物质科学
Physical science
4月2日,中国科学院大连化学物理研究所刘中民院士、朱文良研究员团队在Cell Press细胞出版社期刊Chem Catalysis发表了一项新研究,题为“Realizing high conversion of syngas to gasoline-range liquid hydrocarbons on a dual-bed-mode catalyst”。研究团队发现一种(CZA+Al2O3)/N-ZSM-5(97)双层床催化剂,可将合成气高效转化为汽油组分液烃(C5-11),并详细研究了下层分子筛催化剂的结构和酸性对稳定性和选择性的影响。
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将非石油碳资源(如煤、天然气、生物质、二氧化碳等)产生的合成气(H2+CO)直接转化为汽油燃料能有效缓解石油资源日益枯竭和分布不均等问题。然而,稳定、高效地实现此过程挑战较大。本文中,中国科学院大连化学物理研究所刘中民院士、朱文良研究员团队发现一种(CZA+Al2O3)/N-ZSM-5(97)双层床催化剂,可将合成气高效转化为汽油组分液烃(C5-11),并详细研究了下层分子筛催化剂的结构和酸性对稳定性和选择性的影响。
该双层床催化剂由上层合成气制二甲醚(STD)催化剂(CZA+Al2O3)和下层二甲醚制汽油(DTG)催化剂N-ZSM-5(97)串联而成,上、下层反应温度可独立控制。其中,CZA指工业铜锌铝甲醇合成催化剂,Al2O3指酸性γ-氧化铝催化剂,N-ZSM-5(97)是指纳米结构的高硅铝比(Si/Al=97)氢型ZSM-5分子筛催化剂。在T (upper bed) = 533 K, T (lower bed) = 593 K ,P = 4.0 MPa, H2/CO = 2, GHSV = 3000 mL g-1 h-1反应条件下,CO转化率为86.3%,CO2选择性仅为30.6%,同时C5-11 和C3-11在烃产物中选择性分别达80.6%和98.2%,C5-11时空产率达0.28 g g-1 h-1。另外,100小时恒定条件反应结果表明,该双层床催化剂具有优异的稳定性。
图1. 催化反应结果
作者对比研究了四种下层氢型ZSM-5分子筛催化剂性能,发现无论纳米或微米结构,高硅铝比(或低酸含量)都有利于C5-11生成,并推测分子筛高B酸含量会促进中间体催化加氢,从而抑制了其低聚长大为液烃。另外,还发现无论高或低硅铝比,纳米结构都有利于抑制积炭和延长寿命。
图2. 下层氢型ZSM-5分子筛催化剂酸性、结构、反应及积炭分析结果
作者还对比分析了五种合成气直接制汽油组分液烃方法。费托催化剂很难高选择性合成C5-11,氧化物-分子筛双功能复合催化剂能有效克服选择性问题,但转化效率有待进一步提高。基于STD和DTG的双层床催化剂,因反应条件控制灵活,不同功能催化剂组分相互影响小,可同时获得高CO转化率和高C5-11选择性。
图3.图3. 合成气制汽油组分液烃路径
作者专访
Cell Press细胞出版社特别邀请论文第一作者倪友明博士、副研究员代表研究团队进行了专访,请他为大家进一步详细解读。
相关论文信息
研究成果发表在Cell Press旗下Chem Catalysis 期刊上,点击“阅读全文”或扫描下方二维码查看论文。
▌论文标题:
Realizing high conversion of syngas to gasoline-range liquid hydrocarbons on a dual-bed-mode catalyst
▌论文网址:
https://www.cell.com/chem-catalysis/fulltext/S2667-1093(21)00006-3#%20
▌DOI:
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