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Angew. Chem.：高曲率多层纳米结构包覆过渡金属-氮-碳材料用于氧电催化

催化

作者：X-MOL 2021-03-22

锌-空气（Zn-air）电池具有成本低、安全和无污染等优点，被认为是一种理想的储能技术。当前，贵金属基催化剂（如Pt/C和RuO₂）价格昂贵，而低成本的过渡金属-氮-碳（M-N-C）催化剂目前仍不能满足商业要求。对于可充电锌空气电池而言，迫切需要在空气电极上制备用于氧还原/析氧反应（ORR/OER）的双功能电催化剂。M-N-C材料可以通过热解金属有机框架材料（Metal-Organic Framework, MOF），特别以沸石咪唑啉酸盐骨架（Zeolitic imidazolate framework, ZIF）前驱体在N₂/Ar中热解来制备的。然而，ZIF前驱体的直接热解制备的M-N-C材料比表面积低且介孔较少，从而导致传质效率较低。最近研究表明，具有拉伸应变效应和局部电场增强作用的高曲率表面材料已被应用于与能量相关的小分子活化反应中。因此，在M-N-C材料中引入高度弯曲的纳米结构是设计更高活性M-N-C电催化剂的一种有效策略，这些结构不仅可以提高传质和传荷性能，并且也会改变电子结构，调节与关键其与反应中间体的相互作用。

近日，陕西师范大学郑浩铨教授（点击查看介绍）、林海平教授（点击查看介绍）和曹睿教授（点击查看介绍）合作，设计制备了一种新型高曲率多层弯曲结构（也称为洋葱碳结构，onion-like carbon, OLC）纳米球包覆Co-N-C（OLC/Co-N-C）材料，如图1所示。具体而言，OLC/Co-N-C是表面活性剂P123（聚氧化乙烯-聚氧化丙烯-聚氧化乙烯，PEO₂₀-PPO₇₀-PEO₂₀）包覆Co基ZIF-67通过热解制备的。表面活性剂胶束的引入导致OLC/Co-N-C材料在热解过程中形成微/介孔结构。以纯ZIF-67为前驱体，制备了普通Co-N-C作为对照材料。通过结构表征发现，OLC/Co-N-C具有更多的介孔结构、缺陷碳和更好的亲水性。与20%Pt/C+RuO₂复合贵金属催化剂相比，OLC/Co-N-C催化剂表现出更加优异的ORR/OER电催化活性及Zn-air电池性能和循环稳定性。理论计算结果表明弯曲氮掺杂C₆₀比平面石墨烯具有更低的中间体吸附能垒。这项工作为高曲率多层碳纳米结构的制备和应用提供了新的见解，有望将来用于合成更多的复合材料，应用于其他的能量转换技术中，具有重要的理论指导意义和实际应用价值。

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图1. OLC/Co-N-C材料与Co-N-C材料的合成示意图及形貌和结构表征。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，文章的第一作者是陕西师范大学化学化工学院梁作中。

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Highly Curved Nanostructures Coated Co, N-Doped Carbon Materials for Oxygen Electrocatalysis

Zuozhong Liang, Ningning Kong, Chenxi Yang, Wei Zhang, Haoquan Zheng*, Haiping Lin*, and Rui Cao*

Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202101562

作者简介

梁作中，2016年6月毕业于北京化工大学，获工学博士学位，导师陈建峰院士。2016年7月加入陕西师范大学化学化工学院曹睿教授团队，2019年晋升为陕西师范大学副研究员，2020年入选陕西省高校科协青年人才托举计划。主要从事电催化领域氧还原反应催化剂的设计、制备及其在燃料电池和金属-空气电池等新能源器件的应用研究。近年来，以第一作者或通讯作者在Chem. Soc. Rev.（1篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（3篇）、J. Am. Chem. Soc.（1篇）及Chinese Chem. Lett.（1篇）等国内外知名学术期刊上发表论文20余篇。

郑浩铨，2006年获得上海交通大学应用化学专业学士学位，并继续于在同一学校同一专业直接攻读博士学位，师从车顺爱教授。2011获得上海交通大学应用化学专业博士学位，2012年赴瑞典斯德哥尔摩大学邹晓冬教授课题组从事博士后研究工作。2016年8月回国加入陕西师范大学。已在J. Am. Chem. Soc.、Coord. Chem. Rev.、Chem. Mater.等国际知名学术期刊上发表研究论文60篇（其中一作或通讯29篇），h-index为25。任Frontiers in Chemistry杂志Review Editor。研究内容：多级孔材料的可控合成、结构设计、稳定化及其在新能源、催化及药物释放等领域的应用。

林海平，陕西师范大学陕西师范大学/物理学与信息技术学院/凝聚态物理专业，教授。2008年获得英国利物浦大学博士学位。近年来主要从事以下三个方向的研究（1）能源分子相互转化过程中的机理研究：包括电解水、二氧化碳电催化还原、电化学合成氨、低碳烷烃选择性脱氢制备烯烃等（2）基于机器学习与人工智能的数据分析方法及其应用（3）贵金属选矿新药剂和新工艺的研究。目前已在包括Nature Chemistry, Nature Communications、Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie、Nano Letters、Nano Energy、ACS Nano、Advanced Energy Materials等权威国际期刊发表SCI论文80余篇。

曹睿，陕西师范大学化学化工学院教授。2003年从北京大学化学与分子工程学院获得学士学位，2008年从美国埃默里大学(Emory University)化学系获得博士学位。分别于 2008－2009 年在埃默里大学化学系，2009－2011 年在麻省理工学院 (Massachusetts Institute of Technology) 化学系 Stephen J. Lippard 课题组进行博士后研究工作。目前主要研究方向为（1）分子催化在能源相关小分子活化中的应用；（2）水分解反应机理研究，氧氧成键和氢氢成键机制研究；（3）分子催化剂的多相化研究。以通讯作者在Chem. Rev. (1篇)，Chem. Soc. Rev. (1篇)，J. Am. Chem. Soc. (1篇)，Angew. Chem. Int. Ed. (10篇)，Chem. Sci. (5篇)，ACS Catal. (4篇)等国际学术期刊发表论文100余篇。于2014年入选陕西省“百人计划”，2018年获得霍英东青年教师基金，2020年获得国际卟啉与酞菁协会“青年科学家奖”等荣誉。受邀于2019年起担任Chemical Society Reviews编委，并作为客座编辑，在Chemical Society Reviews组织了小分子催化活化主题专刊“Small molecule activation, from biocatalysis to artificial catalysis”。同时担任Chinese Journal of Catalysis和Chinese Chemical Letters编委。