固体物质中的量子物态是量子科学中极其重要的基础物态。发现与精准调控这些新奇的量子物态,对构筑功能化量子器件至关重要。其中,在原子尺度下对磁性量子材料的单原子缺陷的物态测量及其局域量子态自旋的调控,有望构筑未来高性能的自旋量子器件,已成为当前的热门研究方向之一。近年来,作为一类重要的磁性量子材料,由三角形和六边形在平面内交替排列而形成的笼目晶格(kagome lattice)化合物表现出几何阻挫、关联效应、拓扑磁性、拓扑电子等丰富的行为,从而引起材料和物理学领域研究者的广泛关注。但是,在原子尺度探究这类材料的空间局域激发态,探索与调控这些激发态新奇的磁性与拓扑特性至今未见报道。
作为首个实验证实的磁性外尔费米子拓扑量子材料,具有笼目晶格的准二维Co3Sn2S2展现出了一系列独特的拓扑物性。表面依赖的拓扑费米弧和局域无序诱导的内禀反常霍尔电导增强,预示着它有可能是研究单个原子缺陷的局域激发态及其拓扑特性的理想平台。扫描隧道显微镜/谱与自旋极化针尖结合对于探索原子空位和原子上的缺陷激发是一个非常有力的工具。中科院物理所高鸿钧研究组在这两个技术及其前沿基础研究方面具有长期而雄厚的积累,取得了一批具有国际顶尖水平的研究结果。
最近,高鸿钧院士课题组的博士研究生邢宇庆、陈辉副研究员和黄立副研究员等人与物理所刘恩克研究员指导的博士生申建雷及美国波士顿学院的汪自强教授密切合作,通过极低温-强磁场-自旋极化扫描隧道显微镜/谱和低温-原子力显微镜的联合研究,发现了磁性外尔费米子系统Co3Sn2S2中单原子缺陷附近存在有一类特殊的激发态。自旋极化实验表明,在非磁性的硫表面上单原子硫空位周围会产生空间局域的磁性极化子,表现为三重旋转对称性的束缚态激发。
图1. Co3Sn2S2的两种解理表面以及S原子终止面的确定。图片来源:Nat. Commun.
图2. S表面单原子缺陷处的空间局域化激发态及空间分布。图片来源:Nat. Commun.
此外,局部磁极化子的结合能与磁场强度之间保持线性关系,表明轨道磁化作用对局域化磁矩具有主导作用。基于这一轨道磁矩的主导作用以及硫空位附近显著的局域磁弹效应,他们确认了这种新的激发态为局域化的自旋轨道极化子(Spin-orbital polaron, SOP)。分析表明,Co3Sn2S2所表现出的显著局域化轨道磁矩与该体系中拓扑增强的贝利曲率和来源于拓扑磁体磁电效应的循环电流密切相关。
图3. S表面单原子缺陷处的空间局域化激发态的自旋极化表征。图片来源:Nat. Commun.
图4. 单原子缺陷处的空间局域化激发态的反常塞曼效应与自旋轨道极化子。图片来源:Nat. Commun.
与稀磁半导体中的磁极化子类比,该“自旋轨道极化子”有望在非磁性关联拓扑材料中引入内禀磁矩,从而形成“稀磁拓扑半金属”这一新的物质形态。此外,该工作也预示着可以在新型的量子拓扑材料中实现“缺陷量子工程”,即通过改变材料制备参数与后期操纵技术等对缺陷结构的尺寸、浓度与空间排布等进行精准控制,形成原子缺陷的有序阵列等可控结构,实现磁性量子材料的磁性与拓扑性质的精确调控,最终在量子器件中实现功能量子拓扑态的原子级定向构建和有序编织。因此,自旋轨道极化子发现为磁性外尔体系中磁序与拓扑性质的调控开辟了新的路径,在新一代复杂功能量子器件的开发方面具有极大的应用前景。
邢宇庆、申建雷、陈辉和黄立为论文的共同第一作者,刘恩克、汪自强与高鸿钧为共同通讯作者。刘恩克研究员与申建雷提供了高质量的Co3Sn2S2单晶样品,汪自强教授负责理论工作,高于翔、张余洋和季威等给予了理论计算上的支持。该研究成果近日在线发表在 Nature Communications 上。
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Localized spin-orbit polaron in magnetic Weyl semimetal Co3Sn2S2
Yuqing Xing, Jianlei Shen, Hui Chen, Li Huang, Yuxiang Gao, Qi Zheng, Yu-Yang Zhang, Geng Li, Bin Hu, Guojian Qian, Lu Cao, Xianli Zhang, Peng Fan, Ruisong Ma, Qi Wang, Qiangwei Yin, Hechang Lei, Wei Ji, Shixuan Du, Haitao Yang, Wenhong Wang, Chengmin Shen, Xiao Lin, Enke Liu, Baogen Shen, Ziqiang Wang, Hong-Jun Gao
Nat. Commun., 2020, 11, 5613, DOI: 10.1038/s41467-020-19440-2
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