磁性分子中的量子信息：多能级分子电子自旋的相干操控

量子信息技术可以通过量子力学规律实现全新的信息处理和传输模式，是一项对传统技术体系产生冲击、进行重构的重大颠覆性技术创新，将引领新一轮科技革命和产业变革方向。然而实现实用化的量子计算面临一个基本问题，即怎样的物理体系可以充当合适的量子信息存储基元——量子位（qudit）。为了解决这个问题，人们在超导电路、离子阱、光晶格、量子点及磁性分子等多条路线上进行着不同程度的探索。

其中，基于磁性分子的路线因多种化学手段的参与而展现出独特的优势。这主要是因为磁性分子的量子相干时间及能级分布可通过化学合成与修饰而得到方便的调控。同时，分子或超分子水平上的组装有望将其制备为具有一定规模并可以寻址的阵列。

分子中电子的自旋和轨道运动产生磁矩，磁矩的不同量子态由于其自身性质和外部电磁场的影响分裂为不同的能级，构成信息存储和操控的基础。针对二能级体系（即量子比特，qubit），既往的研究对其量子相干性质进行了广泛而深入的探索。相比而言，多能级体系既可以存储更多信息，更具有在一个基本单元中实现复杂量子逻辑门和量子算法的能力。但由于复杂的能级结构和短暂的相干时间，对多能级体系在其完整的高维态空间（而非二能级子空间）中进行相干操控成为一个有挑战性的任务。

在本工作中，华南理工大学和北京大学的蒋尚达、高松研究团队发现，C₇₀分子经由光激发和系间跨越（intersystem crossing）得到的电子自旋三线态也是量子信息意义上的高质量赝纯态（pseudopure state）。其不同的磁能级差一方面可被良好地分辨，另一方面可同时处在微波的X-波段。研究人员利用脉冲电子顺磁共振（pulsed electron paramagnetic resonance, pulsed EPR）技术，从初始的赝纯态出发，制备了不同的三能级叠加态，并通过量子态的断层扫描（tomography）测定了所制备叠加态的密度矩阵，证实了其具有较高的保真度。

该团队研究进一步发现，多能级量子位具有多个独立的相位因子，因而会表现出一种内禀的干涉现象。本工作利用该三能级叠加态的两个独立相位因子，展示了这种量子相位之间的干涉。这一现象又表明，在相干操控的实际条件下，多能级体系倾向于表现出非公度的相位演化行为。

图1. C₇₀分子的激发三线态在外部磁场中，由零场分裂和塞曼分裂（Zeeman splitting）产生三个磁能级，并通过两个位于X-波段的跃迁相互联系。研究人员三能级叠加态的制备并展示了其相位干涉现象。

本工作利用C₇₀分子的光激发态首次实现了基于分子中电子自旋的多能级叠加态制备，并揭示了其量子相位干涉和演化行为。这一结果作为对多能级量子位物理实现新路线的发展，展现了磁性分子在量子信息领域可能发挥的重要作用，并指出了其所需的分子工程基础。

这一工作发表在npj-Quantum Information 上，北京大学的王烨欣和刘正同学为该文的共同第一作者，通讯作者是华南理工大学的蒋尚达教授和周珅博士后。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Coherent manipulation and quantum phase interference in a fullerene-based electron triplet molecular qutrit

Ye-Xin Wang#, Zheng Liu#, Yu-Hui Fang, Shen Zhou*, Shang-Da Jiang*, Song Gao

npj Quantum Inf., 2021, 7, 32, DOI: 10.1038/s41534-021-00362-w