纳秒激光内的团簇库伦爆炸

作者：姚裕中、张劼、孔维，俄勒冈州立大学化学系

库伦爆炸（Coulomb Explosion）是一种激光-团簇相互作用后产生的独特现象。它的特征是产生具有高动能的高电荷离子。一般认为此现象只产生于激光强度高于10¹⁵瓦/平方厘米的超快激光的强激光场。其在强光场的机理被认为有三个步骤：团簇内与原子核紧密结合的电子吸收了激光的能量被内电离（inner ionization）从而逃离了原子核库伦势的束缚进入准自由（quasi-free）区域。这些处于准自由区域的电子继续通过反布莱目斯朗散射（Inverse Bremsstrahlung Scattering）从激光吸收能量进一步电离团簇内的原子。当团簇内的库伦排斥力达到一定程度时，整个团簇发生爆炸从而产生高电荷离子。

但是，库伦爆炸也被观测于纳秒激光场中，而且其机理曾被其他几个课题组提出。通常情况下纳秒激光的强度比超快激光的强度低至少三个量级，所以应用于超快激光中的库伦爆炸机理在纳秒激光场下不能完全适用，尤其是反布莱目斯朗散射，因为此过程只适于强场。鉴于此，俄勒冈州立大学的孔维课题组根据实验现象提出了对于纳秒激光场下库伦爆炸的新的机理解释，即在纳秒激光场下，高电荷离子并不直接由被加速的内电离的电子碰撞产生，而是于团簇爆炸前离开团簇的单电荷离子或是中性原子而产生。原因是团簇自身的高电核所产生的库伦势可以比离开的原子自身的库伦势更高，从而把电子从离开的原子中拉回。

在该实验中，一系列的烃带物直接和氩气一起从脉冲阀喷出，产生分子束。激发光源是Q-switch Nd:YAG的二次谐波，波长是 532 nm，波宽是10 ns。激光被一个七英寸的镜片聚焦从而产生10¹⁰到10¹² 瓦/平方厘米的强度。

在实验中作者发现当团簇比较小时，比如约500个氩原子，单电荷离子的信号强度远大于多电荷离子。而当团簇大小增大到上千个氩原子时，带有更高电荷的离子的信号强度也会随之增大。又如，当团簇大小约为2000个氩原子时，可以看到Ar⁵⁺的信号强度明显增强。基于这些实验现象，作者推测在团簇内只有单电荷的离子存在，但整个团簇带有很高的正电荷。当团簇表面的原子或单电荷离子离开团簇时，该原子上的数个电子有可能被团簇的库伦势拉回。他们以如下公式计算团簇表面的库伦势：，N为团簇中的原子数量，Y为团簇内电离百分比，ρ为氩原子密度。从公式和数值计算可以看出团簇表面的库伦势随着团簇的增大而上升，意味着更大的团簇可以拉回更多的电子从而产生更高电荷的离子。

图1. 显示假设在团簇中10%的原子被电离，不同大小的团簇产生的库伦势能以及产生特定电荷所需的库伦势能

该模型为解释纳秒激光场中发生的库伦爆炸提供了新的道路。

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Coulomb Explosion in Nanosecond Laser Fields

Jie Zhang, Yuzhong Yao, Wei Kong*

J. Phys. Chem. Lett., 2020, 11, 1100-1105, DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c00092