光催化工艺可广泛应用于水处理、空气净化、能源生产、有机合成等领域解决环境问题和减少能源危机。但现有光催化反应器低效的光能利用率严重阻碍了光催化工艺在工程实践中的应用。近日,香港科技大学的商启和凌力团队通过渐逝波激发光纤表面的光催化剂涂层,成功提高了光催化剂涂层光纤的能量效率。
在传统的悬浮颗粒和固定床光催化反应器中,大量光被散射和遮挡,因此光能利用效率比较低。将光导入有光催化剂涂层的光纤直接激发光纤表面的催化剂涂层可成功消除光的散射和遮挡。这可将光催化反应的量子产率提高数十倍,因此这是一种更高效的新型光催化反应器。然而光纤表面厚且致密的光催化剂涂层会导致大量光从光纤折射出来,而其中只有小部分折射光用于激发光催化剂,大部分折射光穿透光催化剂涂层导致其并未被利用。光在光纤内传播时可在光纤表面呈现两种形态:折射光或渐逝波。与折射光以远离光纤的传播方式不同,渐逝波只在光纤表面传播,且未与光纤表面光催化剂反应的渐逝波可返回光纤继续传播。因此,理论上以渐逝波激发光纤表面的光催化剂是一种更高效的激发方式。
香港科技大学团队通过采用一种新型的二氧化钛涂层策略,有效管理了光到达石英光纤表面二氧化钛涂层的形态(即渐逝波),用于降解难降解的污染物(卡马西平)(见图1),并提升了该二氧化钛涂层的量子产率。这种新型涂层策略使3.4%的光纤表面与二氧化钛直接接触,并控制光纤表面和二氧化钛涂层之间的平均间距为 114.3 nm。这种策略成功使91%传递到光纤中的光以渐逝波的形态在光纤表面传播(图2)。渐逝波与二氧化钛涂层的相互作用可使光沿着光纤均匀耗散,有效防止过饱和的光激发二氧化钛涂层导致效率损失,因此提高了二氧化钛涂层石英光纤降解卡马西平的量子产率。
图1. 新型二氧化钛涂层石英光纤促进渐逝波的产生用于激发二氧化钛降解难降解污染物卡马西平。图片来源:Nat. Commun.
这种新型二氧化钛涂层石英光纤设计出的光催化反应器比具有厚且致密的二氧化钛涂层石英光纤所构建的反应器,减少了77%光催化剂使用量,提高了96%量子产率。这种管理渐逝波的策略及其带来的能量效率的提高适用于所有光催化剂,尤其可以降低高性能但昂贵的光催化剂的用量。此外,也可以建立一种基于该新型光催化剂涂层光纤的新平台,通过渐逝波激发光纤表面光催化剂的方式,将进入到光催化反应系统的光能损失最小化、防止光催化剂聚集以最大化反应位点和目标化合物之间的相互作用。该平台可以更容易且更准确地量化不同光催化剂吸收的光子,从而更精确地量化光催化剂的性能。
图2. 渐逝波和折射光在TiO2涂层石英光纤中的耗散比例。图片来源:Nat. Commun.
这一成果近期发表在Nature Communications 上,文章的第一作者是香港科技大学博士研究生宋英豪和研究助理教授凌力。
原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):
Evanescent waves modulate energy efficiency of photocatalysis within TiO2 coated optical fibers illuminated using LEDs
Yinghao Song, Li Ling, Paul Westerhoff, Chii Shang
Nat. Commun., 2021, 12, 4101, DOI: 10.1038/s41467-021-24370-8
商启教授简介
商启教授于1999年在普渡大学获得土木(环境)工程博士学位。自2000年以来,他一直在香港科技大学土木与环境工程系任教,期间担任助理教授、副教授、教授、环境工程研究生学程主任、研究副系主任。他在环境工程领域是享誉世界的学者,主要研究方向包括消毒和高级氧化过程中与工程实践密切相关的化学、光化学和自由基化学。他的研究也包括数种基于质谱的分析方法在环境领域的应用,如membrane introduction mass spectrometry、collision energy-based ESI-Tq-MS、FT-ICR-MS。他目前担任Environmental Science and Technology和ACS ES&T Water的编辑咨询委员。
https://seng.ust.hk/about/people/faculty/chii-shang
凌力博士简介
凌力,香港科技大学土木与环境工程系研究助理教授。2018年于香港科技大学取得博士学位。凌力博士的研究领域是光催化材料制备与相关工艺,新型光催化反应器设计,物理/化学水处理和废水处理工艺,消毒副产物与微污染物的控制。近年来,在相关领域国际知名期刊发表文章20余篇,专利9项。
如果篇首注明了授权来源,任何转载需获得来源方的许可!如果篇首未特别注明出处,本文版权属于 X-MOL ( x-mol.com ), 未经许可,谢绝转载!