当前位置 : X-MOL首页行业资讯 › ACS Nano┃单原子层过渡金属硫族化合物中发现一维电荷密度波

ACS Nano┃单原子层过渡金属硫族化合物中发现一维电荷密度波

英文原题:Direct Observation of One-Dimensional Peierls-Type Charge Density Wave in Twin Boundaries of Monolayer MoTe2

通讯作者:丁孙安、李坊森(中科院苏州纳米所),王广(国防科技大学)

作者:Li Wang, Ying Wu, Yayun Yu, Aixi Chen, Huifang Li, Wei Ren, Shuai Lu, Sunan Ding⁎, Hui Yang, Qi-Kun Xue, Fang-Sen Li, Guang Wang


近日,国防科技大学王广中科院苏州纳米所李坊森研究团队合作,基于单原子层过渡金属硫族化合物制造出一种一维金属导线,揭示了受限体系的电子集体激发和电荷周期性调制规律。研究团队在该体系中首次实现了一维Peierls型电荷密度波(Charge Density Wave, CDW)原子尺度的直接观测,发现了周期性的原子晶格畸变和清晰的U型CDW能隙,提出了一种研究一维体系电荷调制内在物理机制的新方法,对低维材料体系的量子效应和拓扑物态研究具有重要意义。


从上世纪50年代起,一维体系的低能激发行为引起了理论物理学家的广泛关注。一维体系中电子之间的相互作用使得单电子激发失效而表现出集体激发行为,导致自旋-电荷分离现象,即带有自旋的准粒子和带有电荷的准粒子的传播速度不一致,其低能激发行为通常可以用Tomonaga-Luttinger液体(TLL)理论很好地解释。在一维体系中陆续发现的“金属链的电荷密度调制”、“半导体纳米线的马拉约那束缚态”和“高阶拓扑绝缘体中的拓扑角态或棱态”等新奇电子特性为研究一维体系量子物理及其应用提供了全新的机遇。如果进一步考虑电子与一维晶格之间的相互作用(电子-声子相互作用),可能使电子之间的相互作用减小,从而导致Peierls相变驱动下的电荷密度波现象。但由于一维体系很容易受到周围(如衬底、相邻原子链之间等)因素的影响,使得其本征电子激发性质难以直接观测。过渡金属硫族化合物是一类新型层状半导体材料,具有丰富的物相和强自旋轨道耦合,展现出超导、磁性、量子自旋霍尔效应、外尔半金属等新奇的物理效应,是当前凝聚态物理和材料科学研究的前沿热点,在下一代半导体信息器件领域有重要的应用前景。近期的研究工作表明,单原子层过渡金属硫族化合物中的一维金属性镜面孪晶边界(Mirror Twin Boundary, MTB)处呈现出周期性的电荷调制,为探索一维受限体系的电子行为提供了非常理想的平台。然而,目前MTB电荷调制的基本机理和电子在一维受限结构中的传输方式仍然存在较大争议。


国防科技大学王广与中科院苏州纳米所真空互联实验站李坊森研究团队紧密合作,在前期过渡金属硫族化合物MoTe2薄膜的可控生长(Carbon, 2017, 115, 526)和电子性质的精确调控(Nano Lett., 2018, 18, 675)的研究基础上,结合超高真空分子束外延生长方法和极低温扫描隧道显微镜/显微谱技术,首次实现了单原子层MoTe2孪晶边界处一维Peierls型电荷密度波原子尺度的直接观测。研究团队发现了周期性的原子晶格畸变、清晰的U型CDW能隙以及能隙之外随周期性变化的量子化能级,排除了TLL低能激发机制的可能性。基于晶格畸变的密度泛函电子结构计算与实验结果非常吻合,进一步证实其能隙主要来源于Mo原子的4d轨道。理论计算和实验结果共同给出了单原子层过渡金属硫族化合物中一维Peierls型电荷密度波的确定性证据,为一维体系的电子-声子相互作用、低能激发理论以及电荷调制行为的内在物理机制开辟了新的研究途径。该研究工作揭示了受限系统中电子集体激发和电荷周期性调制规律,对低维材料体系的量子效应和拓扑物态研究具有重要意义。


单原子层过渡金属硫族化合物MoTe2的三角形孪晶边界(MTB,如图1a所示)处呈现出周期性的电荷调制,低温扫描隧道显微镜的恒高隧道谱mapping图像(图1b)显示边界1(MTB-1)和边界2(MTB-1)电荷调制的周期是晶格常数的3倍(3a)。与2H相的MoTe2相比,孪晶边界处的能隙较小表现出金属性,小范围的隧道谱表明边界处具有U型能隙(φ+和φ-,图1c),而垂直于边界的扫描隧道谱非常均匀(图1d)。

图1. 单层MoTe2/BLG/SiC(0001)的形貌以及电子结构表征


为了获得更高的分辨率,将针尖距离样品更近,再次进行恒高隧道谱的mapping成像,发现在MTB-1中部出现双亮点A类结构,而在MTB-1两端以及MTB-2出现三亮点的B类结构(图2a-2b)。通过分别测量A类和B类结构中各亮点之间的间距,证明存在晶格畸变(图2c),通过一维Peierls型电荷密度波理论可以解释这些晶格畸变(图2d-2e)。

图2. 一维镜像边界的高分辨隧道谱mapping与晶格畸变


通过建立边界附近的晶格结构模型(图3a),模型中的Mo原子1保持不动,Mo原子0和Mo原子2发生了不同程度的畸变,通过该晶格畸变模型计算得到的电子态密度(DOS)与实验测量的隧道谱具有很好的一致性(图3c)。从能带结构计算结果可以看出,φ-主要来源于Mo 0与Mo 1的贡献,其电子结构来源于Mo 4d 轨道垂直方向的分量,而φ+来源于Mo 4d 轨道水平方向的分量(图3b, 3d)。理论模拟得到的STM图像与实验结果同样吻合得非常好(图3e)。

图3. 计算模拟的一维镜像边界的电子结构


通过精确测量沿着一维边界MTB-1的扫描隧道谱,发现在CDW能隙之外还存在分离的量子化能级(图4a),能级之间的间隔平均为97 meV(图4b),而且不同能量下的量子化能级随着能量减小其周期反而增大(图4c)。进一步的理论计算发现随着晶格畸变的增大,能隙逐渐增大,φ+向高能方向移动,而φ-向低能方向移动(图5)。

图4. 沿着一维边界MTB-1的电子结构


图5. CDW能隙与晶格畸变的关系


该研究成果于近期发表在ACS Nano 上,中科院苏州纳米所丁孙安研究员、李坊森副研究员和国防科技大学王广副研究员是本文的共同通讯作者,博士后王利伍莹和博士生于亚运是本文的共同第一作者。该项研究的主要合作者还包括清华大学的薛其坤院士和中科院苏州纳米所的杨辉研究员等。


该工作得到了国家自然科学基金、湖南省自然科学基金、江苏省自然科学基金和中科院青促会的支持。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Direct Observation of One-Dimensional Peierls-type Charge Density Wave in Twin Boundaries of Monolayer MoTe2

Li Wang, Ying Wu, Yayun Yu, Aixi Chen, Huifang Li, Wei Ren, Shuai Lu, Sunan Ding*, Hui Yang, Qi-Kun Xue, Fang-Sen Li*, Guang Wang*

ACS Nano, 2020, DOI: 10.1021/acsnano.0c02072

Publication Date: June 24, 2020

Copyright © 2020 American Chemical Society


(本稿件来自ACS Publications


如果篇首注明了授权来源,任何转载需获得来源方的许可!如果篇首未特别注明出处,本文版权属于 X-MOLx-mol.com ), 未经许可,谢绝转载!

施普林格自然
最近合集,配们化学
欢迎访问IOP中国网站
GIANT
自然职场线上招聘会
ACS ES&T Engineering
ACS ES&T Water
屿渡论文,编辑服务
何川
苏昭铭
陈刚
姜涛
李闯创
复旦大学
刘立明
隐藏1h前已浏览文章
课题组网站
新版X-MOL期刊搜索和高级搜索功能介绍
ACS材料视界
天合科研
x-mol收录
上海纽约大学
曾林
天津大学
何振宇
史大永
吉林大学
卓春祥
张昊
刘冬生
试剂库存
down
wechat
bug