Nano Lett. | 基于石墨烯量子点的二维室温磁体的理论设计

英文原题：Designing Two-Dimensional Versatile Room-Temperature Ferromagnets via Assembling Large-Scale Magnetic Quantum Dots

通讯作者：杨金龙院士，中国科学技术大学；胡伟研究员，中国科学技术大学

作者：Xiaofeng Liu (刘小峰), Xinming Qin (秦新明), Xiangyang Li (李向阳), Zijing Ding (丁子敬), Xingxing Li (李星星), Wei Hu (胡伟),  Jinlong Yang (杨金龙)

由二维铁磁材料及其范德华异质结，如单层CrI₃、Cr₂Ge₂Te₆和Fe₃GeTe₂，构建的低维自旋电子器件，可用于器件小型化和隧穿磁阻的提升等，满足对信息处理日益增长的需求。然而，磁性中心之间的超交换作用较弱，导致大多数报道的二维铁磁半导体的居里温度远低于室温，严重限制其应用。尽管理论上已经预测了具有高温磁有序的二维磁体，但这些材料是零散地被提出来的，并且其稳定性和可合成性有待证实。因此，寻找合适的策略高效地设计具有高温磁有序的二维磁体对低维自旋电子学的发展具有十分重要的意义。

图1. 基于三角锯齿型石墨烯量子点的磁耦合方式示意图以及二维周期性结构

近日，中国科学技术大学杨金龙院士（点击查看介绍）团队胡伟研究员（点击查看介绍）在Nano Letters 上发表了利用石墨烯量子点设计系列具有高温磁有序二维磁体的研究。基于三角锯齿型石墨烯量子点具有本征磁矩以及量子点中两套碳原子格点（A，B格点）反铁磁耦合的特点，利用不同的链接单元与少数B格点之间的直接交换作用反铁磁耦合，保证石墨烯量子点与链接单元之间的磁矩为铁磁排布，设计系列具有高磁有序温度的二维磁体，进而探究不同链接单元和量子点尺寸对二维磁体的磁有序温度和能带结构的影响。

图2. 三角锯齿型石墨烯量子点的电子结构

三角锯齿型石墨烯量子点的基态为铁磁态，量子点的两套碳原子格点反铁磁耦合，总磁矩S为(n-1)/2，其中 n是每条边上的碳原子数目。磁矩主要局域在锯齿边缘A格点碳原子上，三条边上的碳原子铁磁排布。量子点的总磁矩随着尺寸的增加而逐渐增加；而体系的HOMO和LOMO能级差则随尺寸的增加而逐渐减小，并趋向于零。

图3. 二维格子的能带结构与磁有序温度

研究组利用自主知识产权的合肥线性标度电子结构计算软件包（HONPAS）实现对所设计的二维体系电子结构的杂化泛函计算，得到了丰富的磁学结构，包括铁磁半导体、双极磁性半导体、半金属以及自旋无带隙铁磁半导体。进一步研究发现不同的链接单元可有效调节磁有序温度，而量子点的尺寸则不会对其产生明显的影响。本文研究结果证实了利用石墨烯量子点设计二维磁体的可能性，并为基于磁性量子点和分子磁体设计二维磁体提供了一个可行的思路。

其中，HONPAS（合肥线性标度从头模拟软件包）^[1] 是杨金龙院士团队基于流行SIESTA软件开发的线性标度电子结构计算软件包，它采用了标准的模守恒赝势、严格局域的数值原子轨道基组以及周期边界条件。相比于SIESTA，HONPAS的特色功能是可对上千原子非金属大体系实现线性标度杂化泛函并行计算，用于快速预测生物大分子、量子点、表面和纳米材料等的杂化泛函电子结构和磁性性质。此外，它还包含其它几个SIESTA没有的线性标度计算功能，如密度矩阵纯化计算、自洽后边界态估计和最大局域瓦尼尔函数构造，以及密度矩阵微扰理论计算等。

相关论文发表在Nano Letters 上，中国科学技术大学博士研究生刘小峰为文章的第一作者，杨金龙教授和胡伟研究员为共同通讯作者。

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Designing Two-Dimensional Versatile Room-Temperature Ferromagnets via Assembling Large-Scale Magnetic Quantum Dots

Xiaofeng Liu, Xinming Qin, Xiangyang Li, Zijing Ding, Xingxing Li, Wei Hu*, and Jinlong Yang*

Nano Lett., 2021, 21, 9816–9823, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03814

Publication Date: November 11, 2021

Copyright © 2021 American Chemical Society

参考资料：

1. HONPAS（合肥线性标度从头模拟软件包）

http://honpas.ustc.edu.cn/ 

通讯作者信息

杨金龙院士：中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心教授，主要研究方向为：功能材料的第一性原理设计，表面与催化，电子结构计算的新计算方法和代码，单分子器件的传输特性，成键理论和团簇的激发态，STM图像模拟和光谱学， 量子模拟与计算等。

杨金龙院士主页

http://staff.ustc.edu.cn/~jlyang/cv.htm 

https://www.x-mol.com/university/faculty/14848 

胡伟研究员：中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心研究员，主要研究方向：大规模密度泛函理论计算，密度泛函理论方法，密度泛函理论高性能计算软件开发，量子计算算法，机器学习、深度学习和神经网络算法及应用，高性能并行计算方法，数值计算算法。

胡伟研究员主页

http://en.hfnl.ustc.edu.cn/2019/0417/c14138a378604/page.htm 

https://www.x-mol.com/university/faculty/74080 

（本稿件来自ACS Publications）