岳秦/康毅进团队ACS Catal.：Fe原子级分散的介孔NC微球用于高效ORR反应

高效价廉的燃料电池阴极ORR催化剂是实现绿色氢经济的关键技术。目前，非铂基催化剂中M-N-C（M为Fe或Co）催化剂ORR性能可比肩甚至优于商业Pt/C催化性能，其中MN_x被认为是ORR催化的关键活性位点。而金属Fe或Co以原子级分散的M-N-C，由于Fe或Co具有特殊均一的配位环境，原子利用率高（理论可达100%），具有活性高、反应专一性好等优点，成为一类重要的氧还原电极催化材料。

由于电极反应主要发生在催化剂的表面（即表面原子层），内部的催化位点难以充分利用，其次，氧还原是一个涉及气（氧气）、液（电解液）、固（电极）的三相反应，需要考虑传质和三相界面的充分接触浸润。因此在催化剂的设计上，除了需要考虑构建高活性的催化位点，还需设计多级孔道结构，确保充分的活性位点暴露，以及促进传质和三相接触。

介孔材料是一类孔径在2-50 nm的多孔材料，具有高比表面积、大孔容、可调的孔结构和孔径尺寸，以及成分和结构多样等优点，在催化、吸附、分离、能量储存、药物输送、生物成像、传感器等领域具有广泛潜在的应用前景。介观尺度的孔道结构不仅保证充分暴露表面活性位点，同时利于反应中的氧气和电解液传质，进而提升反应动力学。

近日，电子科技大学基础与前沿研究院岳秦研究员（点击查看介绍）和康毅进教授（点击查看介绍）团队报道了一种简便普适的配位辅助自聚合组装方法，通过多巴胺对金属离子的配位螯合以及多巴胺自聚合协同F127胶束组装的策略，将Fe²⁺原位负载于介孔氮碳骨架上，高温热处理后制备得到ORR性能优异的Fe-N-C结构催化剂。该方法利用多巴胺分子结构中的氨基(-NH₂)和酚羟基(-OH)与过渡金属Fe²⁺进行配位螯合，将Fe²⁺原位负载于氮碳骨架上，从而实现Fe原子级均匀分散。这一策略能极大程度上减轻高温热处理过程中Fe的团聚。

图1. 催化剂合成示意图

文中合成的Fe原子分散的介孔NC微球（简称meso-Fe-N-C），含介孔和微孔多级结构，比表面积高达494.7 m² g^-1，Fe (2.9 wt%)高度分散，N (4.4 wt%)含量丰富。

图2. 催化剂表征

高比表面积的多级介孔结构以及单分散的活性中心使得活性位点数量以及利用率得到足够的保证，独特的孔道结构还能使活性位点不会轻易被腐蚀失效。meso-Fe-N-C在ORR中展示出优异的活性和耐久性，表现出优于最先进的Pt/C电催化剂的性能，在ORR中半波电位为0.846 V (vs RHE)，在碱性电解液中循环5000次后稳定性显著，衰减可忽略不计。

图3. 催化剂活性

该研究成果近日发表在国际期刊ACS Catalysis。第一作者是周雨和于亚楠。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Atomic Fe Dispersed Hierarchical Mesoporous Fe-N-C Nanostructures for an Efficient Oxygen Reduction Reaction

Yu Zhou, Yanan Yu, Dongsheng Ma, Alexandre C. Foucher, Lei Xiong, Jiahao Zhang, Eric A. Stach, Qin Yue*, Yijin Kang*

ACS Catal., 2021, 11, 74–81, DOI: 10.1021/acscatal.0c03496

通讯作者简介

岳秦，电子科技大学，研究员（博导），电子科大百人计划，四川省特聘专家，复旦大学博士。研究工作主要聚焦于功能多孔材料的设计合成及其在催化、分离以及能量转化方面的应用。在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater. 等重要期刊发表SCI论文近50余篇。

https://www.x-mol.com/university/faculty/73514

康毅进，电子科技大学，教授（博导），国家青年人才，美国宾夕法尼亚大学博士，美国Argonne国家实验室博士后。研究工作主要着重于化学、纳米科学、材料科学在生物医药以及催化和能源领域的应用。在Science, Nat. Catal., PNAS, Angew. Chem. Int. Ed., Nano Letters, J. Am. Chem. Soc.等重要期刊上发表论文近60篇。

https://www.x-mol.com/university/faculty/73497