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原子级三明治p-n同质结

能源危机与环境污染等问题的日益严峻使得对可再生能源的需求变得越来越迫切。氢气作为最清洁的能源也因此受到了广泛关注。而利用太阳光将水转化为氢气和氧气的光电化学(PEC)水分解技术一直是一种吸引人的收集和储存可再生能源的方法。但要实现高效的光能转换亦是该领域需要解决的难点。因此,设计和制造一种理想的半导体光电极来改善可见光的收集,提高光电载流子的分离和转移效率以及缓慢的析氧反应(OER)动力学是非常重要的。那么,如何设计和制造具有以上优点的半导体呢?近日,重庆大学王煜点击查看介绍团队通过可控NH3处理,在三个单胞厚度的n型SnS2(n-SnS2)纳米片阵列上使用氮作为受体掺杂剂精准构筑了具有原子级三明治p-n同质结的氮掺杂n-SnS2(pnp-SnS2)。


近年来,二维材料因其独特的光电特性而被广泛应用于PEC电极。然而,不可避免的电子空穴复合和迟缓的OER动力学严重阻碍其PEC活性。目前,为了克服上述二维材料的缺点,采取的有效策略有调节材料的尺寸与形状、掺杂、构建p-n结等。特别地,原子级厚度的纳米薄片不仅可以提供充足的催化活性反应位点,而且还可以缩短内部到表面的距离,加速光生载流子的分离与传输,从而减少体相复合。其次,在各种形状材料中,三明治结构的材料具有缩短载流子扩散距离,为目标吸附提供巨大的表面积,从而使得PEC活性提高的优点。然而,由于以上结构通常是由不同的半导体材料构筑的,且理想的异质结的实现会受到带隙排列、晶体结构、晶格参数等特性的影响,使得其在实际应用中很难达成。众所周知,单个材料中的同质结比异质结在上述方面更具优势,并且同质结具有的连续能带弯曲对载流子分离以及电荷转移非常有利。以n型半导体为例,已广泛尝试了一系列受体掺杂来构建p-n同质结,有效地提高了载流子的分离和转移能力。此外,元素掺杂可以加速电荷的分离与输运或形成掺杂层以促进表面的OER过程。但这些策略都只解决了困扰光电阳极的一个方面。因此,有必要研究一种能同时促进光电阳极电子-空穴分离/转移和OER动力学的策略。


重庆大学王煜团队在三个单胞厚度的n-SnS2纳米薄片上构筑的原子级三明治p-n同质结很好的解决了上述问题。他们首先通过可控NH3处理三个单胞厚度的n型SnS2纳米片阵列,构筑原子级三明治p-n同质结。其次密度泛函理论(DFT)计算预测了N原子作为受体掺杂剂在n-SnS2中构建p-n-p同质结将加速载流子的分离/转移以及优化OER动力学。通过实验和理论相结合的方式,证明了因具有S空位而体现n型特征的SnS2在经氮掺杂之后同时具有了p型特性(如图1),p型和n型特征的共存导致了三个单胞厚度的SnS2中p-n-p同质结的形成,且因此形成一个强大的双向内建电场而提高电荷分离转移效率。具有该特殊结构的pnp-SnS2在1.23V vs. RHE时具有3.28 mA cm-2的优良光电流密度,比n-SnS2高出约21倍,且是迄今为止报道的基于SnS2光电阳极中最高的。

图1. (a)pnp-SnS2的M-S曲线、(b)pnp-SnS2中p型和n型区域的能级图与水氧化还原电位的比较、(c)pnp-SnS2的电子空穴转移示意图

图2. (a)pnp-SnS2中的三明治p-n同质结示意图、(b)pnp-SnS2的PEC水分解性能与N浓度的关系图、(c)pnp-SnS2中四步OER机制图、(d)pnp-SnS2与n-SnS2在OER期间的反应自由能变化图(U分别为0 V与1.23 V)


此外,通过与n-SnS2相比,pnp-SnS2具有显著提升的PEC水分解性能(如图2)。一系列的实验表征进一步验证了原子级三明治p-n同质结具有促进电子空穴分离/转移、减少载流子复合、延长电荷寿命和增强光稳定性等优点。这项工作中提出的原子级三明治p-n同质结为光电阳极的设计提出了新的见解,将有助于发展高效的PEC和光电器件。


这一成果近期将发表在Angewandte Chemie International Edition 上,文章的第一作者是重庆大学博士研究生吴俣刘晓庆


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Atomic sandwiched p-n homojunctions

Yu Wu, XiaoQing Liu, Huijuan Zhang, Miao Zhou, Liang Li, Yu Wang

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202012734


导师介绍

王煜

https://www.x-mol.com/university/faculty/18645


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