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水热合成助聚丙烯腈实现基底、模板和氮源三大功能——双层氮掺杂碳@CoS双壁纳米管电极

近年来,不可再生资源的短缺和燃料燃烧造成环境污染等问题引起了广泛关注,可再生资源(太阳能、风能等)随之成为科学研究热点。由于这些可再生资源的间歇性和不稳定性,需高效的、环保的储能器件将其储蓄转化再利用。金属离子电池因其无记忆效应、长寿命、高容量而倍受关注。


聚丙烯腈是合成碳材料的主要原材料之一。静电纺丝技术是一种非常便利有效的手段塑造聚丙烯腈为一维纳米材料。聚丙烯腈拥有许多CN基官能团,在碳化过程中可以实现原位氮掺杂。许多氮掺杂的碳纳米结构已被研发,包括碳纳米纤维、碳纳米管、碳纳米纤维/纳米管杂化材料。除了原位氮掺杂功能外,聚丙烯腈还可作为基底负载活性催化颗粒。此外,由于聚丙烯腈不溶于水,可溶于有机溶剂中,所以它也可用作合成空心管状结构有效的模板。那么,有无可能同时利用聚丙烯腈的三大功能来服务于高性能的金属离子电池呢?


近期,香港理工大学黄海涛教授课题组与德克萨斯州大学奥斯汀分校John B. Goodenough教授合作,开发了一种简单有效的水热合成方法,能够同时发挥聚丙烯腈基底、模板和氮源三大功能。以制备双层氮掺杂碳@CoS双壁纳米管电极为例,在实验过程中,以电纺丝聚丙烯腈纳米纤维为基底,先在其上面负载一层硫化钴,从而形成聚丙烯腈@硫化钴核壳结构;然后将其放入葡萄糖水溶液中进行水热反应。在反应过程中,聚丙烯腈上的CN功能团发生水解变成COOH,把聚丙烯腈转化为聚丙烯酸。而生成的聚丙烯酸可溶于水,从而实现模板功能构建出空心管状结构。另外,水解过程中可以产生NH3,而NH3可作为氮源,参与葡萄糖碳化过程,从而实现在硫化钴纳米管上面生长一层氮掺杂碳。最终得到双层氮掺杂碳@CoS双壁纳米管。


作为锂/钠离子电池的负极材料时,这种空心管状结构可以有效地缓冲CoS在充放电过程中的体积变化。另外,氮掺杂碳不仅确保高的导电性,而且可以防止CoS在充放电过程中发生团聚。所制备的空心双壁纳米管呈现出非常优异的电化学性能,循环1400次后仍然保留较高容量:671 mAh g-1(锂离子电池)和220 mAh g-1(钠离子电池)。这种简单的制备策略可延伸至合成其他氮掺杂同轴纳米管,应用于催化剂、气体储存材料、传感器等。


这一成果发表在近期的Angew. Chem. Int. Ed.上。


该论文作者为:Yuming Chen, Xiaoyan Li, Kyusung Park, Limin Zhou, Haitao Huang, Yiu-Wing Mai, John B Goodenough

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Hollow Nanotubes of N-Doped Carbon on CoS

Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 15831-15834, DOI: 10.1002/anie.201608489


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