矿物涂层协调酶-光偶联催化过程中的电子传递和酶保护

注：文末有研究团队简介及本文科研思路分析

生物制造是以生物技术为核心，利用酶或微生物细胞，结合化学工程技术进行目标产品的加工过程（绿色生物制造. 北京化工大学学报, 2018, 45, 107）。酶催化因反应条件温和、活性高、目标产物选择性高等特点，在绿色生物制造领域具重要应用前景。当前，定向进化、合成生物学等新兴技术的发展已极大提升了酶催化剂的环境适应性。然而，辅酶持续供给和底物谱较窄仍制约着酶催化的进一步应用。打破不同催化类型间的壁垒，将相对多样的化学催化反应与生物催化反应相结合，设计原子经济性高、反应匹配度好的化学-酶组合合成途径，有望实现目标化学品绿色、高效的生产路径的设计和构建。

酶-光偶联催化过程是模拟自然界光合作用，以半导体和酶为催化剂、以辅酶等为能量载体，通过酶-光偶联催化来实现生物制造的过程。该过程融合了光催化与酶催化特色，兼具反应条件温和、路径可设计、机制易解析等优势，同时过程中涉及质子传递、电子传递、分子传递与催化反应，充分体现了化工学科“三传一反”新格局。然而，酶-光偶联催化系统面临的主要问题包括：1）光催化剂与酶的相容性，2）光催化剂与酶之间高效的电子传递。

近日，天津大学姜忠义、石家福团队受自然界光合作用过程中电子传递和酶保护协调机制启发，设计构建了包埋金属氢化物的介孔氧化钛涂层，用于协调酶-光偶联催化过程中的电子传递和酶保护，实现了酶-光偶联催化短链醇合成过程的高效强化。

图1. 自然界光合作用和酶-光偶联催化系统中电子传递和酶保护的协调机制

这一成果近期发表在ACS Catalysis 上，天津大学张少华（现在荷兰内梅亨大学）和张旖珊为共同第一作者。天津大学姜忠义教授和石家福副教授为共同通讯作者。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Metal Hydride-Embedded Titania Coating to Coordinate Electron Transfer and Enzyme Protection in Photo-enzymatic Catalysis

Shaohua Zhang⁺, Yishan Zhang⁺, Yu Chen, Dong Yang, Shihao Li, Yizhou Wu, Yiying Sun, Yuqing Cheng, Jiafu Shi*, and Zhongyi Jiang*

ACS Catal., 2021, 11, 476-483, DOI: 10.1021/acscatal.0c04462

姜忠义简介

姜忠义，天津大学化工学院讲席教授。1994 年于天津大学取得博士学位并就职于天津大学。1997年和2009年分别在美国明尼苏达大学和加州理工学院进行访问交流。国家杰出青年科学基金获得者，国家万人计划科技创新领军人才，新世纪百千万人才国家级人选，享受政府特殊津贴人员，英国皇家化学会会士（Fellow of RSC）。科技部重点领域创新团队负责人，天津化学化工协同创新中心团队负责人。

研究领域是仿生与生物启发下的膜和膜过程、酶催化、光催化等。在Nature Communications 等期刊发表 SCI论文600余篇，总引用次数超过 22000 次，H 因子79。获授权发明专利30余项。获省部级科技奖一等奖4项。现任Journal of Membrane Science、Separation and Purification Technology 等期刊编委。连续入选中国高被引学者（化学工程）榜单，并入选全球高被引学者（化学工程）榜单。

https://www.x-mol.com/university/faculty/13315

石家福简介

石家福，天津大学环境科学与工程学院副教授。2013年于天津大学取得博士学位并就职于天津大学。2016年在美国加州大学伯克利分校进行访问交流。美国化学会I&EC Research 2019有影响力研究学者（全球30人左右）、天津市青年科技优秀人才、天津市优秀博士学位论文，天津大学北洋青年学者。

研究领域是酶-光偶联催化过程、碳一生物转化等。发表SCI论文90余篇，包括以一作或通讯作者发表的ACS Catalysis (7篇)、Chem、Chemical Society Reviews (3篇)等。总引用次数2800余次，H 因子29。获授权发明专利7项。参与撰写中文专著2章、英文专著3章。以第二完成人，获省部级科技奖一等奖1项、二等奖1项。

https://www.x-mol.com/university/faculty/44777

科研思路分析

Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？

A：酶是自然提供的高效、高选择性的催化剂，是绿色生物制造的核心，广泛应用于食品、医药、化工等行业。然而，高选择性的酶催化剂通常只适用于有限的底物和反应类型。将化学合成催化剂与酶催化剂结合，设计原子经济性高、反应匹配度好的化学-酶组合合成途径，有望弥补酶催化剂的不足，实现目标产品的绿色、高效生产。

Q：研究过程中遇到哪些挑战？

A：研究中主要面临的挑战是如何解决化学催化剂与酶分子的相容性问题，同时须保证光（化学）催化与酶催化间质-能转换过程高效。

Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助？

A：将来，酶-光偶联催化过程有望应用于医药化学品合成、食品高值加工、碳一资源转化等领域。本团队将在前期研究的基础上，正在积极与企业和研究院所沟通合作，通过技术攻关推动其尽快实现产业应用。