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高稳定铜基催化剂用于乙醇脱氢制乙醛

随着生物乙醇和煤制乙醇技术的快速发展和商业化应用,乙醇的产量逐年增加,为乙醇作为平台化合物用于制备高值化学品带来新的机遇。乙醇催化脱氢是衔接乙醇和高附加值化学品例如丁醇、丙烯、1,3-丁二烯和碳氢化合物的关键过程。铜基催化剂在乙醇直接脱氢反应中具有优异的反应活性,然而存在稳定性差、铜纳米粒子易烧结的缺点,如何实现铜催化剂在脱氢反应中的高活性和高稳定性仍是亟待解决的问题。


近日,中国科学院大连化学物理研究所郑明远研究员(点击查看介绍)、杨小峰研究员(点击查看介绍)、张涛院士(点击查看介绍)团队发展了一种Cu-MFI催化剂,实现了乙醇催化脱氢制乙醛的高活性和高稳定性转化,并根据近原位表征和理论计算,探索了催化剂上不同铜物种与乙醇的作用机制,揭示了催化剂的稳定机制。在前期工作的基础上(Green Chem., 201921, 1006-1010; Green Chem., 202022, 2852-2861),研究团队以MFI (silicalite-1) 为载体,通过蒸氨方法制备了一种多级孔、海胆状Cu-MFI催化剂。此催化剂在乙醇脱氢反应中,523 K下得到95%的乙醇转化率和93%的乙醛选择性,并且催化剂稳定运行500小时。通过近原位XPS、球差电镜、同步辐射、DFT计算等发现,催化剂表面具有丰富的二价、一价和零价铜。其中一价铜和零价铜在乙醇脱氢中存在协同作用,前者实现乙醇的脱氢,脱氢后的氢原子快速转移到零价铜上(图1 B),从而防止了一价铜的还原,实现了催化剂高活性和高稳定性的统一。

图1. (A) Cu-MFI催化剂上乙醇转化率和乙醛选择性随时间的变化结果 (523 K, WHSV=0.53 h-1);(B) 乙醇脱氢的反应机理示意图。


此外,研究发现铜与MFI基体存在强相互作用,具有丰富的Cu-O-Si键,其能稳定界面上的一价铜和零价铜。因此,通过二价铜、一价铜和零价铜的协同作用,实现了乙醇高活性转化为乙醛,并保持催化剂性能的高稳定性(图2)。

图2. 乙醇转化中不同铜物种的作用。


这一成果近期发表在ACS Catalysis 上,文章的第一作者是庞纪峰博士。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Hierarchical Echinus-like Cu-MFI Catalysts for Ethanol Dehydrogenation

Jifeng Pang, Mingyuan Zheng, Chan Wang, Xiaofeng Yang, Hua Liu, Xiaoyan Liu, Junming Sun, Yong Wang, Tao Zhang

ACS Catal., 202010, 13624-13629, DOI: 10.1021/acscatal.0c03860


导师介绍

郑明远

https://www.x-mol.com/university/faculty/178509 

杨小峰

https://www.x-mol.com/university/faculty/178534 

张涛

https://www.x-mol.com/university/faculty/22786 


(本文由庞纪峰供稿)


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