注:文末有研究团队简介 及本文作者科研思路分析
等离子共振能量转移自从2007年首次报道以来,受到了科学界的广泛关注。由于采用单颗粒散射光作为信号输出,使得该方法具有高分析灵敏度和检测效率。近日,西南大学黄承志教授(点击查看介绍)团队在Analytical Chemistry上发表论文,报道了利用罗丹明内酰胺的开关环性质导致吸收变化,与金纳米颗粒构建了等离子体共振能量转移对,从而提出通用分析检测模型,实现了多种重金属离子的分析检测。
构建等离子体共振能量转移是基于贵金属纳米颗粒的局域表面等离子体共振(LSPR)性质提出的。由于LSPR导致光浓缩效应,纳米颗粒的散射截面远远大于其物理截面,从而存在检测单颗粒的可能性。尽管贵金属纳米颗粒作为一种光学探针同样广泛的应用于高灵敏度以及高空间分辨率的分析检测方法中,但因缺乏合适的能量转移供受体对,导致基于LSPR的等离子体共振能量转移在分析检测领域的应用不够广泛。因此,构建更多的能量转移供受体对是一个亟待解决的问题。
黄承志教授团队利用罗丹明类染料与金纳米颗粒光谱重叠效率高的特性,构建了新的能量转移体对并将其用于分析检测。构建的基础是罗丹明类染料的吸收大多位于550纳米左右,与金纳米颗粒的LSPR散射光谱非常匹配;构建的思路是利用罗丹明类染料的独特性质,即当它们与胺类物质进行反应时可以形成罗丹明内酰胺类化合物。该类化合物在550纳米处没有明显吸收,而当加入特定的靶物离子或分子使得内酰胺结构被破坏后,其位于550纳米处的吸收得以恢复。该检测方法对铜离子和汞离子都有着较高的灵敏度,铜离子的检测限为10 nM,汞离子的检测限为50 nM。值得一提的是,该方法的选择性很好,原因是基于罗丹明内酰胺小分子与金属离子的选择性结合,所以通过改变罗丹明内酰胺的结构可以应用于检测其他的靶物。该方法拥有很高的选择性,又有很强的通用性。
该论文作者为:Ming Xuan Gao, Hong Yan Zou, Yuan Fang Li, and Cheng Zhi Huang
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General Sensitive Detecting Strategy of Ions through Plasmonic Resonance Energy Transfer from Gold Nanoparticles to Rhodamine Spirolactam
Anal. Chem., 2017, 89, 1808–1814, DOI: 10.1021/acs.analchem.6b04124
第一作者简介
高铭萱,2016年于西南大学取得分析化学博士学位,导师为黄承志教授。2017年开始在美国亚利桑那州立大学从事博士后工作。研究领域是局域等离子体共振光分析化学,以第一作者身份在Chem. Commun., Nanoscale, Chem. J. Eur., Anal. Chem. 等相关领域杂志上发表了一系列研究论文。
黄承志
http://www.x-mol.com/university/faculty/13972
科研思路分析
Q:这项研究的最初目的是什么?或者说想法是怎么产生的?
A:最初是考虑到,等离子体共振能量转移作为一种很有潜力的能量转移模式,却得不到很大的发展是一件十分可惜的事情。而其受限制的原因则是在于能够利用的能量转移供受体对较少,所以给科研工作者的选择就较少。因此我们就抱着这样的想法来尝试寻找新的能量转移供受体对。
Q:在研究中过程中遇到的最大挑战在哪里?
A:最大的挑战在于如何提高该检测方法的灵敏度。我们希望将更多的罗丹明内酰胺分子负载到金纳米颗粒表面周围,使其能够与之发生能量转移。在这一过程中,我们经过了很多尝试,最终采用了介孔硅包被的金纳米颗粒。