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顶刊速报│苏州大学康振辉教授、中科院金属所刘畅研究员等机器学习指导材料合成和应用的最新成果速览

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1. Nano Research:机器学习和瞬态光电压技术指导合成无金属光催化剂,用于光催化产过氧化氢

过氧化氢(H2O2)作为一种绿色试剂和新一代清洁能源,在工业生产中得到了广泛的应用。以水(H2O)和氧气(O2)为原料生成H2O2的光催化反应被认为是最理想的方法。尽管越来越多的光催化剂用于光催化合成H2O2,但其中很多都会对环境造成污染。生物质作为一种可持续发展的资源,可以作为原料制备催化剂缓解温室气体排放。尽管生物质材料可以被应用于电催化反应,但在催化剂材料的合成策略上,甚至有关催化剂活性、选择性和稳定性方面仍需进行大量地实验和筛选工作。

基于此,苏州大学康振辉教授团队建立了一种机器学习模型来指导这种无金属光催化剂的合成。在瞬态光电压(TPV)测试的帮助下,优化了纤维素基催化剂的制备和催化活性。对过氧化氢具有较高的光催化活性,反应速率可达2093 μmol/(h g),表观量子效率为2.33%。本研究为利用机器学习和TPV技术对生物质材料进行高效的无金属光催化剂的设计和研究提供了一条绿色的道路。

本文要点:

1) 本文以纤维素为原料,通过一步水热法合成了碳点(CDs)基光催化剂。该光催化剂以水和氧为原料,可实现完全绿色、无污染的光催化生成H2O2。此外,通过机器学习和瞬态光电压测试(TPV)对合成条件和催化条件进行筛选和优化,实现了高效光生产H2O2。反应速率可达2093 μmol/(g·h),表观量子效率为2.33%。

2) 有关机器学习:本文对催化剂合成过程中的水热温度、硫酸浓度、水热反应时间、光催化反应时间、催化剂用量、磁转速等参数进行机器学习,模拟了GBDT、MLP、XGBoost和SVR四种模型。结合不同模型的训练数据与测试数据的回归曲线证明了XGBoost是最好的模拟模型,最终通过调整参数来优化催化性能;

3) 有关催化机制:3M-MC催化剂可以在可见光激发下产生电子和空穴,而CDs可以快速分离电荷,降低电子空穴复合速率,提高催化活性。由于催化剂具有较强的氧吸附能力,光激发产生的电子可以被氧快速捕获,通过2e-途径发生氧还原反应生成过氧化氢。另一方面,孔穴通过4e-途径可以将水氧化形成氧,生成的氧被催化剂捕获并还原为过氧化氢。4e--2e-组合催化方式可以防止催化剂被H2O2毒化,从而提高催化剂的稳定性。CDs可以增加催化剂的电荷激发能力,拓宽生物质材料在光催化领域的应用。

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文章信息:Yan Liu, Xiao Wang, Yajie Zhao, Qingyao Wu, Haodong Nie, Honglin Si, Hui Huang*, Yang Liu*, Mingwang Shao*, Zhenhui Kang*. Highly efficient metal-free catalyst from cellulose for hydrogen peroxide photoproduction instructed by machine learning and transient photovoltage technology. Nano Res., 2022, 15(5): 4000−4007.

文章链接:https://doi.org/10.1007/s12274-022-4111-2.

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2. Nano Research:高通量筛选和机器学习相结合实现高质量单壁碳纳米管生长

结构控制合成对于实现优良物化学性能的单壁碳纳米管(SWCNTs)至关重要。通过优化生长条件来控制合成具有目标结构和性质的SWCNTs。对于典型的SWCNTs化学气相沉积(CVD)合成方法,至少有12个合成参数可以调控,如:催化剂颗粒的组成和尺寸、碳前驱体的组成和流速、载气的类型和流速、促进气体和流速、预处理和生长温度、预处理和生长时间。如果对每个变量设定10个条件,将会形成一个巨大的参数空间,有1012种可能的组合。由于复杂的、非线性的、交叉的、高维的参数空间,传统的试错过程非常耗时。尽管理论计算和模拟可以被用来探讨材料的生长机制,但是用不同时间和维度的耦合反应来建模SWCNTs的整个生长过程是不切实际的。近年来,基于大数据的信息技术,特别是机器学习,已成为一种新的科学方式和解决复杂问题的有力工具,并被应用于加速新材料的开发。

基于此,中国科学院金属研究所刘畅课题组与日本国立材料科学研究所等单位合作报道了一种结合机器学习的高通量方法,它可以有效地筛选合成高质量SWCNTs的生长条件。将图形标记的钴纳米颗粒沉积在数值标记的硅片上作为催化剂,并对温度、还原时间和碳前驱体等参数进行了优化。收集了1280个数据来训练机器学习模型,预测高质量SWCNTs的生长条件。该方法在结构控制合成方面具有巨大的潜力。

本文要点:

1) 本研究以Co为催化剂、乙醇为碳前驱体来制备SWCNTs。选择Co纳米颗粒的尺寸、生长温度、还原时间和乙醇流速作为变量,优化SWCNTs的质量;

2) 工作流程包括:高通量CVD生长单壁碳纳米管;对SWCNTs的拉曼表征建立数据库;利用机器学习技术建模生长参数;通过普通硅片上的CVD生长验证预测的最佳生长条件。单次高通量生长用时约4小时,1天内可完成4次高通量合成实验,获得256种参数组合制备单壁碳纳米管的表征结果,1周内可获得1000多组数据;

3) 通过Raman光谱表征Co催化剂生长单壁碳纳米管的G模强度图可知:催化剂图案之间碳纳米管的生长无相互干扰,Co催化剂薄膜的厚度会影响单壁碳纳米管的质量;

4) 高通量数据训练的随机森林回归算法具有较高的准确性(R2=0.88)。Co催化剂薄膜的厚度是影响单壁碳纳米管质量的最关键因素,其次是生长温度、氩气载乙醇量和还原时间,与生长单壁碳纳米管的经验认知相一致。

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文章信息:Zhong-Hai Ji, Lili Zhang, Dai-Ming Tang, Chien-Ming Chen, Torbjörn E. M. Nordling, Zheng-De Zhang, Cui-Lan Ren, Bo Da, Xin Li, Shu-Yu Guo, Chang Liu, Hui-Ming Cheng. High-throughput screening and machine learning for the efficient growth of high-quality single-wall carbon nanotubes. Nano Res., 2021, 14(12): 4610–4615.

https://www.sciopen.com/article/10.1007/s12274-021-3387-y

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3. Adv. Funct. Mater. 综述:通过机器学习实现电催化剂设计

机器学习(ML)是一种基于计算机和统计科学的简单而实用的人工智能学习方式,用于开发从历史数据中学习的算法,而无需明确地编程以获得特定的结果。它可以研究那些很难用数学模型建立明确关系的数据,为科学进展提供新的见解。通常,控制ML和预测过程存在三个因素:算法、数据/数据库和描述符。这些算法包括数据提取、数据归档和数学推导。数据不仅可以来自实验,也可以从理论中计算。描述符在很大程度上取决于预测的材料或性能。通过分析工具Python, SciKit-Learn, Tensor Flow等,ML应用在各种能源材料已经成功实现。但是,预测精度在很大程度上依赖于描述符,因为只要算法选择正确,数据集完整,描述符对各种材料和属性都具有一定的唯一性。对于催化,描述符包含了物理化学性质的本质。基于有效的描述符,ML可以揭示键连结构、活性、选择性和稳定性的关系。因此,必须建立合适的描述符来理解结构-活性关系。

基于此,深圳大学骆静利教授、符显珠教授等从电催化剂设计描述符的选择策略及ML对析氢反应(HER)、析氧反应(OER)、氧还原反应(ORR)、CO2还原反应(CO2RR)和氮还原反应(NRR)等挑战的改进,总结了ML在电催化领域的应用。

本文要点:

1) 详细综述了用作ML训练和预测输入的几何、电子和活性描述符,并揭示了它们在电催化剂设计中的一般应用规律。针对析氢反应、析氧反应、氧还原反应、二氧化碳还原反应、氮还原反应的挑战,跟踪ML在这些领域的应用,了解其进展和预期的变化。此外,还综述了ML在应对电催化领域挑战方面的进展,包括减少贵金属负载、提高催化活性和打破吸附中间体的线性关系等。

2) 此外,展望了电催化剂设计中ML应用的挑战和前景。缺乏ML应用程序的标准数据集限制了其更广泛的适用性;如何有效地从ML中提取物理洞察力也是一个巨大的挑战,适当的描述符选择、ML方法的交叉验证及理论、实验数据的相互验证可能是潜在的有效方法;真实电催化环境下ML学习数据的缺乏是对真实电催化预测的一个挑战;ML在电催化中的应用缺乏标准方法和系统指导也是一个挑战。


文章信息:Jianwen Liu, Wenzhi Luo, Lei Wang, Jiujun Zhang, Xian-Zhu Fu,* and Jing-Li Luo*, Toward Excellence of Electrocatalyst Design by Emerging Descriptor-Oriented Machine Learning. Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2110748. 

文章链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202110748.

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4. ACS Catal.:机器学习在过渡金属基HER催化剂中的应用

近年来,人工智能(AI)逐渐渗透到科学技术的各个领域,为许多商业应用开发了一系列实用的算法,如计算机视觉、机器人控制、语音识别和计算生物学。人工智能在解决未来科学挑战方面也表现出巨大的潜力,比如材料研发的整个生命周期。成功建立了大型材料数据库,包括材料课题(Materials Project),开放量子材料数据库(Open Quantum Materials Database, OQMD),PubChem物质(PubChem substance)和化合物数据库(compound databases)等。随着材料科学中大数据的兴起,机器学习(ML),作为人工智能的核心,已经成为数据挖掘和数据分析的关键技术,利用算法从数据中学习,检测模式,并做出准确而快速的预测。深度学习(DL)作为ML的一个子集和高级人工智能的一个分支,已被应用为一种强大的数据驱动技术,形成了许多应用程序,如自动驾驶汽车和数字助手。由于算法和理论的发展、实验数据的简单获取以及计算成本的降低,促进了ML和DL技术在材料科学中的应用。

基于此,清华大学朱宏伟教授等人在本文简要介绍了ML和DL的基本信息,然后全面讨论了基于TM的HER电催化剂的ML和DL。强调了关于ML中描述符识别基于TM的HER电催化剂的代表性研究和DL图像识别的潜在应用,从而提供了更广泛的研究思路。

本文要点:

1) 描述符的选择对于达到一个稳健的ML模型和提供对目标材料最重要的特性的见解是至关重要的。理想的描述符应具有以下特征:(i)不变性:坐标系的空间平移和旋转以及原子的排列不变;(ii)唯一性:描述符的构造方法和对应的属性都是单一的;(iii)连续性:即使原子结构的微小变化也应转换为描述符;(iv)简洁性:描述符应保持特征计数最小,同时包含足够的预测信息;(v)低廉性:计算描述符的成本应明显低于直接计算材料固有属性。

2) 获取有效的图像是基于图像的DL的第一个关键步骤和主要挑战,例如编码原子、键和形成无向图的距离。主要有三种图像可以探索高效的HER电催化剂,即化学图像、形态图像和催化图像。首先,化学图像可以参考由化学成分转换后的图像。其次,原位电子显微镜可以为利用自动图像分析提供一个清晰的平台。最后,检测光信号的变化和监测气泡都是捕获活性材料催化图像的良好选择。


文章信息:Min Wang and Hongwei Zhu*, Machine Learning for Transition-Metal-Based Hydrogen Generation Electrocatalysts. ACS Catalysis, 2021, 3930-3937. 

文章链接:https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.1c00178

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5. Adv. Sci.:机器学习识别微观结构实现逆向材料设计

组成、加工、结构和材料性能是材料研究的四个基石。微观结构提供了丰富的晶相类型、体积分数、分布、粒度等信息,以及界面等缺陷的处理、孪晶、位错、堆积断层等各种缺陷信息。这些缺陷及其热力学和动力学行为有助于阐明变形过程和协同变形机制,并进一步指导具有目标性能的新材料的设计。优化微观结构可以平衡强度-延性。然而,微观结构-力学行为的解释取决于分析人员的经验。最近,人工智能(AI)-机器学习(ML),被越来越多地用于材料研究,以“阅读”图像,并建立微观结构和力学性能之间的联系,这为利用人工神经网络创造了新型的研究机会。

在此,美国国家能源技术实验室(NETL)Michael C. Gao及Zongrui Pei等人开发出一种成功的机器学习 (ML) 方法来识别具有挑战性形态的马氏体和铁素体钢的微观结构图像。在它的辅助下,提出了一种新的神经网络方法,用于20种成分的合金的逆向设计,可以加快基于微观结构的设计过程。

本文要点:

1) 以9 ~12 wt.% Cr 铁素体/马氏体钢(9% Cr钢)的微观结构图像作为基于变分自动编码器 (VAE) 的高度优化的人工神经网络(ANN)型算法的输入,高度优化的神经网络结构和微调参数形成马氏体钢的不同特征,清楚地确定了几种元素在原型9% Cr钢中的关键作用。

2) 提出了一种逆向设计网络(IDN),首先训练回归模型以及VAE模型,IDN的权重和偏差是未知的。在输入元素浓度和VAE的潜在参数后,获得IDN的最佳权重和偏差。

3) 通过给定特定浓度的 9% Cr钢可以预测其在潜在空间中的分布,训练好的神经网络的权重和偏差是固定的,但输入和输出参数是相反的,从而实现逆向设计。

4) 本文开发的方法有可能取代目前使用的传统试错法,为使用当前可用高性能合金的微观结构信息引导设计奠定了基础。


文章信息:Zongrui Pei,* Kyle A. Rozman, Ömer N. Do˘gan, Youhai Wen, Nan Gao, Elizabeth A. Holm, Jeffrey A. Hawk, David E. Alman, and Michael C. Gao*, Machine-Learning Microstructure for Inverse Material Design. Adv. Sci. 2021, 8, 2101207.

文章链接:https://doi.org/10.1002/advs.202101207

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6. Energy Environ. Mater.:通过机器学习加速发现用于NRR的单原子催化剂

电催化氮还原(N2+6H++6e=2NH3)是绿色可持续生产氨最有前景的方法之一。氮气还原反应(NRR)电催化剂的发展近年来引起了人们的广泛关注。催化剂类型的多样性形成了大量可能的候选催化剂。对于实验和第一性原理计算来说,系统地筛选所有可能的候选催化剂成本高、效率低。机器学习(ML)技术是一种更有前途和有效的方法,该技术已成功应用于材料设计,如光伏材料、二维材料、和催化剂。这项技术一方面可以绕过复杂的量子力学,大大加快对具有目标性质的材料筛选;另一方面,通过设计活动描述符可以揭示隐藏的化学性质。因此,开发ML模型来预测有前途的NRR催化剂对于推进电催化N2还原技术具有重要意义。

基于此,东南大学王金兰教授团队利用梯度推进算法对石墨烯支撑的NRR SACs的四个关键稳定性和催化性能建立ML回归模型。采用特征工程技术为每个属性选择最优的特征集。预测了1626个新结构的性质,从而筛选出了45个有前途的NRR候选结构。此外,基于最优特征集,建立了ΔEN2∆GN2-N2H和ΔGNH2-NH3的描述符,这三个重要的量分别通过Sure Independence Screening和Sparsifying Operator (SISSO)算法来确定N2捕获和潜在决速步(PDS)。这些描述符可直接应用于预测新催化剂,对复杂配位环境具有良好的推广性。

本文要点: 

1) 通过第一性原理计算了35种新的催化剂结构,其配体包含一个或两个不同的非金属原子和至少一个B、O或S原子,并将它们放入训练和测试数据集。然后将数据集随机划分为训练集(80%)和测试集(20%)。对于预测集,考虑了29个过渡金属原子和57种不同的配体结构,得到了1626个未探索的催化剂结构;

2) 使用训练过的ML模型来预测新结构的四种目标特性来是筛选NRR催化剂,分别是:

中心金属原子与底物之间的结合能Ef、:SACs的生成能可以评估催化剂的稳定性,选择(Ef < 0)作为筛选稳定结构的筛选准则。

N2的吸收能∆EN2:催化剂表面的N2吸附对后续的质子化和还原过程至关重要,N2的吸附能(ΔEN2 < −0.5 eV)作为一种筛选标准,用来评价N2捕获的能力。

反应自由能∆GN2-N2H和∆GNH2-NH3:NRR的PDS通常发生在从*N2到*N2H的第一个氢化步骤或从*NH2到*NH3的最后一个氢化步骤,这取决于NRR与催化剂表面的结合强度。如果N2与催化剂表面的相互作用太弱,则氢化N≡N三键(ΔGN2-N2H)的高能势垒会阻碍NRR过程。另一方面,当N2与表面结合太强烈时,从*NH2到*NH3(ΔGNH2-NH3)的氢化反应需要更高能量补充。因此,采用自由能差ΔGN2-N2H和ΔGNH2-NH3作为筛选高效NRR催化剂的标准,ΔGN2-N2H和ΔGNH2-NH3的阈值应低于0.55 eV,以确保PDS接近或小于预测的最佳纯过渡金属催化剂的PDS。

    

文章信息:Sheng Zhang, Shuaihua Lu, Peng Zhang, Jianxiong Tian, Li Shi*, Chongyi Ling, Qionghua Zhou*, and Jinlan Wang*. Accelerated Discovery of Single-Atom Catalysts for Nitrogen Fixation via Machine Learning. Energy Environ. Mater. 2022, DOI: 10.1002/eem2.12304.

文章链接:https://doi.org/10.1002/eem2.12304.

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7. Chinese Journal of Catalysis综述:利用机器学习靶向设计先进电催化剂

随着能源需求增长与化石燃料资源枯竭之间的矛盾日益突出,以及石油、天然气等不可再生资源的燃烧带来的环境问题和全球变暖,清洁可再生能源越来越受到人们的重视。因此,包括能源转换和可逆能源使用等的可持续发展技术受到广泛关注。其中,电催化被认为是清洁能源转化的重要方法。目前,电催化反应的催化剂仍以贵金属为主。但贵金属昂贵的价格极大地限制了其使用,因此开发廉价高效的电催化剂取代贵金属成为当务之急。传统的“试错法”费时费力且成本较高。近年来,随着超级计算机和计算理论的快速发展,密度泛函理论(DFT)和高通量计算可以指导材料的设计。尽管如此,要从巨大的化学空间中筛选出先进的电催化剂,使清洁能源技术得以广泛普及,仍是一个难题。幸运的是,跨学科融合及机器学习算法的发展为电催化剂的靶向设计注入新的动力。机器学习已经能够以接近DFT的计算精度模拟电化学过程。

鉴于此,南开大学、郑州大学周震教授团队综述了机器学习方法在指导先进电催化剂的靶向设计中的应用,包括结构、热力学和动力学性质的推测、简单真空环境下的近似能量预测和考虑显式溶剂分子的复杂带电界面的模拟。

本文要点:

1) 本文概述了机器学习方法在指导先进电催化剂的靶向设计中的应用,包括结构、热力学和动力学性质的推测、简单真空环境下的近似能量预测和考虑显式溶剂分子的复杂带电界面的模拟;

2) 除了基于机器学习的直接预测外,还介绍了通过拟合势能面或构造力场的方法来模拟催化反应中的动力学过程。在已有研究的基础上,展望了机器学习在固液界面模拟中的应用前景;

3) 本文提出的集成的机器学习模型有望有效地应用于恒电位下电催化界面的模拟,同时,用机器学习方法研究电化学过程将进一步推动高效电催化剂的靶向设计。


文章信息:Letian Chen, Xu Zhang#, An Chen, Sai Yao,  Xu Hu, Zhen Zhou*, Targeted design of advanced electrocatalysts by machine learning. Chinese Journal of Catalysis, 43 (2022) 11-32

文章链接:https://www.cjcatal.com/CN/10.1016/S1872-2067(21)63852-4

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