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香港城市大学Angew Chem:光催化薄膜选择性催化转化二氧化碳制备甲烷

人工光合作用捕获气态CO2排放,并利用太阳光的能量和空气中的水分子将其转化为高附加值的化学品是一项潜在的尖端技术。


图1. 氧化亚铜@Cu-MOF复合光催化剂合成示意图


在众多光活性材料中,Cu2O通常具有有效的可见光吸收和有利于CO2还原的导带位置。但是,其实际应用受到稳定性不足和捕捉气态CO2能力低的限制。此外,尽管Cu2O具有合适的能带边缘位置以在可见光照射下实现CO和CH4的产生;而 CH4的形成需要八个电子,从动力学的角度来看,CO2甲烷化比CO的产生更具挑战性。

图2. (a)氧化亚铜(蓝色)和氧化亚铜@Cu-MOF(红色)催化剂的光催化CO2甲烷化的活性;(b)两个材料在五个循环实验过程中的稳定性


在这项研究中,香港城市大学能源与环境学院Yun Hau NG(吴永豪)团队描述了一种以水蒸气为电子供体的气态光催化系统,该系统使用生长在铜网上的Cu2O@Cu3(BTC)2 的复合物将CO2选择性还原为CH4。Cu2O@Cu3(BTC)2复合光催化剂结构中原位转化的Cu3(BTC)2壳层与内衬Cu2O本体显示出良好的亲和力,并且为CO2吸附和还原提供了相当大的表面积。有趣的是,时间分辨光致发光(TRPL)测量揭示了光生电子从Cu2O纳米线的导带直接转移到非激发Cu3(BTC)2的LUMO能级或其两者的界面缺陷处,从而在带隙激发后诱导了长寿命的电荷分离状态。与裸露的Cu2O样品相比,在可见光照射下,Cu2O@Cu3(BTC)2复合材料实现了稳定地将CO2选择性还原为CH4,并使产率显着提高了近两倍。包裹Cu3(BTC)2后,最大CO2吸收量也大幅增加。通过同位素13CO2实验证实了由此产生的CH4是来自CO2


这项研究扩展了对金属有机框架和金属氧化物之间关系的理解,超越了它们传统的物理吸附/化学吸附类型的相互作用,现在同时包括电荷分离(当能级匹配时)。这些发现将促进未来开发高效有机-无机杂化光催化剂的努力。

图3. 氧化亚铜(蓝色)和氧化亚铜@Cu-MOF(红色)催化剂的(a)CO2 吸附曲线;(b)稳态荧光以及(c)瞬态荧光光谱


这一成果近期发表在Angewandte Chemie 上,文章的第一作者是香港城市大学博士后吴昊,香港城市大学副教授吴永豪为通讯作者。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Metal-Organic Frameworks Decorated Cuprous Oxide Nanowires for Long-lived Charges Applied in Selective Photocatalytic CO2 Reduction to CH4

Hao Wu, Xin Ying Kong, Xiaoming Wen, Siang-Piao Chai, Emma C. Lovell, Junwang Tang, Yun Hau Ng

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202015735


作者介绍


吴昊,香港城市大学博士后,催化和可再生能源实验室-能源项目组负责人,主要研究方向是光催化以及光电催化,在Angew. Chem Int. Ed、Adv. Mater、J. Mater. Chem. A等期刊上发表论文14篇,担任Journal of Energy 杂志编委。


吴永豪,香港城市大学能源与环境副教授。长期从事光催化材料的研发以及光电荷分离的机理研究,已在Nat. Catal.、J. Am. Chem. Soc、Angew. Chem Int. Ed、Adv. Mater等期刊发表论文 >150篇,目前担任Journal of Materials Science: Materials in Electronics 主编。


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