单原子催化剂的新功能：作为反应开关调节材料的能级结构

作为目前非常热的研究领域，单原子催化剂受到广大科研工作者的青睐。它除了代表着一种明星材料，还向人们昭示着我们的研究尺度已经进入到了原子尺度。在该尺度下，催化剂的活性位点的配位构型被人们以新的形式认知，熟悉并利用。基于此，该类材料在能源转化与再生，环境优化与保护等领域取得了长足的进步。其体现出传统材料不可比拟的原子利用效率与产物选择性。此外，由于该类材料的活性位点结构单一，进而为原位反应提供了反应模型。更进一步促进了人们对原位催化反应的探索。

基于此背景下，楼雄文教授不断地开发单原子催化剂在光催化与电催化领域的应用。他们成功开发了基于特定构型的单原子催化剂（Energy Environ. Sci., 2018, 11, 1980-1984），阐述了单原子催化剂在电催化水裂解过程中对基质配位原子的活化作用（Sci. Adv., 2018, 4, eaao6657; Adv. Mater., 2019, 31, 1904548; Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1807086）以及缺陷位对电催化析氢的促进作用（Adv. Energy Mater., 2020, 10, 2000882）。此外该研究团队还针对基于单原子催化剂在光电催化反应中的结构演变进行了深入的研究（Sci. Adv., 2020, 6, eabb9823; Energy Environ. Sci., 2019, 12, 3348-3355）。该研究团队一直在探索单原子催化剂作为反应位点的作用形式。简而言之，位点的作用是多方面的。不仅可以直接参与到催化反应中，还可以通过调节载体的结构进而深入地影响反应的进行。

图1. 催化位点作为反应开关调节反应的进行。

图2. 单原子位点对能级结构的调节

近日，该研究团队发现，单原子位点可以有效地调节催化剂载体的能级结构。通过调节载体的能级结构可以有效地将不具有CO₂还原能力的W₁₈O₄₉纳米线改造为具有较好CO₂催化还原能力的材料。该催化位点不仅作为反应位点，而且可以作为反应开光控制催化反应的进行。该研究成果阐述了单原子反应位点在光催化领域内新的应用可能性。

相关成果发表在J. Am. Chem. Soc.，文章第一作者是南洋理工大学张华彬博士，通讯作者为楼雄文教授。

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Isolated Cobalt Centers on W₁₈O₄₉ Nanowires Perform as a Reaction Switch for Efficient CO₂ Photoreduction

Huabin Zhang, Yan Wang, Shouwei Zuo, Wei Zhou, Jing Zhang, Xiong Wen David Lou*

J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.0c08409

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导师介绍

楼雄文

http://www.x-mol.com/university/faculty/35053

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