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Sen. Actuators B:镧系MOFs封装甲酰胺碳点构建的RF传感器用于Ag+肉眼可视化定量检测

银离子(Ag+)被广泛应用于农业、医学和科研等领域,其被人体过度吸收可导致胃痛、癫痫、肾脏损伤等一系列中毒症状。因此,Ag+的高灵敏定量检测在临床诊疗和环境监测等领域具有重要意义。传统的质谱或电感耦合等离子体发射光谱等Ag+检测方法受到仪器成本高、样品前处理复杂等因素的限制。与此相比,荧光传感技术操作简便、分析成本低、灵敏度和选择性高,可作为一种简便、高性能的Ag+检测方法。


铕基金属有机骨架(Eu-MOFs)以其独特的红色发光特性、强荧光、大Stocks位移等优点在荧光传感领域受到了广泛关注。然而,其单波长传感模式易受激发强度和实验介质等的干扰,检测精密度较差。而比率荧光(RF)传感可通过双波长的内标作用克服这些缺陷。碳点(CDs)的制备过程简便,且具有优异的荧光性能和良好的生物相容性,有望与Eu-MOFs复合构建高性能银离子RF传感器。


重庆大学药学院夏之宁教授(点击查看介绍)、西南医科大学药学院付琦峰副研究员(点击查看介绍)及张开莲教授(点击查看介绍)课题组基于以上构想,成功将甲酰胺衍生的氮掺杂碳点(FA-CDs)封装于Eu-MOFs孔腔中(FA-CDs@Eu-MOFs),合成了一种基于水凝胶的新型RF传感器,并成功用于Ag+的超灵敏肉眼可视化定量检测。

图1. FA-CDs和FA-CDs@Eu-MOFs的制备流程及Ag+可视化传感应用原理图。图片来源:Sens. Actuators B Chem.


FA-CDs@Eu-MOFs比率荧光传感器的设计思路可以概括为以下三个方面。首先,基于甲酰胺分子间席夫碱反应所生成C=N基团与Ag+的特异性配位反应,将甲酰胺直接作为碳源和氮源溶剂热合成对Ag+具有特异性识别能力的FA-CDs;其次,由于发红光的Eu-MOFs与发蓝光的FA-CDs互不干扰,且其对Ag+的强吸附能力可协同增强FA-CDs对Ag+的传感性能,故被选作构建RF传感器的载体材料;最后,将FA-CDs封装进Eu-MOFs孔腔后,FA-CDs@Eu-MOFs可有效结合FA-CDs对Ag+传感的高灵敏度、RF传感模式的自校准功能以及Eu-MOFs对Ag+传感的协同增益作用等优点。基于这一思路制备的FA-CDs@Eu-MOFs展示出对Ag+良好的选择性,较宽的线性范围(0.3-100 nM)和极低的检出限(80 pM)。进一步将该RF探针用于新型RF水凝胶Ag+传感器的构建,通过不同浓度Ag+所引起的由蓝到红的荧光颜色变化,已成功用于肉眼可视化定量检测抗菌液中的银离子含量,其结果与ICP-MS测定结果相当,进一步说明了该方法在实际样品分析中的实用性和可行性。

图2. RF水凝胶与不同浓度Ag+溶液和Ag+抗菌液作用后的荧光照片。图片来源:Sens. Actuators B Chem.


这一研究成果近期发表在Sensors and Actuators B: Chemical 上,文章的第一作者是西南医科大学硕士研究生张远华,通讯作者是重庆大学药学院的夏之宁教授、西南医科大学药学院的付琦峰副研究员和张开莲教授。该研究得到了国家自然科学基金(22074126,21804113,21974015)的资助。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Strongly emissive formamide-derived N-doped carbon dots embedded Eu(III)-based metal-organic frameworks as a ratiometric fluorescent probe for ultrasensitive and visual quantitative detection of Ag+

Yuanhua Zhang#, Kai Zhou#, Yan Qiu, Lan Xia, Zhining Xia*, Kailian Zhang*, Qifeng Fu*

Sens. Actuators B Chem., 2021339, 129922, DOI: 10.1016/j.snb.2021.129922


导师介绍

夏之宁

https://www.x-mol.com/university/faculty/18633 

张开莲

https://www.x-mol.com/university/faculty/113488 

付琦峰

https://www.x-mol.com/groups/fu_qifeng 


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