基于钙钛矿稳态能级适配的精准调控实现超稳定的拉曼散射信号放大

近日，华东师范大学化学与分子工程学院、上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室李丽教授（点击查看介绍）团队在半导体表面增强拉曼光谱（SERS）领域取得新进展。课题组基于“稳态能级适配精准调控”的策略，聚焦基于钙钛矿材料SERS基底的构建，实现了本征稳定的拉曼散射信号放大，经14小时连续激光照射信号仍可保持91%。这一工作突破了拉曼成像瓶颈，为发展新型超稳定拉曼成像传感工具提供了理论指引。

半导体SERS技术在化学、物理学和生物学等许多领域引起了广泛的关注。研究工作者通过各种合成技术（调控晶相、掺杂、化学计量、尺寸和形态等）设计半导体材料能带结构，构建了一系列基于化学增强机制的半导体SERS基底。然而，传统以金属氧化物材料为增强基底通常需要引入缺陷亚稳态实现与分子的能级适配，缺陷能级多处于导带下方0.5-1.2 eV处，能级选择范围窄导致分子选择性有限，且亚稳态介导的电荷转移过程在持续激光照射过程中稳定性不佳。针对这一关键问题，该课题组创新性的提出基于钙钛矿材料价带导带稳态能级调控机制，实现了本征稳定的拉曼散射信号放大，经14小时连续激光照射信号仍可保持91%。通过材料组分精准调控，可实现稳态能级适配的精准调控，基于钙钛矿材料的丰富稳态能级结构库，可显著提高拉曼传感的分子选择性。基于此构建了一种拉曼传感开关，实现了6种不同带隙结构分子（包括窄带隙分子和宽带隙分子）的选择性检测，增强因子可达5.9×10⁶，为痕量分子检测提供了有利工具。进一步实现了9种胃癌相关呼气标志物的高灵敏高特异性分析，以81%的鉴别准确率实现了对胃癌患者与健康人呼出气的区分。该项研究成果有望为构建高效稳定的半导体SERS基底提供新的设计思路，进一步拓展半导体SERS在化学分析、材料科学和生物成像中的广泛应用。

基于钙钛矿稳态能级精准调控机制的气体传感器用于呼出气中胃癌相关醛类的高灵敏高选择性检测

相关成果近日发表于Advanced Functional Materials 上。该项工作得到了国家重点研发计划国际科技创新合作重大专项，国家自然科学基金委和上海市科委项目的资助。

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Perovskite Mediated Vibronic Coupling of Semiconducting SERS for Biosensing

Tiantian Man, Wei Lai, Changfeng Zhu, Xizhong Shen, Wenxiao Zhang, Qinye Bao, Jinquan Chen, Ying Wan, Hao Pei, Li Li

Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202201799

导师介绍

李丽

https://www.x-mol.com/university/faculty/332835