近日,江苏大学化学化工学院施伟东教授(点击查看介绍)团队报道了电催化析氧反应(OER)过程中放电行为对催化剂表面重构的作用机制。该工作揭示了电化学系统中局部结构/成分和局部反应性之间的有机联系,通过先进的方法和体系设计实现OER性能的优化。
图1.(a)OER过程表面重构相关研究示意图。(b-d)负电流对于NiOxHy和N-NiOxHy OER性能影响。图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.
化石燃料为主的现有能源结构面临短缺危机,也带来严重的环境污染和气候变化等问题。可再生能源驱动的电催化水分解制氢是实现能源可持续发展的重要手段。在水分解中,阳极OER具有反应能垒高和反应速度慢的特点,是整个反应的速控步骤。优化电极结构降低OER反应的过电势成为实现高效水分解制氢的核心任务。在OER反应过程中,绝大多数催化剂都会进行重构以适应强氧化环境。尽管众多研究已提供了关于反应过程中表面重构的实验性证据,但表面重构与反应过程关系仍待进一步阐释。
图2. N-NiOxHy放电行为对OER性能影响。图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.
为了深化上述问题的研究,施伟东研究团队从方法设计入手,将镍盐和水合肼混合,形成澄清溶液,通过络合作用在反应前使反应源达到直接微观混合状态,加入温度场后实现了均匀氮掺杂氧化镍的制备。优异的结构特征使得该催化剂在微弱的放电电流下就能进行可控的自我结构优化,OER性能提升高达31.3%。原位表征和理论计算证实均匀的氮掺杂使得氧化镍晶体结构变得脆弱,在放电过程中形成了能够极大减小反应能垒的氮空位和氧空位。
该工作发表在Angew. Chem. Int. Ed.上。研究结果为复杂体系纳米催化剂制备提供新的方法,也为OER技术发展提供了依据和经验参考。文章第一作者为郝金辉副教授,通讯作者为施伟东教授。
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Discharge-Induced Enhancement of the Oxygen Evolution Reaction
Jinhui Hao, Wei Luo, Shuaishuai Wang, Kun Zhao, Jianwen Hou, Longhua Li, Baoxin Ge, Wenshu Yang, Weidong Shi
Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202108770
施伟东教授简介
近5年来,以第一作者或通讯作者在Nature Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Energy、ACS Catal.、AIChE J.(3篇)、Chem. Eng. Sci.(3篇)、Chem. Eng. J.(17篇)和Appl. Catal. B: Environ.(15篇)等化工领域国内外SCI 重要学术刊物发表论文130余篇,SCI检索论文在Web of Science 中总计他引4800余次,h因子46,ESI高被引论文16篇,热点论文1篇。以第一发明人申请国家发明专利31项(已授权15项),PCT专利3项,其中有5项专利实现技术转让。主持国家基金委优青项目、中德科学中心国际合作项目、国家基金委面上项目、江苏省重点研发计划等10余项国家/省部级科研项目。入选国家优秀青年科学基金获得者(2015年)、教育部青年长江学者(2017年)、科睿唯安全球高被引科学家(2020年)、教育部新世纪优秀人才(2013年)、霍英东教育基金会高等学校青年教师基础性基金获得者。(2014年)、江苏省双创人才(2014 年)、江苏省杰出青年基金(2014年)、江苏省双创团队领军人才(2016年)、江苏省六大人才高峰(2015年)等重要人才项目。指导学生荣获第十五届“挑战杯”全国大学生科技作品竞赛一等奖、第十三届全国大学生化工设计竞赛二等奖等奖项。以第一完成人获中国石油和化学工业联合会科技进步一等奖(2018年)、江苏省科技进步二等奖等学术奖励(2019年)、江苏省化学化工学会时钧青年化工奖(2018年)。
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