应的荧光寿命-强度分布(FLID)图。弯曲的红色线表明该单量子点为Auger闪烁。(d)175~195s间的PL强度轨迹。(e)为d图中相应颜色所标记的PL区域的PL衰减曲线。(f)相应的二阶相关函数曲线,表明所测量的实验对象为单量子点。 图2(a)表面带正电荷的单量子点的典型 PL 强度轨迹(蓝色)和相应的寿命轨迹(绿色)。(b)相应的PL强度直方图。(c)相应的荧光寿命-强度分布(FLID)图。线性红色线表明该单量子点为BC闪烁。(d)240~260s间的PL强度轨迹。(e)为d图中相应颜色所标记的PL区域的PL衰减曲线。(f)表面带正、负电荷的量子点的on态及off态的概率密度函数以及拟合曲线。 图3(a)类型I量子限域Stark效应的单量子点的典型的PL强度轨迹(红色)及相应的寿命轨迹(绿色)。(b)类型II量子限域Stark效应的单量子点的典型的PL强度轨迹(红色)及相应的寿命轨迹(绿色)。(c)相应的荧光寿命-强度分布(FLID)图。其中的线性虚线表示BC闪烁机制;红色箭头表示类型I量子限域Stark效应,即PL强度的降低伴随着寿命值的增加。(d)相应的荧光寿命-强度分布(FLID)图。其中的线性虚线表示BC闪烁机制;红色箭头表示类型II量子限域Stark效应,即PL强度的增加伴随着寿命的减少。(e)表面带负电荷(蓝色)和表面带正电荷(红色)前后同一单量子点的PL光谱峰值随时间的变化。(f)同一个单量子点从表面带负电荷(蓝色)变为表面带正电荷(红色)前后对应的PL光谱。 图4(a)巯基丙酸(MPA)配体与Pb2+络合示意图。(b)表面带负电荷和表面带正电荷的量子点的能带和激子复合通道示意图。负表面电荷钝化量子点的表面俘获,而正表面电荷通过激活表面浅俘获以打开激子的非辐射复合通道。(c)表面电荷诱导的量子限域Stark效应示意图。表面电荷在不同的表面陷阱位点之间跳跃,从而产生类型I和类型II的量子限域Stark效应。黑色的虚线表示量子点中固有电场作用下的电子-空穴波函数;红色曲线表示表面电荷所产生的局域电场与量子点中固有电场共同作用下的电子-空穴波函数。局域电场通过增加或减少电子-空穴波函数的空间重叠以影响激子的辐射复合速率,进而改变量子点的PL强度和寿命。 作者简介 文章信息 J. Li, D. Wang, G. Zhang, et al. The role of surface charges in the blinking mechanisms and quantum-confined Stark effect of single colloidal quantum dots. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4389-0. 识别二维码或点击左下角“阅读原文”可访问全文
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