当前位置 : X-MOL首页行业资讯 › Am(VI/V)配位化学的理论研究:高氧化态次锕系元素分离的启示

Am(VI/V)配位化学的理论研究:高氧化态次锕系元素分离的启示

核能大规模可持续发展是我国的战略需求,“分离—嬗变”先进燃料循环,能从根本上消除放射性的长期危害。镧锕分离和锕系组内间的分离对于先进燃料循环具有重要的意义。由于辐照产物次锕系元素镅(Am)和锔(Cm)以三价为最稳定价态,它们与镧系元素的相似性导致了核乏燃料后处理中镧锕分离的巨大难题。近些年科学家提出一个实现镧锕分离的重要思路是将次锕系元素Am氧化成+VI高价态,使其具有和前锕系+VI价离子类似的配位化学性质,从而将其与+III价离子分开。然而受限于锕系元素的放射性造成实验样品的制备极其困难,以及对这些亚稳定价态的定性定量表征仍是一大难点,使得对锕系元素亚稳定价态的研究尚处于初步阶段。轻锕系元素氧化还原行为非常活泼,针对这些元素的价态调节是核燃料循环相关流程的研究重点之一。


北京科技大学胡淑贤教授与中国工程物理研究院帅茂兵研究员团队利用高价态Am(V/VI)离子与其稳定价态(+III)离子的配位结构具有明显差异这一特征,通过系统研究高价态Am(V/VI)与典型菲咯啉(DAPhen)配体配位的结构与成键特征,与仍然稳定在三价次锕系元素锔进行对比,发现了DAPhen以1:1键合在Am(V/VI)赤道面,以2:1络合镧系元素Nd3+与和锕系元素Cm3+,揭示了锕系元素价态对镧锕分离和Am/Cm有效分离的微观本质,为锕系组内分离和镧锕分离提供新思路。

图1. [Am(VI)O3]+分子轨道能级图和[Am(VI)O3(L)]+的配位结构示意图


近年来,北京科技大学胡淑贤教授与中国工程物理研究院帅茂兵研究员团队一直聚焦于锕系元素化学的基础研究,以核能的可持续发展为牵引,针对先进核燃料循环中涉及的重要物理化学过程开展了持续的科学探索,在计算锕系化学领域取得了一系列原创性的研究成果,为镧锕分离和核材料的氧化腐蚀机理等提供有用理论数据。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Theoretical Insight into Coordination Chemistry of Am(VI) and Am(V) with Phenanthroline Ligand: Implications for High Oxidation State Based Minor Actinide Separation

Shu-Xian Hu*, Jianwei Qin, Peng Zhang, Mao-Bing Shuai, Ping Zhang

Inorg. Chem., 2020, DOI: 10.1021/acs.inorgchem.0c00452


如果篇首注明了授权来源,任何转载需获得来源方的许可!如果篇首未特别注明出处,本文版权属于 X-MOLx-mol.com ), 未经许可,谢绝转载!

如何通过Nature平台传播科研成果
跟Nature、Science文章学绘图
隐藏1h前已浏览文章
课题组网站
新版X-MOL期刊搜索和高级搜索功能介绍
中洪博元
ACS材料视界
x-mol收录
南开大学
朱守非
廖良生
郭东升
西湖大学
伊利诺伊大学香槟分校
徐明华
中山大学化学工程与技术学院
试剂库存
天合科研
down
wechat
bug