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单个水分子在钒团簇(Vn+ ,3 ≤ n ≤ 30)上的析氢反应 |《通讯-化学》

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期刊:communications chemistry

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水及其与金属的相互作用与人类生活紧密相关,金属团簇与水的反应性研究对于理解氢气的产生至关重要。研究者使用高分辨质谱在水与钒团簇Vn+的室温气相反应中观测到3 ≤ n ≤ 30的显著析氢反应(HER)。来自中科院化学研究所的骆智训团队以实验和理论相结合,发现V-OH基团的振动使得V-O-V中间态易于在Vn+团簇上形成,促使羟基上的氢原子与吸附的氢原子相互作用(Had + Hhydroxyl → H2),从而释放氢气。该机理不同于铝团簇阴离子与水反应中多个水分子在多个表面位点上的吸附氢原子析氢的机理(Had+Had→H2)。金属钒团簇中由三个钒原子组成的V-V-V三角形分别为O-H键断裂过程中的羟基氧和氢原子提供Lewis酸碱活性位点,降低氢转移过程的能垒,从而提高单个水分子产生氢气的效率。


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