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ACS Catal:氢氧化镍薄层显著提升氮化钨结构的全解水性能

当前社会正经历从化石燃料为主的能源结构到可持续清洁能源结构的转变,而氢能作为一种清洁、绿色的可再生能源,在这个历史性的变革中具有广泛的应用前景。制氢的重要手段是电解水,包括析氢反应 (HER) 和析氧反应 (OER) 两部分。而设计和开发高效的HER/OER电催化剂是提高水电解效率的关键。虽然贵金属材料Pt和IrO2/RuO2分别是最好的HER和OER催化剂。然而由于价格昂贵和稀缺性,限制了其商业应用。因此,设计和构筑低成本非贵金属催化剂成为其工业应用的迫切需要。特别是制备同时具有优异HER和OER性能的双功能电催化剂,有助于大幅度降低水分解的过电位,提高水分解效率。


近日,河北大学吕存财助理研究员、王淑芳教授课题组联合同济大学黄智鹏教授、张弛教授课题组,在国际顶级期刊ACS Catalysis 上发表研究论文,通过分步策略构建了氮化钨纳米线/氢氧化镍薄层自支撑多级结构(WN-Ni(OH)2),用作HER、OER和全解水电催化剂,同时深入探究了WN-Ni(OH)2结构表现出优异电催化活性的内在机理。

图1. WN-Ni(OH)2结构的制备流程图及形貌表征。图片来源:ACS Catal.


扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和高分辨透射镜(HRTEM)结果分析均证实了蓬松的Ni(OH)2薄层对WN纳米线的均匀包覆。并结合X射线光电子能谱(XPS)分析证明了WN界面可以接触电解液、协同Ni(OH)2参与电解水反应。同时,WN和Ni(OH)2的强相互作用导致界面处电子转移,电子结构得到了有效的调节。

图2. WN-Ni(OH)2结构的电子结构表征。图片来源:ACS Catal.


得益于这些优势,WN-Ni(OH)2结构表现出优异的HER催化活性。当电流密度达到100 mA cm-2时只需245 mV的过电位,相应的Tafel斜率为96 mV dec-1。且在60小时的恒电压电解水测试中保持电流密度的稳定。

图3. WN-Ni(OH)2结构的HER催化活性测试。图片来源:ACS Catal.


电化学阻抗测试表明WN-Ni(OH)2结构比单相WN和Ni(OH)2具有更快的反应动力学,其电化学活性面积归一化的本征电流密度比纯相WN和Ni(OH)2的都大,且具有较小的HER反应势垒,表明其优越的电催化活性。同时,密度泛函理论计算进揭示了WN和Ni(OH)2之间构建的耦合界面促进了水的物理吸附、水的离解生成H中间体和羟基的脱附,从而加快HER中的Volmer反应步骤,提高HER性能。

图4. WN-Ni(OH)2结构的HER活性分析及密度泛函理论计算结果。图片来源:ACS Catal.


WN-Ni(OH)2自支撑结构同时具有优异的OER性能。该结构在电流密度为100 mA cm-2时表现出339 mV的OER过电位。WN-Ni(OH)2结构的OER活性主要来源于Ni(OH)2,而WN纳米线可以为Ni(OH)2的电沉积提供更大的比表面积。

图5. WN-Ni(OH)2结构的OER催化活性测试及分析。图片来源:ACS Catal.


WN-Ni(OH)2结构阵列作为阴极和阳极进行双功能全分解水,发现电流密度为100 mA cm-2时,所需的电压仅为1.74 V,表现出优异的全解水催化性能,并展现了极好的稳定性。

图6. WN-Ni(OH)2结构的全解水催化活性测试及分析。图片来源:ACS Catal.


这一成果近期发表在ACS Catalysis 上,文章的第一作者是河北大学吕存财助理研究员,通讯作者是河北大学王淑芳教授和同济大学黄智鹏教授、张弛教授。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Triple Functions of Ni(OH)2 on the Surface of WN Nanowires Remarkably Promoting Electrocatalytic Activity in Full Water Splitting

Cuncai Lv, Xiaobo Wang, Linjie Gao, Aijian Wang, Shufang Wang*, Ruining Wang, Xingkun Ning, Yaguang Li, Danil W. Boukhvalov, Zhipeng Huang*, Chi Zhang*

ACS Catal., 2020, 10, 13323-13333. DOI: 10.1021/acscatal.0c02891


作者介绍

吕存财

http://wlxy.hbu.edu.cn/szdw/szdw301.html

王淑芳

http://wlxy.hbu.edu.cn/szdw/szdw116.html

黄智鹏

https://chemweb.tongji.edu.cn/info/1156/1559.htm

张弛

https://chemweb.tongji.edu.cn/info/1150/1532.htm


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