超薄PdSeO₃纳米片：一种新型高效二维光催化材料

利用光催化技术分解水制取氢气，将太阳能转化为便于储存和运输的氢能，是实现“液态阳光”能源计划最为理想的方法之一。近年来，具有独特结构和电子性质的超薄二维半导体材料在开发高效光催化剂方面受到越来越多的关注。密度泛函理论 (DFT) 计算表明，单层PdSeO₃二维材料在光催化分解水反应中具有独特优势，有望发展成为一种新型高效二维光催化材料（J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 12256-12262）。近日，北京理工大学刘佳研究员与张加涛教授采用季铵盐插层辅助电化学剥离的方法，首次成功制备出超薄PdSeO₃纳米片，并通过系统的表征与实验测试对其光催化性能进行了探索。

研究团队使用四乙基溴化铵的乙腈溶液作为电解液，PdSeO₃块状晶体和石墨棒分别作为阴极和阳极，通过施加合适的电压制备出季铵盐嵌入的PdSeO₃晶体。所得晶体在PVP 的DMF溶液中进行温和的超声处理，剥离出的PdSeO₃二维材料使用异丙醇洗涤，并分散在异丙醇中保存。

图1. 超薄PdSeO₃纳米片的制备示意图

TEM和AFM测试表明，所制备的PdSeO₃纳米片具有较大的横向尺寸以及超薄的厚度（~4.2 nm），SAED及XRD图谱表明剥离出的超薄PdSeO₃纳米片具有单晶结构。

图2. 超薄PdSeO₃纳米片的(a) TEM图，(b) AFM图，(c) SAED图。(d) 超薄PdSeO₃纳米片以及PdSeO₃块状晶体的XRD图谱。

通过UV-vis吸收光谱以及UPS光谱对所得超薄PdSeO₃纳米片的能带结构进行分析，结果表明其具有较窄的带隙（E_g = 2.66 eV），同时导带（-0.51 vs NHE）与价带（2.15 vs NHE）位置分别满足产氢与产氧的热力学要求。光催化性能测试表明，不需任何助催化剂的辅助作用，超薄PdSeO₃纳米片的平均产氢速率达到663 μmol h^-1 g^-1，并且在长达33 h的持续光照下产氢性能没有明显衰减。

图3. (a) PdSeO₃纳米片的能带结构示意图。(b) PdSeO₃纳米片和PdSeO₃块状晶体的光催化产氢性能。

这一研究成果近期发表在Chemical Communications 上，北京理工大学刘佳研究员与张加涛教授为本文的通讯作者，硕士研究生张修铭为第一作者。该研究得到国家自然科学基金、中央高校基本科研基金以及北京理工大学青年学者研究基金的资助。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Atomically thin PdSeO₃ nanosheets: a promising 2D photocatalyst produced by quaternary ammonium intercalation and exfoliation

Xiuming Zhang, Jia Liu, Erhuang Zhang, Rongrong Pan, Yuemei Li, Xiaodong Wan, Hongzhi Wang, Jiatao Zhang

Chem. Commun., 2020, 56, 5504-5507, DOI: 10.1039/D0CC01642J

作者简介

刘佳，2013年毕业于中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，获理学博士学位；2014-2016年，在日本国家材料科学研究所（NIMS）进行博士后研究。2016年加入北京理工大学材料学院张加涛教授研究团队，任特别研究员，博士生导师。以第一作者或通讯作者在Chem. Rev.、Nano Energy、Chem. Sci.、J. Mater. Chem. A、ACS Appl. Mater. Interface、Chem. Commun.、Nano Res.、Nanoscale 等国际知名期刊发表SCI论文二十余篇。主要研究领域：太阳能光-化学转化；洁净能源催化；纳米晶与二维半导体材料可控合成。

张加涛，英国皇家化学会会士（FRSC），北理工化学与化工学院院长，医工融合研究院独立PI。2006年获得清华大学化学系无机化学理学博士学位（导师：李亚栋院士）。2006-2011，先后在德国卡尔斯鲁厄大学Dieter Fenske院士、美国马里兰大学Min Ouyang课题组做博士后研究。2011年以首位徐特立特聘教授加盟北京理工大学材料学院至今，担任结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室主任。张加涛教授主要从事纳米材料化学研究，掺杂半导体纳米晶及异质结构精准合成、组装及光电、新能源、生物医学应用研究。第一作者或通讯作者在Nature、Science、Chem. Rev.、Nature Nanotech.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Nano Energy、Adv. Functional Mater.、J. Mater. Chem. A、Chem. Mater.、Small、J. Phys. Chem. Lett. 等国际顶级学术期刊上发表SCI论文70余篇，研究工作已被他人引用4000余次，单篇他引超过900次。一级学会优博、校级优博/优硕9人次。荣获IUPAC杰出奖、中国材料学术联盟IFAM2018青年科学家奖等。

https://www.x-mol.com/university/faculty/47861