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构造自适应异质结作为析氧反应的高活性催化剂

电化学水分解对绿色能源技术至关重要。其中,析氧反应(OER)需要一个与O=O键形成相关的高过电势,这决定了整个过程的能量效率。活化金属氧化物中氧的阴离子氧化还原化学,包括形成超氧化物/过氧化物(O2)n-,通常发生在大多数高活性催化剂的OER过程中。基于此,南洋理工大学徐梽川课题组设计了一种电化学脱锂LiNiO2催化剂,在电化学脱锂过程中,富镍表面在循环过程中转变为NiOOH。同时,脱锂的LiNiO2具有大量锂空位,进一步促进NiOOH脱质子形成稳定的NiOO*,从而表现出优异OER活性作者特别感谢物理所谷林老师,新加坡科技局杜永华老师、习世博老师,和北航商广义老师的合作与支持。


高性能、低成本的OER催化剂的设计对高效水电解池的开发具有重要意义。具有较高OER活性的过渡金属氧化物(TMOs)有望在碱性电解池中应用。最活跃的TMOs,例如Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ、PrBaCo2O5+δ、CoFexAl2-xO4(x≈0–2.0)等通常在OER过程中随着结构和成分的变化而引起表面再结构和/或非晶化,在可触及的深层表面上失去长程结晶序。目前对重构导致OER增强的理解是由于形成了活性氧(超氧/过氧化物样(O2)n-),此外,科学家也已经认识到去质子化是形成超氧/过氧类活性氧的关键。因此,在催化剂表面上制备这样的活性氧是开发高效OER催化剂的有前途的策略。


徐梽川课题组设计了一种电化学脱锂LiNiO2催化剂,它利用了NiOO*的优点,从而在不含Fe的情况下具有较高的OER活性。在电化学脱锂过程中,富镍表面在循环过程中转变为NiOOH。研究者首先证明了脱锂LiNiO2/NiOOH异质结的存在,然后揭示了结构演化,包括Li/Ni比、Ni价态、Ni-O键长/共价性等。这种活性增强的起源在于脱锂LiNiO2/NiOOH异质结的形成,它不仅提高了溶液的电子转移速率,同时,锂空位可以优化NiOOH表面的电子结构,形成具有较高Ni价态的稳定NiOO*物种。结合理论计算,研究者们进一步证实了NiOOH的去质子化通过在氧原子上形成局部电子空穴来进行电荷补偿,该电子空穴充当促进OER的亲电子中心。这项研究为异质结界面的动态行为提供了新的见解,以指导未来电催化剂的设计。


这一成果近期发表在在国际知名期刊Advanced Materials 上。Xiao RenChao Wei为本文的共同第一作者。


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Constructing an Adaptive Heterojunction as a Highly Active Catalyst for the Oxygen Evolution Reaction

Xiao Ren, Chao Wei, Yuanmiao Sun, Xiaozhi Liu, Fanqi Meng, Xiaoxia Meng, Shengnan Sun, Shibo Xi, Yonghua Du, Zhuanfang Bi, Guangyi Shang, Adrian C. Fisher, Lin Gu, Zhichuan J. Xu

Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202001292


导师简介


徐梽川,新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院的副教授。于兰州大学获得学士学位和博士学位。并分别在纽约州立大学和中科院物理研究所担任研究助理。2009-2012年在麻省理工学院从事博士后研究工作。他是国际电化学会(ISE)、电化学协会(ECS)和美国科学促进协会(AAAS)的会员,并担任ECS新加坡分会主席。在2017年被选为英国皇家化学会会士,并担任国产期刊Nano-Micro Letters副编辑和Electrochimica Acta、《欧洲化学》客座编辑。目前,其论文总被引超过12000次,H因子57。2019年获得国际电化学协会Zhaowu Tian Prize for Energy Electrochemistry。他还是科睿唯安2018年和2019年连续两年的高被引学者。

研究方向:主要从事电化学能源材料、电催化等方向研究。

https://www.x-mol.com/university/faculty/38302


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