一种快速评价非均相催化反应新策略

近年来，非均相催化剂已经被广泛应用于化工生产的各类有机反应中，如烯烃环氧化、氯代芳烃脱氯、芳香醇的氧化等反应。通常，非均相催化反应结束后，需要通过离心、萃取和浓缩等前处理步骤才能使液相中的产物进入气相色谱、液相色谱和气-质联用等仪器进行分析，这些步骤不仅耗时、费力，同时还增大了关键产物或中间体信息在前处理过程中丢失的风险。

图1. 原位催化、萃取一体化分析方法示意图

鉴于此，中国石油大学（华东）曾景斌教授（点击查看介绍）课题组提出了一种原位催化和萃取一体化的方法，通过将不同类型的金属纳米颗粒（M=Au、Pt和Pd）沉积分散到纤维状介孔硅球（KCC-1）表面，制备了几种不同类型的M/KCC-1非均相催化剂，进一步通过溶胶-凝胶法使M/KCC-1材料涂覆在带有羟基的石英纤维（直径：150 μm）表面，使涂层同时进行原位催化反应、萃取反应物和产物。待反应结束，直接将纤维进入色谱进样口进行反应物和产物的解吸分析，实现非均相催化反应的快速评价。在这个过程中，该涂层不仅起到催化剂的作用，同时还可以作为吸附剂，实现反应体系中的反应物、产物和中间体的富集。实验首先以Au/KCC-1纤维为例，选择了几个典型的非均相催化反应，包括对硝基苯酚的还原、苯甲醇的氧化以及苯乙烯的环氧化等反应过程进行评价。结果表明，利用此方法均可实现对上述反应不同产物的产率、选择性和催化反应动力学过程的评价。为证明此方法的普适性，进一步将Pt/KCC-1和Pd/KCC-1涂层分别用于催化邻硝基苯胺的还原和对氯苯酚的脱氯反应，均检测到了反应物和产物，证明了该方法的普适性。

图2. Au/KCC-1材料的形貌表征和元素分析图

图3. Au/KCC-1涂层原位催化反应并萃取反应物和产物的色谱图

此方法克服了传统方法评价非均相催化反应繁琐、耗时和需要有机溶剂的缺陷，提高了前处理效率，也改善了分析物在样品前处理过程中容易丢失的问题，同时该方法所需的催化剂用量极少，而且由于催化剂固定在纤维表面，还可以循环使用。该方法对非均相催化反应中不稳定中间体的快速检测、新型催化剂活性评价和多产物的痕量分析具有重要意义。

这一研究成果近期发表于Analytical Chemistry 上，文章的通讯作者为中国石油大学（华东）理学院的曾景斌教授，第一作者为中国石油大学（华东）理学院的硕士研究生李青、博士研究生黄剑坤和雪城大学的曾腾博士。

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In Situ Catalysis and Extraction Approach for Fast Evaluation of Heterogeneous Catalytic Efficiency

Qing Li, Jiankun Huang, Teng Zeng, Xue Zhang, Honglin Li, Congying Wen, Zifeng Yan, Jingbin Zeng*

Anal. Chem., 2020, DOI: 10.1021/acs.analchem.0c01668

作者简介

曾景斌，教授，博士生导师。研究领域为样品前处理技术和色谱分析方法的开发与磁性/等离激元纳米探针可视化传感在环境与生物分析中的应用。近年来，以第一/通讯作者在Nano Today、Nano Letters、Advanced Functional Materials、Coordination Chemistry Review、Analytical Chemistry、Chemical Communications、ACS Applied Materials and Interface、Nanoscale、Nano-Micro Letters、《中国化学快报》等国外重要学术期刊发表SCI收录论文三十余篇，论文总被引超过1900次，H因子26。主持国家自然科学基金2项，担任中国化学快报青年编委，Sensors and Actuator Report（Elsevier）编委，以第一完成人获中国分析测试协会二等奖1项。

曾景斌

https://www.x-mol.com/university/faculty/54465

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http://sci.upc.edu.cn/2016/0926/c7175a99623/page.htm