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钌担载型中空碳球纳米反应器的空腔限域效应及其生物质基乙酰丙酸加氢转化

作为一类典型的人造纳米反应器,金属担载型中空碳纳米结构(MHC纳米反应器)以其可调节的微环境效应在能源催化领域中展现出显著的结构性优势。通过对MHC纳米反应器关键结构参数的精准控制,可以靶向调节其在纳米尺度上的中空微环境以诱导特定反应目的的达成。其中,空腔限域效应被认为是一种有利于促进催化性能提升的基本微环境效应之一。尽管众多研究已提供了关于空腔限域效应改善催化效率的实验性证据,但其形成机理目前尚未得到明确阐释。


日前,西藏大学吕学斌天津大学纪娜中国科学技术大学张李东合作发表研究文章,基于生物质基乙酰丙酸加氢探针反应解析了MHC纳米反应器空腔限域效应的形成机制。文章表明:(1)MHC纳米反应器的空腔限域效应本质上是一种由电子金属—载体作用效应、底物富集效应与底物扩散效应叠加形成的综合性效应;(2)中空碳球弯曲结构的应力变化将导致电子金属—载体作用的变化,并进一步引发所担载金属纳米颗粒电子结构的改变进而影响其对反应物的吸附与活化;(3)中空碳结构会诱导底物富集与扩散行为之间的平衡效应,并在最佳结构参数下实现相对较优的空腔内部底物浓度;(4)底物“富集—扩散”平衡效应与电子金属—载体作用效应之间呈现拮抗性关系,并共同决定最终的催化效率。此研究为MHC纳米反应器微环境效应的理解、控制与利用提供了理论支撑,并进一步展示了其在构建可持续生物质能源催化体系中的潜在优势。

图1. 钌担载型中空碳球纳米反应器空腔限域效应的形成机制示意。图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.


上述研究成果发表于国际期刊Angewandte Chemie International Edition。文章第一作者为天津大学环境科学与工程学院博士生于志昊,通讯作者为西藏大学理学院教授吕学斌。 


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Ru Nanoparticles Loaded Hollow Carbon Spheres as Nanoreactors for Hydrogenation of Levulinic Acid: Explicitly Recognizing the Void-Confinement Effect

Zhihao Yu, Na Ji, Jian Xiong, Xiaoyun Li, Rui Zhang, Lidong Zhang, Xuebin Lu*

Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202107314


合作研究团队简介


近年来,研究团队在新型催化材料及其生物质衍生小分子催化转化方面取得了一系列研究成果,相关研究成果发表于《Angewandte Chemie International Edition》、《Renewable & Sustainable Energy Reviews》、《Green Chemistry》、《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》、《ChemSusChem》等高水平国际期刊。


吕学斌,博士毕业于天津大学化工学院。国家重大人才工程青年学者,国家重点研发计划项目首席科学家,教授、博士生导师,西藏自治区化学会理事,天津市生物质燃气燃油工程技术中心副主任,中国可再生能源学会会员。研究方向为有机废弃物能源化利用、农业废弃物催化合成平台化合物、高寒高海拔地区多源固废综合处置。


纪娜,博士毕业于中国科学院大连化学物理研究所。曾就职于德国马普学会煤化学研究所、美国特拉华大学化学工程系,担任博士后研究助理。目前担任天津大学环境科学与工程学院副教授、博士生导师、北洋青年骨干教师、环境工程系副主任、全国石油化工行业生物基油气重点实验室副主任。研究方向为新型催化材料开发及其催化生物质解聚制取生物燃料与能源化学品。


https://www.x-mol.com/university/faculty/64369 


张李东,博士毕业于南京大学化学与化工学院,并于中国科学技术大学国家同步辐射实验室进行博士后研究工作。曾分别赴香港理工大学和香港中文大学进行合作交流与学术访问,目前担任中国科学技术大学火灾科学国家重点实验室副研究员。目前主要从事生物质及其衍生含氧燃料分子热化学转化的理论化学动力学研究。


https://www.x-mol.com/university/faculty/73916 


于志昊,天津大学环境科学与工程学院博士生。目前主要从事新型中空纳米反应器的理性设计、精密合成、微环境调控及其可持续能源催化应用。


团队近年其他相关成果:

[1] Yu, Z.; Lu, X.; Sun, L.; Xiong, J.; Ye, L.; Li, X.; Zhang, R.; Ji, N., Metal-loaded hollow carbon nanostructures as nanoreactors: Microenvironment effects and prospects for biomass hydrogenation applications. ACS Sustain. Chem. Eng., 2021(8), 2990-3010. (封面报道)

[2] Ji, N.; Wang, Z.; Diao, X.; Jia, Z.; Li, T.; Zhao, Y.; Liu, Q.; Lu, X.; Ma, D.; Song, C., Highly selective demethylation of anisole to phenol over H4Nb2O7 modified MoS2 catalyst. Catal. Sci. Technol., 202111 (3), 800-809. (封面报道)

[3] Ye, L.; Han, Y.; Bai, H.; Lu, X., HZ-ZrP catalysts with adjustable ratio of brønsted and lewis acids for the one-pot value-added conversion of biomass-derived furfural. ACS Sustain. Chem. Eng.2020(19), 7403-7413. (封面报道)

[4] Li, T.; Ji, N.; Jia, Z.; Diao, X.; Wang, Z.; Liu, Q.; Song, C.; Lu, X., Effects of metal promoters in bimetallic catalysts in hydrogenolysis of lignin derivatives into value‐added chemicals. ChemCatChem202012 (21), 5288-5302. (封面报道)

[5] Ye, L.; Han, Y.; Feng, J.; Lu, X., A review about GVL production from lignocellulose: Focusing on the full components utilization. Ind. Crops Prod., 2020144, 112031. (ESI高被引)

[6] Han, Y.; Ye, L.; Gu, X.; Zhu, P.; Lu, X., Lignin-based solid acid catalyst for the conversion of cellulose to levulinic acid using γ-valerolactone as solvent. Ind. Crops Prod.2019127, 88-93. (ESI高被引)

[7] Yu, Z.; Lu, X.; Liu, C.; Han, Y.; Ji, N., Synthesis of γ-valerolactone from different biomass-derived feedstocks: Recent advances on reaction mechanisms and catalytic systems. Renew. Sustain. Energ. Rev., 2019112, 140-157.

[8] Weng, R.; Yu, Z.; Xiong, J.; Lu, X., Effects of water in the heterogeneous catalytic valorization of levulinic acid into γ-valerolactone and its derivatives. Green Chem., 202022 (10), 3013-3027.

[9] Yu, Z.; Lu, X.; Wang, X.; Xiong, J.; Li, X.; Zhang, R.; Ji, N., Metal-catalyzed hydrogenation of biomass‐derived furfural: Particle size effects and regulation strategies. ChemSusChem202013 (19), 5185-5198.

[10] Yu, Z.; Lu, X.; Xiong, J.; Li, X.; Bai, H.; Ji, N., Heterogeneous catalytic hydrogenation of levulinic acid to γ-valerolactone with formic acid as internal hydrogen source. ChemSusChem202013 (11), 2916-2930.

[11] Yu, Z.; Lu, X.; Xiong, J.; Ji, N., Transformation of levulinic acid to valeric biofuels: A review on heterogeneous bifunctional catalytic systems. ChemSusChem201912 (17), 3915-3930.

[12] Yu, Z.; Lu, X.; Bai, H.; Xiong, J.; Feng, W.; Ji, N., Effects of solid acid supports on the bifunctional catalysis of levulinic acid to γ‐valerolactone: Catalytic activity and stability. Chem. Asian J.202015 (8), 1182-1201.


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