JACS：如何设计燃料电池催化剂？

固体氧化物燃料电池 (SOFC) 是一种很有前景的能源设备，可以有效地将化学能转化为电能。然而，目前的 SOFC 只能在高温下运行，高温会导致各种密封问题以及热循环稳定性能差，同时成本也很高，因此很难广泛应用到工业中。另一方面，过低的温度也会造成阴极材料电解质和电极的动力学缓慢和低电化学活性。因此，设计具有高电化学活性和中等工作温度的阴极材料对于 SOFC 技术的商业化具有至关重要的意义。

近日，昆士兰科技大学杜爱军教授（点击查看介绍）团队和昆士兰大学朱中华教授（点击查看介绍）团队结合理论计算和实验验证，报道了通过两种反应描述符（比如离子半径和电负性）设计一种双金属掺杂的SrCoO₃型催化剂。通常，一个理想的SOFC阴极材料需要较低的氧空位形成能以及氧空位迁移能。然而，低氧空位形成能意味着氧空位容易形成且稳定，则不利于氧空位的迁移，相反，高氧空位形成能则需要高的工作温度。因此，如何打破这种传统的限制去寻找新型催化剂同时具有低氧空位形成能和氧空位迁移能对下一代固体氧化物燃料电池至关重要。首先，作者基于单掺杂SrCoO₃体系，计算了Sc、Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Mn、Tc和 Re这13个原子掺杂的SrCoO₃，发现无论是氧空位形成能还是氧迁移能都和这两个描述符有很强的线性关系，从而产生了一个promising zone, 发现Nb或者Ta单掺杂时，性能最佳，这部分已被本课题组之前的实验所证明。

双掺杂SrCoO₃往往比单掺杂表现出更好的性能。接下来，作者从91种双金属掺杂的SrCoO₃钙钛矿中继续筛选更高活性的材料。他们发现，Sc-Nb 双掺杂SrCoO₃，和Sc-Ta双掺杂的SrCoO₃的性能远远好于其他材料，同时也好于目前实验上报道的最好的材料。同时，实验上了他们合成了共掺杂的SrCoO₃型钙钛矿，验证了具有超低的面积比电阻，在550、500以及450 °C下，面积比电阻分别是0.071、0.198和0.701 Ω‧cm², 是目前基准催化剂的三分之一。本文研究为设计下一代高性能SOFC燃料电池提供了一种更高效的筛选方案。

这项成果发表在近期的Journal of the American Chemical Society 上。昆士兰科技大学博士生冒鑫，和昆士兰大学博士生李志恒为文章的第一作者。朱中华教授（昆士兰大学）、徐小勇博士（昆士兰大学）和杜爱军教授（昆士兰科技大学）为文章的共同通讯作者。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Computational Design and Experimental Validation of the Optimal Bimetal-Doped SrCoO_3−δ Perovskite as Solid Oxide Fuel Cell Cathode

Xin Mao, Zhiheng Li, Mengran Li, Xiaoyong Xu*, Cheng Yan, Zhonghua Zhu*, and Aijun Du*

J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 9507–9514, DOI: 10.1021/jacs.1c03441

导师介绍

杜爱军

https://www.x-mol.com/university/faculty/26814 

朱中华

https://www.x-mol.com/university/faculty/69053