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界面钌活性中心高效催化酸性电解水析氧反应

氢能作为一种清洁、高效和可再生的绿色能源,被视为21世纪最有潜力的清洁能源。基于质子交换膜的酸性电解水制氢技术具有效率高、产氢纯度高、能耗低等特点,被认为是可连续生产高纯氢气最有前景的技术之一。然而其阳极的析氧反应受四电子转移过程和动力学惰性的限制,成了电解水制氢的瓶颈。迄今为止,二氧化钌(RuO2)是极少数能在酸性条件下催化电解水析氧反应的催化剂。然而,该析氧反应过程中所伴随的RuO2过氧化生成RuO4而腐蚀溶解的过程,使得RuO2催化剂在酸性电解水析氧反应中难以长时间的保持高的反应活性。因此,开发新的策略来同时实现高活性和高稳定性的RuO2基催化剂的制备具有重要的研究意义,但却极具挑战。


近日,中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室邓德会研究员(点击查看介绍)团队在长期深入研究二维材料限域过渡金属催化电解水的基础上,通过精确构筑RuO2和石墨烯的界面来提升RuO2基催化剂在酸性电解水析氧反应中的活性和稳定性。基于该策略所制备的催化剂表现出优于商品RuO2的电催化活性和稳定性,在10 mA cm-2电流密度下过电位仅为227 mV,低于商品RuO2所需的290 mV过电位。并在该电流密度下可以稳定运行超过24小时,其稳定性远高于商品RuO2催化剂。同时,该团队与中科院山西煤炭化学研究所的任鹏举博士合作,结合密度泛函理论计算发现,RuO2和石墨烯界面上的Ru位点可以打破吸附态物种HOO*和HO*之间的线性关系,降低整个反应决速步的反应能垒,进而提高电解水析氧的反应活性。此外,石墨烯向RuO2表面转移的电子可以提高RuO2的抗氧化和抗腐蚀能力。因此,石墨烯和RuO2界面处的Ru中心不仅可以增强RuO2催化析氧反应的活性,而且可以有效提升其稳定性。该工作为设计和制备高效、稳定的酸性电解水析氧催化剂研究提供了新思路。相关结果发表在《先进材料》(Advanced Materials)上。


上述工作得到了国家科技部重点研发计划项目、国家自然科学基金、中科院前沿科学重点研究项目、中科院洁净能源创新研究院合作基金项目、教育部能源材料化学协同创新中心(2011.iChEM)和国家博士后创新人才支持计划的资助。


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Robust Interface Ru Centers for High-Performance Acidic Oxygen Evolution

Xiaoju Cui, Pengju Ren, Chao Ma, Jia Zhao, Ruixue Chen, Shiming Chen, N. Pethan Rajan, Haobo Li, Liang Yu, Zhongqun Tian, Dehui Deng*

Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.201908126


邓德会研究员简介


邓德会,男,研究员,博导,教育部青年长江学者,国家重点研发计划青年首席科学家,中科院大连化物所“百人计划”。2007年于四川大学获双学士学位,师从石碧院士、廖学品教授;2013年于中科院大学获博士学位,师从包信和院士、潘秀莲研究员;2013年破格入选大连化物所“百人计划”,副研究员,2015年受聘为厦门大学iChEM研究员,2015 -2016年美国斯坦福大学访问学者(合作导师:戴宏杰院士),2017年晋升为大连化物所研究员。目前担任二维材料与能源小分子转化研究组组长。


邓德会研究员从事二维材料的表界面调控及能源小分子催化转化方面的研究,在国际上率先提出“铠甲”催化的概念,为非贵金属催化剂在苛刻条件下的应用提供了新思路;实现甲烷室温直接催化转化,为其温和条件下的转化提供了借鉴;实现室温电化学水气变换反应,为低能耗生产高纯氢气提供了新思路。目前已在Science(1篇)、Nat. Nanotechnol.(1篇)、Chem. Rev.(1篇)、Chem(2篇)、Nat. Commun.(4篇)、Sci. Adv.(1篇)、Angew. Chem. Int. Ed.(8篇)、Energy Environ. Sci.(4篇)、Adv. Mater.(4篇)、Nano Energy(5篇)等国际知名刊物上发表 SCI 论文50余篇,总引用7000余次;1篇论文入选年度“中国百篇最具影响国际学术论文”,相关工作多次被C&E News、Chemistry World等杂志做亮点评述。申报国内外发明专利30余件,已授权8件。已承担科技部国家重点研发计划项目,基金委基础科学中心、重大项目等10余项。入选教育部青年长江学者(2018)、大连化物所“张大煜优秀学者”(2018)、中科院“青年促进会优秀会员”(2019)。曾获日本化学会“The Distinguished Lectureship Award”奖(2018)、中国化学会青年化学奖(2017)、国际催化大会青年科学家奖(2016)、中国纳米化学新锐奖(2016)、中国催化新秀奖(2014)等荣誉。目前担任ACS Catalysis、Journal of Energy Chemistry、Energy Chem、《化学学报》、《中国化学快报》等期刊的编委或顾问编委。


本课题组常年招收博士后,有兴趣者请发送个人简历和代表作到:E-mail: dhdeng@dicp.ac.cn。


邓德会

https://www.x-mol.com/university/faculty/48476

课题组主页

http://deng.dicp.ac.cn/


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