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电化学原位重构形成的In/In2O3-x用于高效催化二氧化碳电还原

揭示电极材料在电化学反应条件下的活性物种是理解其构效关系和设计制备高效电催化剂的关键。二氧化碳电还原(CO2ER)将温室气体二氧化碳转化为燃料和化学品,被认为是一种发展前景广阔的能源转化方式。然而,在目前的研究中,二氧化碳电还原条件下催化剂的活性物种仍存在争议。此外,析氧半反应动力学缓慢,很大程度地限制了二氧化碳还原的能量转化效率。因此,探索二氧化碳电还原催化剂在反应条件下的活性物种,同时,使用热力学上更容易发生的有机电氧化反应代替析氧反应,能够降低反应槽电压的同时获得高附加值化学品,具有重要意义。


近期,天津大学张兵教授(点击查看介绍)团队揭示了In2O3用于二氧化碳电还原时,自身会发生还原重构,原位形成In/In2O3-x异质结。并通过将二氧化碳电还原反应与辛胺氧化反应耦合,实现了两电极体系中甲酸和辛腈的高选择性合成(图1)。

图1. 反应体系示意图


该团队通过电化学原位拉曼光谱、X射线吸收光谱等技术对In2O3在电化学还原条件下的活性物种进行了研究,结果表明结晶性的In2O3会原位重构形成由结晶性In和非晶In2O3-x组成的异质结,并由于异质结中的肖特基效应表现出比单质In更高的甲酸选择性(In/In2O3-x生成甲酸的法拉第效率约为89.2 %,而In的法拉第效率约为67.5 %)(图2)。

图2. In/In2O3-x肖特基结示意图及其二氧化碳电还原性能


此外,在由In/In2O3-x和Ni2P组成的两电极电解槽中,将二氧化碳电还原反应与辛胺氧化反应耦合可以在更低的槽电压下(j = 10 mA cm-2, ∆E = 230 mV)同时产生甲酸和辛腈(图3)。

图3. In/In2O3-x || Ni2P电解槽


相关研究成果发表在近期的Sci. Bull. 上,该文章的通讯作者为天津大学的张兵教授,共同第一作者为天津大学的博士研究生梁瑜周伟副教授。论文被选为期刊封面,并被特拉华大学焦峰教授进行亮点介绍 [1]


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Unveiling in situ evolved In/In2O3-x heterostructure as the active phase of In2O3 toward efficient electroreduction of CO2 to formate

Yu Liang, Wei Zhou, Yanmei Shi, Cuibo Liu, Bin Zhang

Sci. Bull., 2020, DOI: 10.1016/j.scib.2020.04.022


参考资料:

1. Feng Jiao, In/In2O3-x heterostructure: in situ reconstructed active species of In2O3 for CO2 electroreduction, Sci. Bull., 2020, DOI: 10.1016/j.scib.2020.06.010


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