基于三环喹唑啉的导电MOF的锂电应用

近年来锂离子电池被广泛应用于移动电子设备、电动汽车、储能电站、智能电网等领域。有机电极材料因其具有资源丰富、环境友好、结构可设计、理论容量高等优点，引起了研究者的浓厚兴趣，但有机电极材料易溶于有机电解液、电导率低、反应动力学缓慢等缺点制约了其发展。二维导电金属有机框架（MOF）材料是近年来新型的导电功能材料，在诸多领域展现出了潜在的应用前景。作为一种兼具导电性、氧化还原配位节点和多孔性的固体材料，二维导电MOF是一种用于固定氧化还原活性有机片段的理想材料平台。

近日，暨南大学宾德善/李丹教授团队首次利用富氮分子三环喹唑啉（TQ）构筑了二维导电金属有机框架（MOF）材料Cu-HHTQ，并研究了其在锂离子电池中的应用。TQ作为一种富氮共轭稠环分子具有良好的氧化还原活性，结合配位节点CuO₄的氧化还原活性，所构筑的Cu-HHTQ获得了多重氧化还原活性位点，能实现作为高比容量锂离子电池负极材料的应用。得益于Cu-HHTQ的高电导率特性、多孔特性以及多电子氧化还原特性，其作为锂离子电池负极材料表现出了较高的比容量、良好的倍率性能以及优异的循环稳定性。Cu-HHTQ在600 mA g^-1的电流密度下可逆比容量达到了657.6 mAh g^-1，循环充放电200圈后仍有82%的容量保持率，这在现今报道的导电MOF材料中处于较高水平。为了探索Cu-HHTQ电化学储锂机理，作者还制备了TQ分子并通过电化学测试和理论计算研究了其锂化反应过程，首次验证了TQ具有9电子氧化还原过程。将TQ构筑在导电金属有机框架Cu-HHTQ中能够有效提高其作为锂离子电池负极材料的比容量。

该文将氧化还原活性的TQ片段结合到二维导电MOF中，构筑具有多重氧化还原活性的多孔导电电极材料，为高性能离子电池电极材料的设计提供了新思路。

相关论文发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，论文第一作者为暨南大学博士后闫婕博士，通讯作者为宾德善和李丹教授。

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Immobilizing Redox-Active Tricycloquinazoline into a 2D Conductive Metal-Organic Framework for Lithium Storage

Jie Yan, Yutao Cui, Mo Xie, Guo-Zhan Yang, De-Shan Bin, Dan Li

Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110373

导师介绍

李丹

https://www.x-mol.com/university/faculty/48510